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Previous issue date: 2015-08-28 / Fundação de Amparo à Pesquisa do Estado de São Paulo (FAPESP) / The monoaromatic hydrocarbons composed by benzene, toluene, ethylbenzene and xylenes isomers (BTEX), are commonly found near local oil refineries, filling stations, or around pipelines, as a result ofleaks and/or spills. In such places, a microbial activity not only promotes the transformation of these compounds into products such as CO2 or methane, but also convert them into highly toxic and/or carcinogenic compounds. Some of the metabolites resulting from biotransformation process are benzylsuccinic acid, 2-methylbenzylsuccinic acid, isomers of toluic acid and benzoic acid. The aim of this study is to increase knowledge about the biodegradation of monoaromatic hydrocarbons in soils, by investigating their removal under three different conditions, and to evaluate the formation products associated with their degradation. This work was carried out with series of anaerobic microcosms with three different electron acceptors acting as oxidants: sulfate, nitrate and iron (III). The individual effect of each in a soil contaminated with BTEX and another set containing a mixture of these electron acceptors with soil contaminated with conventional diesel were investigated. The concentrations of BTEX and metabolites were monitored for 90 days. Previously, it was necessary to develop suitable analytical methods for monitoring BTEX through gas chromatography coupled with flame ionization detection (GC/FID) while high-performance liquid chromatography coupled to a mass spectrometer (LC-MS/MS) was used for determining the metabolites. A preliminary microbiological characterization of groups of bacteria was carried out, showing a prevalence of nitrate-reducing bacteria in the soil utilized. Evidence that the BTEX compounds may be removed in anaerobic conditions linked to nitrate and sulfate reduction were found. Using iron (III) like electron receptor was not observed a significant decrease in the concentration of contaminants during the three months of incubation, except for toluene. Results also show that toluene was the compound quite easily degraded in anaerobic conditions in soil, enriched with different electron acceptors. On the other hand the appearance of metabolites was quickly detected in the series of experiments employing nitrate, due to the higher content of native nitrate reducing bacteria in the soil, associated with the fact that nitrate has a higher oxidizing power from the electron receptors studied. In case of iron (III), metabolites were slow to appear, however higher concentrations were detected mainly of benzylsuccinic acid from toluene degradation. To establish a scenario more realistic of contamination, a soil was artificially contaminated with diesel. However, due to the large number of compounds present in the fuel, the toxicity of the medium was increased, causing inhibition of the biological activity and thus affecting the efficiency of BTEX removal. / Os hidrocarbonetos benzeno, tolueno, etilbenzeno e xilenos, conhecidos como BTEX são comumente encontrados em locais próximos a refinarias de petróleo e derivados, postos de abastecimento, ou ao redor de oleodutos, quando oriundos de vazamentos e/ou derramamentos. Nestes locais, a atividade microbiana pode promover a transformação desses produtos em compostos como CO2 ou metano, como também convertê-los em compostos altamente tóxicos e/ou cancerígenos. Alguns dos metabólitos resultantes do processo de biotransformaçãodos BTEX são benzilsuccinato, 2-metilbenzilsuccinato, isômeros do ácido toluico e o ácido benzóico. Nesse contexto, o objetivo deste estudo é ampliar o conhecimento acerca da biodegradação de hidrocarbonetos monoaromáticos em solos, mediante a investigação da remoção sob três diferentes condições (SO42-, NO3- e Fe(III)), e a avaliação da formação de produtos associados à biodegradação. Para observar o que acontece em um solo onde diferentes receptores de elétrons atuam como oxidantes, foram montadas séries de experimentos em microcosmos com sulfato, nitrato e ferro (III) atuando de forma individual em solo contaminado com BTEX. Visando simular um cenário mais realista de contaminação, foi montada também uma série de experimentos em microcosmos com solo artificialmente contaminado com óleo diesel convencional e uma mistura dos receptores de elétrons previamente mencionados. As concentrações de BTEX e dos metabólitos foram monitoradas durante 90 dias. Previamente ao monitoramento foi necessário o desenvolvimento dos métodos analíticos para este fim, empregando cromatografia gasosa acoplada ao detector de ionização em chama (GC/FID) para a determinação dos BTEX e a cromatografia líquida de alta eficiência acoplada a um espectrômetro de massas triplo quadrupolo (LC-MS/MS), para a determinação dos metabólitos. Uma caracterização microbiológica preliminar dos grupos de bactérias investigadas foi realizada, mostrando uma predominância das bactérias redutoras de nitrato no solo utilizado. Foram encontradas evidências de que os compostos BTEX podem ser removidos sob condições anaeróbias em presença de nitrato e sulfato. O uso de ferro (III) não propiciou uma diminuição significativa na concentração dos contaminantes durante os três meses de incubação, exceto para tolueno. Os resultados também mostraram que o tolueno foi o composto mais facilmente degradado em meio anaeróbio, em solos enriquecidos com diferentes receptores de elétrons. Por outro lado o aparecimento de metabólitos foi mais rapidamente detectado na série empregando nitrato, devido ao maior conteúdo de bactérias redutoras de nitrato nativas no solo, associado ao fato de que o nitrato possui um maior poder oxidante dentre os receptores de elétrons estudados. No caso do ferro (III) o aparecimento dos metabólitos foi mais lento, sendo, no entanto, detectadas altas concentrações principalmente para o ácido benzilsuccínico proveniente da degradação de tolueno. Já no solo artificialmente contaminado com óleo diesel o grande número de compostos presentes neste combustível provocou um aumento na toxicidade do meio, inibindo a atividade biológica e afetando a eficiência de remoção dos BTEX.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:repositorio.ufscar.br:ufscar/7336 |
| Date | 28 August 2015 |
| Creators | Niño Camacho, Leidy Rocío |
| Contributors | Fadini, Pedro Sérgio |
| Publisher | Universidade Federal de São Carlos, Câmpus São Carlos, Programa de Pós-graduação em Química, UFSCar |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis |
| Source | reponame:Repositório Institucional da UFSCAR, instname:Universidade Federal de São Carlos, instacron:UFSCAR |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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