Die sichere Endlagerung hochradioaktiver Stoffe ist weltweit eine der großen Herausforderungen des 21. Jahrhunderts. Der abgebrannte Kernbrennstoff ist hoch-radiotoxisch und stellt somit eine Gefährdung für Mensch und Umwelt dar. Daher muss der radioaktive Abfall für bis zu einer Million Jahre von der Umwelt isoliert werden. International wird dafür die Endlagerung in tiefengeologischen Formationen favorisiert. Für ein solches Endlager für radioaktive Abfälle kommen in Deutschland Salz-, Ton- und Kristallinformationen in Frage, welche aufgrund der verschiedenen mineralogischen und geochemischen Bedingungen Radionuklide (RN) unterschiedlich stark immobilisieren. Wesentliche Prozesse sind dabei Ausfällung, Einbau in Festphasen und Sorption an Mineraloberflächen. Für eine belastbare Risikobewertung möglicher Endlagerstandorte sind geeignete Transportmodelle notwendig, welche auf umfangreiche thermodynamische Daten angewiesen sind. Hierfür sind insbesondere Studien zu Wechselwirkungen (WW) von RN mit Mineralphasen im Kristallingestein, d.h. Quarz, Feldspäten, Glimmern, nicht ausreichend verfügbar.
Die minoren Actinide Am und Cm liegen in wässriger Lösung grundsätzlich im dreiwertigen Oxidationszustand vor. Außerdem werden unter den zu erwarteten reduzierenden Bedingungen in einem Endlager auch Np zu einem geringen und Pu zu einem nennenswerten Teil dreiwertig vorliegen. Daher beschäftigt sich der erste Teil der Arbeit mit den WW dreiwertiger Actiniden (An(III) = Am, Cm) mit Feldspäten.
Der zweite Teil der Arbeit beschäftigt sich mit dem Einfluss von Elektrolyten auf die Rückhaltung von Actiniden an Mineraloberflächen. Dabei wurde zum einen der Einfluss des natürlich häufig auftretenden, anorganischen Liganden Sulfat auf die Sorption von An(III) an das Schichtsilikat (Glimmer) Muskovit untersucht, sowie in einem weiteren Beispiel der Einfluss der Elektrolytzusammensetzung auf die Sorption des Actinids Thorium an Muskovit untersucht. Th liegt in wässriger Lösung ausschließlich vierwertig vor und wird stark hydrolysiert, wodurch die Bildung polynuklearer Spezies begünstigt ist. Methodisch kommen in diesem Teil der Arbeit neben Oberflächenröntgenbeugung (SXRD) auch Alphaspektrometrie und Rasterkraftmikroskopie (AFM) zum Einsatz.
Die Ergebnisse der Arbeit leisten einen signifikanten Beitrag zur realistischen Abschätzung der Mobilität drei- und vierwertiger Actiniden im Kristallingestein. Die Ergebnisse der Arbeit werden in Zukunft Simulationen des reaktiven Transports und somit die Auswahl eines geeigneten Standorts für ein Endlager für radioaktiven Abfall unterstützen.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:DRESDEN/oai:qucosa:de:qucosa:77481 |
| Date | 20 January 2022 |
| Creators | Neumann, Julia |
| Contributors | Stumpf, Thorsten, Schäfer, Thorsten, Schmidt, Moritz, Technische Universität Dresden, Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf |
| Source Sets | Hochschulschriftenserver (HSSS) der SLUB Dresden |
| Language | German |
| Detected Language | German |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, doc-type:doctoralThesis, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis, doc-type:Text |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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