Tese (doutorado) - Universidade Federal de Santa Catarina, Centro Tecnológico, Programa de Pós-Graduação em Ciência e Engenharia de Materiais, Florianópolis, 2010 / Made available in DSpace on 2012-10-25T02:22:04Z (GMT). No. of bitstreams: 1
286522.pdf: 5937210 bytes, checksum: 4a4ad9521e47be0195f0962d0433c6c1 (MD5) / Este trabalho de pesquisa teve como objetivo principal a investigação e a caracterização dos parâmetros de processamento para a obtenção de filtros catalíticos produzidos a partir de fibras naturais de sílica amorfa, FNSA (suporte/filtro) e Níquel (catalisador), por meio de uma nova rota de deposição denominada rota seca (in situ) na qual a redução do óxido de níquel (NiO) e a sinterização do suporte/filtro ocorrem em uma única etapa de tratamento térmico. Foram obtidos, também, filtros catalíticos pela rota úmida (impregnação), normalmente utilizada industrialmente. Em uma primeira etapa, foram preparadas suspensões aquosas contendo FNSA e bentonita (ligante). As suspensões foram homogeneizadas, secas e desagregadas. O material seco obtido foi umidificado (10%) e compactado (5,4 MPa), uniaxialmente, por meio de uma prensa hidráulica em matriz cilíndrica. Os suportes/filtros fibrosos cerâmicos obtidos foram tratados termicamente no intervalo de temperatura compreendido entre 900 e 1100oC por 30 min. As FNSA foram caracterizadas por fluorescência de raios X (FRX), difração de raios X (DRX), microscopia eletrônica de varredura (MEV) e análises térmicas (DIL e DTA/ATG). A resistência mecânica dos suportes/filtros fibrosos variou entre 1,94 e 2,41 MPa. A porosidade permaneceu praticamente constante (62-65%) e os valores obtidos para a permeabilidade k1 variaram de 4,18 a 5,15 x 10-12 m2 e para k2 de 3,19 a 4,70x10-7 m2. A segunda etapa foi a obtenção dos filtros catalíticos pela nova rota seca (in situ), onde as FNSA, bentonita e o NiO (3,67% e 6,79%) foram misturados a seco e umidificados. Na rota úmida o pó contendo FNSA e bentonita foi adicionado em uma solução de nitrato de níquel hexahidratado (0,5M) sob agitação e aquecimento (70ºC/180 min). Em ambas as rotas, o pó obtido foi umidificado (10% em massa) e prensado,
uniaxialmente, a 5,4 MPa. Os compactos verdes foram aquecidos até 500oC/60min a 5oC/min em uma atmosfera de 5%H2/95%N2 para a redução do NiO/Ni(NO3)2, seguido por um aumento da temperatura até 1000oC/60min a 10oC/min em N2 para sinterização. Os filtros catalíticos foram caracterizados de acordo com as suas propriedades físicas, químicas, mecânicas, microestruturais e fluidodinâmicas. A eficiência de filtração foi de 99,9% para todos os filtros estudados. Os filtros catalíticos de fibras naturais de sílica amorfa com níquel depositado sobre as fibras foram produzidos com sucesso através de duas técnicas diferentes, chamadas nova rota seca (in situ) e rota úmida. A nova rota seca (in situ) mostrou uma maior eficiência, em altas temperaturas, na conversão dos gases propano e propeno, atingindo conversões de 53% e 81%, respectivamente. Os filtros catalíticos obtidos mostraram-se promissores para serem usados na remoção de partículas e purificação de gases gerados no processo de combustão de veículos diesel. / This research work aimed the investigation and characterization of the processing parameters to obtaining of catalytic fibrous filters produced from natural amorphous silica fibers, NASF (support/filter) and nickel (catalyst), by a new deposition route denominated dry route (in situ) in which the reduction of the added nickel oxide (NiO) and support/filter sintering occurs in a single heat-treatment step. Catalytic filters were also obtained by the wet route (impregnation), commonly used in the industry. Initially, aqueous suspensions containing NASF and bentonite (as binder) were prepared. The suspensions were homogenized, dried and disaggregated. The obtained dried material was then humidified (10 wt.%) and uniaxially pressed (5.4 MPa) by using a hydraulic press in a cylindrical matrix. The obtained compacts (supports/ceramic fibrous filters) were then heat-treated in the 900-1100oC temperature range for 30 min. The NASF were characterized by X-ray fluorescence (XRF), Xray diffractometry (XRD), scanning electron microscopy (SEM), thermal analysis (DIL and DTA/TGA). The mechanical strength of the supports/fibrous filters ranged between 1.94 and 2.41 MPa. The porosity remained almost constant (62-65%) and the values obtained for the permeability k1 ranged from 4.18 to 5.15 x 10-12 m2 and for k2 from 3.19 to 4.70x10-7 m2. In a second step, catalytic filters were obtained by the new route (dry-in situ), where NASF, bentonite and NiO (3.67 and 6.79%) were dry mixed and humidified. In the wet route the powder containing NASF and bentonite was added in a nickel nitrate solution (0.5M) and then stirred and heated at 70oC/180 min. In both routes the obtained powder was humidified and uniaxially pressed at 5.4 MPa. The green compacts were then heated up to 500°C/60 min at 5°C/min in a 5%H2/95%N2 atmosphere for the NiO/Ni(NO3)2 reduction and then the temperature was increased up to 1000oC/60 min at 10°C/min in N2 for sintering. The catalytic filters were characterized according to their physical, chemical, mechanical, microstructure and fluid dynamic properties. The filtration efficiency was of approximately 99.9% for all filters. Fibrous Ni-deposited natural amorphous silica catalytic filters were successfully produced through two different techniques named wet and dry routes. The new route dry (in situ) showed a higher efficiency at high temperatures, the conversion of propane and propylene gases, reaching conversions of 53% and 81% respectively. The catalytic filters obtained showed to be promising for use to remove particulates and purify the gases generated in the combustion process of diesel vehicles.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:repositorio.ufsc.br:123456789/93703 |
| Date | 25 October 2012 |
| Creators | Donadel, Karina |
| Contributors | Universidade Federal de Santa Catarina, Oliveira, Antonio Pedro Novaes de, Rambo, Carlos Renato |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis |
| Format | 1 v.| il., grafs. |
| Source | reponame:Repositório Institucional da UFSC, instname:Universidade Federal de Santa Catarina, instacron:UFSC |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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