Orientador: Rubens Maciel Filho / Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Faculdade de Engenharia Quimica / Made available in DSpace on 2018-08-10T15:21:54Z (GMT). No. of bitstreams: 1
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Previous issue date: 2007 / Resumo: Essa tese encontra-se focada na simulação e otimização de um reator de leito fixo com catalisador de prata para oxidação do metanol a formaldeído, utilizando técnicas de inteligência artificial (algoritmo genético e redes neurais artificiais). O formaldeído é um importante intermediário químico utilizado principalmente na produção de adesivos ou resinas empregados em vários segmentos de mercado. A sua produção pelo processo ¿Prata¿ encontra-se em desvantagem frente às novas plantas construídas com o moderno processo ¿Formox¿, catalisado por óxido de ferro-molibdênio, por apresentar menor desempenho e possuir poucas ferramentas que permitam melhorar o processo. Poucos modelos cinéticos são encontrados na literatura para o processo Prata, inadequados para a simulação do reator sob condições industriais. Há falta de dados cinéticos de qualidade para o desenvolvimento de equações da taxa e existem dificuldades experimentais em obtê-los sob condições industrialmente relevantes. Um simulador híbrido foi desenvolvido para o reator de formaldeído, empregando-se um modelo determinístico baseado na equação diferencial de balanço de massa aplicado sobre o leito fixo e uma rede neural artificial para modelar a cinética da reação, implementada como uma sub-rotina no simulador. Como dados cinéticos não se encontravam disponíveis para o ajuste da rede neural (treinamento), essa operação foi realizada através de três abordagens, usando uma associação de algoritmos genéticos e métodos de treinamento tradicionais para a rede neural, de modo a utilizar dados de processo (conversão e seletividades), amplamente disponíveis na literatura e facilmente mensuráveis em operações industriais. Tendo a rede neural sido treinada através das três abordagens apresentadas, o simulador foi capaz de estimar adequadamente o desempenho do reator, validado em comparação com dados experimentais obtidos da literatura e dados industriais. Várias simulações foram realizadas para determinar as influências de importantes variáveis operacionais no desempenho do reator, como temperatura, vazão de ar, vazão de metanol, vazão de água e tempo de residência, apresentando de forma gráfica informações fundamentais para a comunidade industrial e científica. Os resultados obtidos foram discutidos com base no mecanismo da reação e trabalhos publicados na literatura. A otimização do reator, utilizando-se o simulador validado, foi realizada através de dois métodos: algoritmo genético e SQP. O SQP foi empregado como referência nessa comparação, tratando-se de um método clássico de otimização, baseado em gradientes. Demonstrou-se que, dependendo da estimativa inicial, o SQP pode convergir para um ótimo local, muito distante do global e que o algoritmo genético sempre convergiu para o ótimo global, não dependendo de estimativas iniciais. A melhor abordagem, no entanto, mostrou ser a associação dos dois métodos para obter maior precisão com menor tempo computacional. As técnicas de inteligência artificial (redes neurais e algoritmo genético) foram perfeitamente empregadas em conjunto com equações determinísticas, gerando modelos híbridos. A modelagem da cinética da reação, bem como do reator de formaldeído foi bem sucedida, validada em diversas situações. Vários casos foram estudados, indicando a condição de operação otimizada para cada, o que permitirá às plantas de prata definir as melhores políticas operacionais para minimizarem os custos com o consumo de matéria -prima / Abstract: The focus of this Thesis is the simulation and optimization of a silver catalyzed fixed-bed reactor for the oxidation of methanol to formaldehyde, using artificial intelligence techniques (genetic algorithm and artificial neural networks). Formaldehyde is a key chemical intermediate used mainly in the production of adhesives and resins for several market segments. Its production by the ¿Silver¿ process is behind new plants operated with the modern ¿Formox¿ process, catalyzed by ironmolybdenum oxide, as far as performance and optimization tools are concerned. A few kinetic models are found in literature for the Silver process but they are inadequate to simulate the reactor at industrial conditions. Lack of good quality available kinetic data makes difficult the development of rate equations and new data is not easily obtained due to constraints to run experiments at relevant industrial conditions. A hybrid simulator was developed for the formaldehyde reactor, using a deterministic model based on differential mass balance equation over the fixed-bed, and a neural network to model the reaction kinetics, implemented as a sub-routine in the simulator. As kinetic data were not available for the neural network fit (training), this operation was performed through three approaches, using an association of genetic algorithms and classical training methods, employing process information (conversion and selectivity), widely available in literature and easily measured by industrial plants. After training the neural network through the three presented approaches, the simulator was able to properly estimate the reactor performance, which was validated by comparison with literature experimental data and industrial data. Many simulations were run in order to clarify the influences of important operational variables (temperature, air flowrate, methanol flowrate, water flowrate and residence time) on the reactor performance, presenting the results in graphic format. The discussion was carried out based on the reaction mechanism and literature work, adding value to the industrial and scientific community. The reactor optimization, using the validated simulator, was made by two methods: genetic algorithm and SQP. SQP was used as a reference, consisting in a classical optimization method, gradient-based. It was demonstrated that SQP may reach a local optimum, far from the global one, depending on the initial estimate. The genetic algorithm, differently, always converged to the global optimum, not depending on initial estimates. The best approach, however, was the association of both methods in order to obtain best precision with shorter computing times. The artificial intelligence techniques (neural network and genetic algorithm) were perfectly employed here together with deterministic equations, producing hybrid models. The kinetic modeling of the chemical reaction, as well as the reactor modeling, was successful, validated in several situations. Many cases were studied, indicating the optimized conditions for each one, whose conclusions will allow Silver plants to define the best operational policies to minimize costs with raw material consumption / Doutorado / Desenvolvimento de Processos Químicos / Doutor em Engenharia Química
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:repositorio.unicamp.br:REPOSIP/266276 |
| Date | 27 July 2007 |
| Creators | Papes Filho, Antonio Carlos |
| Contributors | UNIVERSIDADE ESTADUAL DE CAMPINAS, Maciel Filho, Rubens, 1958-, Krähenbühl, Maria Alvina, Tresmondi, Alexandre, Freitas, Valdir Apolinário de, Toledo, Eduardo Coselli Vasco de |
| Publisher | [s.n.], Universidade Estadual de Campinas. Faculdade de Engenharia Química, Programa de Pós-Graduação em Engenharia Química |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis |
| Format | 224p. : il., application/pdf |
| Source | reponame:Repositório Institucional da Unicamp, instname:Universidade Estadual de Campinas, instacron:UNICAMP |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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