Orientador: Fernando Alvarez / Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Fisica Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-08-04T02:14:03Z (GMT). No. of bitstreams: 1
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Previous issue date: 2004 / Resumo: A proposta deste trabalho é sintetizar e caracterizar química e estruturalmente nanotubos e fulerenos contendo nitrogênio. A síntese tanto das amostras de nanotubos como das amostras de fulerenos foi feita pela técnica de arco elétrico em atmosferas contendo nitrogênio gasoso. A análise das amostras de nanotubos nitrogenados por microscopia eletrônica mostra que a concentração de nitrogênio gasoso durante a síntese influencia na incorporação de átomos desse elemento por estruturas de carbono que dão origem aos nanotubos. Estes, quando contêm átomos de nitrogênio na sua composição, têm forma de bambu, diferentemente dos nanotubos gerados na ausência de nitrogênio. Análises por Espectroscopia de Elétrons Fotoemitidos (XPS) indicam que amostras de nanotubos assim produzidas de fato contêm nitrogênio e que parte dos átomos desse elemento estão ligados substitucionalmente em redes grafíticas. Dados de Espectroscopia de Elétrons Inelasticamente Espalhados (EELS) mostram que os átomos de nitrogênio se concentram nas paredes dos nanotubos com forma de bambu e simulações computacionais mostram o papel do nitrogênio na formação dessas estruturas. Amostras de nanotubos nitrogenados também foram submetidas a análise por espectroscopia Raman. Ao mesmo tempo em que essas amostras foram irradiadas com laser de potências variadas, espectros Raman foram coletados fornecendo informações a respeito da ordem estrutural e da pureza relativa das amostras. Tais informações complementam de modo coerente os dados de microscopia eletrônica. Ainda em relação aos nanotubos, foram realizadas medidas de eletroemissão em um sistema com geometria de capacitor plano. Verificou-se que os nanotubos nitrogenados são tão bons emissores quanto aqueles de parede única (não-nitrogenados). Observou-se ainda que o nitrogênio influencia o comportamento do fator de estrutura dos nanotubos, no entanto, a razão disso ainda não está muito clara. Relativamente aos fulerenos, foram obtidos dados de espectrometria de massas que indicam a presença de fulerenos nitrogenados, ou nitrofulerenos, nas amostras sintetizadas em presença de nitrogênio. Suas massas moleculares estão em torno de 523 u.m.a.. Cálculos teóricos [ 30 ] indicam que é possível a existência de tais moléculas (cuja massa prevista é de 522 u.m.a.), já que possuem calor de formação comparável ao dos fulerenos C60. Dados de XPS confirmam a presença de nitrogênio também nessas amostras. A coerência dos resultados experimentais e teóricos sugere fortemente que estamos na direção certa na busca dos heterofulerenos / Abstract: This thesis work aims to synthesize and to characterize structural and chemically nanotubes and fullerenes containing nitrogen. Both nanotubes and fullerenes syntheses were performed using an arc-discharge system filled with gaseous mixtures of He e N2. Electron microscopy samples analysis shows that N2 concentration inside the arc-discharge chamber influences the nitrogen incorporation into the carbon structures that give rise to the nanotubes. Those ones containing N atoms in their composition have a bamboo-like aspect in contrast to those generated in absence of nitrogen gas. XPS analyses indicate that nanotube samples generated in N rich atmospheres in fact have nitrogen in their composition and part of N atoms are substitutionally bonded in graphitic sites. EELS data show that N atoms are preferentially bonded in the bamboo-like nanotubes and computational simulations show the role these N atoms play in the formation of these structures. Nitrogenated nanotube samples were also analyzed by Raman spectroscopy. As the samples were irradiated by the Raman laser at different powers, Raman spectra were collected. Such spectra gave information about the structural order and relative purity of the samples. This information coherently complements the electron microscopy data. It was also performed field emission measurements of the nitrogenated nanotube samples. It was verified that such structures are as good emitters as single wall nanotubes (non-nitrogenated ones). It was also observed that nitrogen influences the behavior of the nanotubes structure factor, however, it was not clear yet why this is so. Finally, it was obtained mass spectrometry data of the fullerenes samples. These data indicate the presence of nitrogenated fullerenes or "nitrofullerenes" in the samples generated in nitrogen rich atmosphere. Their molecular masses are around 523 a.m.u.. Theoretical calculations [ 30] also indicate that the existence of such molecules (whose molecular mass is 522 a.m.u.) is possible, since their heat of formation is comparable to that of the C 60fullerenes. XPS data also confirm that there is nitrogen in these samples. The coherence of the experimental as well as the theoretical results strongly suggests that our quest for the heterofullerenes is in the right direction / Doutorado / Física / Doutor em Ciências
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:repositorio.unicamp.br:REPOSIP/277725 |
| Date | 20 February 2004 |
| Creators | Droppa Junior, Roosevelt |
| Contributors | UNIVERSIDADE ESTADUAL DE CAMPINAS, Alvarez, Fernando, 1946-, Neto, Antonio Luciano Baia, Junior, Fernando Lazaro Freire, Santos, Maria Cristina dos, Marques, Francisco das Chagas |
| Publisher | [s.n.], Universidade Estadual de Campinas. Instituto de Física Gleb Wataghin, Programa de Pós-Graduação em Física |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | English |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis |
| Format | 143p. : il., application/pdf |
| Source | reponame:Repositório Institucional da Unicamp, instname:Universidade Estadual de Campinas, instacron:UNICAMP |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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