SILVA, José de Arimatéa Freitas e. Propriedades vibracionais da L-Asparagina monohidratada sob pressões de até 30GPA. 2012. 109 f. Tese (Doutorado em Física) - Programa de Pós-Graduação em Física, Departamento de Física, Centro de Ciências, Universidade Federal do Ceará, Fortaleza, 2012. / Submitted by Edvander Pires (edvanderpires@gmail.com) on 2015-10-20T18:30:11Z
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Previous issue date: 2012 / Os materiais cristalinos unidos por ligações de hidrogênio têm recebido a atenção de pesquisas científicas durante vários anos. Entre estes sistemas se destacam os cristais de aminoácidos, que são moléculas fundamentais para a vida. Nessa Tese estudam-se as propriedades vibracionais do cristal de L-asparagina monohidratada (LAM) submetido a condições de altas pressões através da técnica de espectroscopia Raman no intervalo de frequência entre 30 e 3600 cm-1. As pressões nas quais o material foi submetido chegaram até a 30 GPa, se constituindo no maior valor de pressão no qual um cristal dessa família foi comprimido até hoje. Tal fato aponta para um novo paradigma, haja vista que sob pressões dessa ordem de grandeza muitos materiais sofrem amorfização, ou seja, perdem a ordem de longo alcance (como acontece com a L-alanina, que se amorfiza a 15 GPa). Surpreendentemente, a LAM permanece com uma estrutura cristalina bem definida até o valor de pressão acima especificado, proporcionando uma extraordinária série de transições de fase. Um estudo anterior apontava para a ocorrência de três transições de fase sofridas pela LAM no intervalo entre 0 e 2 GPa. Nesta Tese, investigando-se o cristal entre 2 e 30 GPa, inferiu-se que a LAM sofre mais cinco transições de fase: (i) entre 2,1 – 3,1 GPa; (ii) entre 4,7 – 6,6 GPa; (iii) entre 9,3 – 9,9 GPa; (iv) entre 15,0 – 17,0 GPa; (v) entre 22,4 – 25,1 GPa. As transições de fase nestes sistemas podem ser entendidas como conformação molecular na célula unitária; modificação nas ligações de hidrogênio intermoleculares; ou mudança estrutural com modificação no grupo espacial do cristal. A partir da avaliação conjunta das bandas ativas no Raman associadas a modos da rede e a modos internos do material, foi possível fornecer-se um quadro sobre as cinco diferentes transições de fase. Uma dessas transições, entre 9,3 e 9,9 GPa, que envolve modificações em todas as regiões espectrais, aponta claramente para uma transição de fase sólido-sólido com mudança de grupo espacial do cristal. Todas as transições de fase são reversíveis, uma vez que o espectro Raman original é recuperado quando a pressão é relaxada de 30 GPa à pressão atmosférica. Uma análise do comportamento da freqüência do modo associado à torção do NH3+ em função da pressão e a conexão com as dimensões das ligações de hidrogênio é apresentada, bem como é fornecida uma comparação do presente resultado com outros resultados já publicados na literatura. Finalmente, são fornecidos os dados relativos aos ajustes experimentais d/dP das freqüências de todos os modos vibracionais em função da pressão no intervalo completo de pressão investigado.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:www.repositorio.ufc.br:riufc/13666 |
| Date | January 2012 |
| Creators | Silva, José de Arimatéa Freitas e |
| Contributors | Lima Júnior, José Alves de, Freire, Paulo de Tarso Cavalcante |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis |
| Source | reponame:Repositório Institucional da UFC, instname:Universidade Federal do Ceará, instacron:UFC |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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