Dans le cadre de la vitrification des déchets nucléaires de haute activité à vie longue, un nouveau procédé a été mis en service à l'usine de La Hague en 2010 : le procédé creuset froid. Dans ce procédé, des gradients thermiques apparaissent au sein du bain de verre. Celui-ci forme une couche solide au contact de la paroi froide, appelée " auto-creuset ". Dans cette zone, le verre est soumis à des températures où il peut potentiellement cristalliser. L'objectif de ce travail était de déterminer la microstructure de cet auto-creuset en précisant les zones de cristallisation. Parallèlement, il s'agissait d'évaluer l'impact du gradient thermique sur la cristallisation des verres considérés. La cristallisation de deux verres d'intérêt nucléaire a donc été étudiée à l'aide d'une méthode basée sur l'analyse d'images MEB en conditions de traitements isotherme et sous gradient thermique. Les analyses en isotherme mettent en évidence la cristallisation de cristaux d'apatite (660°C-900°C) et de powellite (630°C-900°C) et permettent de quantifier cette cristallisation (vitesses de croissance et de nucléation, fraction cristallisée) qui reste très limitée (< 3%). La comparaison des résultats issus de ces deux types d'expérimentations montre que le gradient thermique n'a pas d'impact mesurable sur les cristallisations observées. Afin de compléter les analyses surfaciques de la cristallisation, des mesures par microtomographie in et ex situ ont été réalisées à l'ESRF sur la ligne ID19. Cette étude a permis de suivre la cristallisation d'apatites dans un verre simplifié et de confirmer la fiabilité de la méthode de quantification de la cristallisation basée sur l'analyse d'images 2D.
Identifer | oai:union.ndltd.org:CCSD/oai:tel.archives-ouvertes.fr:tel-00954542 |
Date | 25 October 2013 |
Creators | Delattre, Olivier |
Publisher | Université d'Orléans |
Source Sets | CCSD theses-EN-ligne, France |
Language | fra |
Detected Language | French |
Type | PhD thesis |
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