The thesis at hand is a collection of the publications written and co-authored by the author on the subject of fluid phase equilibria and dynamics in porous materials as studied with computational methods. The first part addresses fluid adsorption in confined mesoporous spaces with a particular focus on hysteresis phenomena. For this purpose, first the sorption mechanisms in canonical pore segments and simple interconnected pores were studied. Based on those insights, a statistical theory describing the phase equilibria in large-scale disordered pore systems was developed, yielding novel understanding of the sorption phenomena in complex mesoporous materials and promising future application for the characterization of these pore spaces. The second part of this thesis considers the mass transfer properties of hierarchical porous solids combining two different porosities. Here, the relationship between the structural biporous composition of the host material and the molecular dynamics were studied using specifically developed statistical simulations. Particularly, micro-mesoporous materials, hollow core-shell silica nanoparticles, and mixed matrix membranes were considered. For each case, comparison to experimental data led to a deeper understanding of the underlying transport processes. Each of the two chapters is preceded by a short introduction into the subject focused on presenting the concepts used in the corresponding publications.:1 Introduction
2 Adsorption in mesoporous solids
2.1 Filling dynamics of closed end nanocapillaries
2.2 Modeling the influence of side stream and ink bottle structures on adsorp-
tion/desorption dynamics of fluids in long pores
2.3 Phase transitions in disordered mesoporous solids
3 Diffusion in hierarchical biporous materials
3.1 Mesopore-promoted transport in microporous materials
3.2 Transport properties of hierarchical micro-mesoporous materials
3.3 Diffusion and molecular exchange in hollow core-shell silica nanoparticles
3.4 An untrodden path: Versatile fabrication of self-supporting polymer-
stabilized percolation membranes (PSPMs) for gas separation
3.5 Short-time diffusion behavior of Brownian particles in confining potentials
Bibliography
Author contributions
Acknowledgements / Vorliegende Dissertation ist eine Sammlung der vom Autor verfassten und mitverfassten Publikationen über fluide Phasengleichgewichte und Fluiddynamik in porösen Materialien, untersucht mit Hilfe von computergestützten Methoden. Der erste Teil handelt von Flüssigkeitsadsorption in mesoporösen Porenräumen mit Schwerpunkt Hysteresephänomene. Dabei wurden zuerst Sorptionsmechanismen in kanonischen Porensegmenten und einfachen zusammengesetzten Porenmodellen untersucht. Aufbauend auf diese Erkenntnisse wurde dann eine statistische Theorie entwickelt, welche es ermöglicht, Phasengleichgewichte in komplexen ungeordneten Porenräumen zu beschreiben. Die entwickelte Methode erlaubt ein erweitertes Verständnis über Sorptionsphänomene in komplexen mesoporösen Materialien und die Anwendung in der Charakterisierung dieser Porenräume erscheint aussichtsreich. Der zweite Teil der Dissertation beschäftigt sich mit den Gastransporteigenschaften von hierarchischen, aus zwei Porösitäten zusammengesetzten Festkörpern. Dabei stand vor allem der Zusammenhang zwischen der biporösen Komposition des Materials und der Moleküldynamik im Vordergrund, untersucht unter Zuhilfenahme eigens entwickelter statistischer Simulationen. Betrachtet wurden insbesondere mikro-mesoporöse Materialien, hohle Siliziumdioxid-Nanopartikel und Membranen mit gemischter Matrix. Tiefergehendes Verständnis über die zugrundeliegenden Gastransportprozesse wurde im Vergleich mit experimentellen Ergebnissen erreicht. Beide Kapitel werden durch eine kurze Einführung in die jeweilige Thematik und die den nachfolgenden Publikationen zugrundeliegenden Konzepten ergänzt.:1 Introduction
2 Adsorption in mesoporous solids
2.1 Filling dynamics of closed end nanocapillaries
2.2 Modeling the influence of side stream and ink bottle structures on adsorp-
tion/desorption dynamics of fluids in long pores
2.3 Phase transitions in disordered mesoporous solids
3 Diffusion in hierarchical biporous materials
3.1 Mesopore-promoted transport in microporous materials
3.2 Transport properties of hierarchical micro-mesoporous materials
3.3 Diffusion and molecular exchange in hollow core-shell silica nanoparticles
3.4 An untrodden path: Versatile fabrication of self-supporting polymer-
stabilized percolation membranes (PSPMs) for gas separation
3.5 Short-time diffusion behavior of Brownian particles in confining potentials
Bibliography
Author contributions
Acknowledgements
| Identifer | oai:union.ndltd.org:DRESDEN/oai:qucosa:de:qucosa:32612 |
| Date | 07 January 2019 |
| Creators | Schneider, Daniel |
| Contributors | Universität Leipzig |
| Source Sets | Hochschulschriftenserver (HSSS) der SLUB Dresden |
| Language | English |
| Detected Language | English |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, doc-type:doctoralThesis, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis, doc-type:Text |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
| Relation | 10.1021/la404456e, 10.1021/la503482j, 10.1038/s41598-017-07406-2, 10.1002/cite.201500037, 10.1039/C5CS00715A, 10.1021/acs.langmuir.5b02367, 10.1002/chem.201701266 |
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