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Dissertação Márcio Luis O. Ferreira.pdf: 1176431 bytes, checksum: 39351739fca16dfb30ee0613247fda1c (MD5) / Neste trabalho, foram obtidos catalisadores de ouro suportado em materiais
mesoporosos do tipo MCM-41 e Al-MCM-41, destinados à reação de deslocamento de
monóxido de carbono com vapor d´água, uma importante etapa na geração de
hidrogênio de alta pureza para células a combustível.
As nanopartículas de ouro (1 e 5%) foram depositadas empregando-se os
métodos de deposição-precipitação e de impregnação úmida. Os sólidos obtidos foram
caracterizados por análise química, difração de raios X, termogravimetria,
espectroscopia de infravermelho com transformada de Fourier, adsorção e dessorção
de nitrogênio, redução termoprogramada, espectroscopia de infravermelho com
quimissorção de monóxido de carbono e microscopia eletrônica de varredura. Os
catalisadores foram avaliados na reação de deslocamento de monóxido de carbono
com vapor d’água, na faixa de 190 a 270ºC, usando diferentes conteúdos de vapor
d´água.
Observou-se que o método da deposição-precipitação levou a uma diminuição
do ordenamento da estrutura porosa da MCM-41, reduzindo a área superficial
específica, independente da presença do alumínio e do teor de ouro. Por outro lado, o
método de impregnação não alterou a estrutura mesoporosa do sólido. Os
catalisadores com os teores mais elevados de ouro (5%) foram ativos na reação, mas a
presença de alumínio diminuiu a atividade. Entretanto, a oxidação prévia dos
catalisadores melhorou o seu desempenho, que também aumentou com o conteúdo de
vapor d´água no meio reacional. Esses resultados foram explicados admitindo-se que
as espécies catiônicas do ouro contribuem de forma mais significativa para a catálise da
reação, quando comparada com a espécie metálica. Os catalisadores com baixos
teores de ouro (1%) apresentaram atividade na reação reversa de deslocamento de
monóxido de carbono com vapor d´água, em toda a faixa de temperatura estudada.
O catalisador mais promissor foi aquele com 5% de ouro em MCM-41 isenta de
alumínio, que apresentou conversão máxima (2,3%) a 270oC, sob baixos conteúdos de
vapor d´água e de 25% a 270 ºC, sob elevados teores de vapor d´água no meio
reacional. / In this work, gold catalysts supported in MCM-41 and Al-MCM-41 like
mesoporous materials were obtained for the water-gas shift reaction, an important step
in the generation of highly pure hydrogen for fuel cells.
Gold nanoparticles (1 and 5%) were deposited by using deposition-precipitation
and impregnation methods. The solids obtained were characterized using chemical
analysis, X ray diffraction, thermogravimetry, Fourier transform infrared spectroscopy,
nitrogen adsorption and desorption, temperature programmed reduction, infrared
spectroscopy with carbon monoxide chemisorption and scanning electronic microscopy.
The catalysts were evaluated in the water-gas shift reaction from 190 to 270ºC with the
use of different steam contents.
It was observed that the deposition-precipitation method led to a decreasing in
the ordering of the structure porous of the MCM-41, thus reducing the specific surface
area, regardless the presence of aluminum and the gold content. On the other hand, the
impregnation method did not change the solid mesoporous structure. The catalysts with
higher gold content (5%) were active in the reaction but the presence of aluminum led to
an activity decrease. However, the catalysts prior oxidation led to an increase in their
performance, which also increased with the steam content reaction conditions. Those
results were explained admitting that the cationic gold species contribute in a more
significant way to the reaction catalysis when compared to the metallic species.
Catalysts with lower gold content (1%) presented activity in the reverse reaction of
water-gas shift over the whole range of temperature studied.
The most promising catalyst was that with 5% gold in MCM-41 without aluminum
which presented maximum conversion of 2.3% at 270 oC under low steam contents and
25% at 270 ºC under high steam contents in the reaction conditio
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:192.168.11:11:ri/20593 |
| Date | 13 February 2008 |
| Creators | Ferreira, Márcio Luís Oliveira |
| Contributors | Varela, Maria do Carmo Rangel Santos, Souza, Alexilda Oliveira de, Pereira, Fabiano Vargas |
| Publisher | Instituto de Química, Programa de Pós Graduação em Química, IQ, brasil |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/masterThesis |
| Source | reponame:Repositório Institucional da UFBA, instname:Universidade Federal da Bahia, instacron:UFBA |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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