Le devenir des radionucléides naturels et anthropogéniques dans l’environnement demeure une préoccupation majeure des sociétés modernes nucléarisées. Parmi les compartiments environnementaux possiblement impactés, l’hydrosphère est ubiquitaire et peut transporter des composés ou éléments sur de très longues distances. L’évènement récent de Fukushima a démontré que le milieu marin pouvait être également directement impacté ce qui amène à des questionnements tant scientifiques que sociétaux. De nombreuses études ont déjà montré que les radionucléides présents dans l’eau de mer peuvent être fortement accumulés par les organismes marins mais pour autant leur spéciation est inconnue. Or cette connaissance est essentielle afin de maîtriser les mécanismes de transfert entre l’hydrosphère et la biosphère et d'évaluer in fine l’impact global sur l’Homme. Dans ce travail, nous avons choisi de déterminer expérimentalement la spéciation de trois actinides dans l’eau de mer dopée : l’uranium(VI), le neptunium(V) et l’américium(III) (via l’analogue europium(III)) en couplant des calculs de spéciation avec les outils spectroscopiques dont la Spectroscopie Laser Résolue en Temps (SLRT) et la Spectroscopie d'Absorption des Rayons X (EXAFS). Puis nous avons étudié les processus d’accumulation sur l’éponge A. cavernicola, choisi ici car considérée comme un biomoniteur de pollution pour les métaux lourds. L’accumulation de l’europium(III), de l’américium(III) et de l’uranium(VI) dans A. cavernicola a donc été investiguée à l'échelle de traces et ultra traces. Pour l'europium, les techniques d'imagerie X et électronique ont permis de localiser l'élément accumulé et d'en préciser la spéciation. / The fate of natural and anthropogenic radionuclides in the environment remains a major concern in our modern nuclearized societies. Among the environmental compartments, the hydrosphere is ubiquitous and can transport compounds or elements over very long distances. The recent event of Fukushima demonstrated that the marine environment could be directly affected and this raises both scientific and societal questions. Moreover, some studies have already shown that radionuclides present in seawater can be strongly accumulated by marine organisms although their speciation is most of the time unknown. Yet this knowledge is essential to better understand the transfer mechanisms from the hydrosphere to the biosphere and to evaluate their global impact on humans. In this work, we chose to experimentally determine the speciation of three actinides in doped seawater: uranium(VI), neptunium(V) and americium(III) (and the chemical surrogate europium(III)) by coupling speciation modeling with spectroscopic tools among which Time-Resolved Laser-Induced Fluorescence (TRLIF) and X-ray Absorption Spectroscopy (XAS). Then, we have studied the accumulation process in the sponge A. cavernicola, chosen here because it is considered as a biomonitor of heavy metal pollution. The accumulation of europium(III), americium(III) and uranium(VI) in A. cavernicola were investigated at trace and ultra-trace levels. Besides, for europium, X-ray and electronic imaging permit to localize the accumulated element in the sponge and to specify its speciation.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:theses.fr/2015NICE4101 |
| Date | 04 December 2015 |
| Creators | Maloubier, Melody |
| Contributors | Nice, Den Auwer, Christophe, Moulin, Christophe |
| Source Sets | Dépôt national des thèses électroniques françaises |
| Language | French |
| Detected Language | French |
| Type | Electronic Thesis or Dissertation, Text |
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