In the present thesis the MBE growth and sample characterization of HgTe structures is investigated
and discussed. Due to the first experimental discovery of the quantum Spin Hall effect
(QSHE) in HgTe quantum wells, this material system attains a huge interest in the spintronics
society. Because of the long history of growing Hg-based heterostructures here at the Experimentelle
Physik III in Würzburg, there are very good requirements to analyze this material
system more precisely and in new directions. Since in former days only doped HgTe quantum
wells were grown, this thesis deals with the MBE growth in the (001) direction of undoped
HgTe quantum wells, surface located quantum wells and three dimensional bulk layers. All
Hg-based layers were grown on CdTe substrates which generate strain in the layer stack and
provide therefore new physical effects. In the same time, the (001) CdTe growth was investigated
on n-doped (001) GaAs:Si because the Japanese supplier of CdTe substrates had a
supply bottleneck due to the Tohoku earthquake and its aftermath in 2011.
After a short introduction of the material system, the experimental techniques were demonstrated
and explained explicitly. After that, the experimental part of this thesis is displayed.
So, the investigation of the (001) CdTe growth on (001) GaAs:Si is discussed in chapter 4.
Firstly, the surface preparation of GaAs:Si by oxide desorption is explored and analyzed.
Here, rapid thermal desorption of the GaAs oxide with following cool down in Zn atmosphere
provides the best results for the CdTe due to small holes at the surface, while e.g. an atomic
flat GaAs buffer deteriorates the CdTe growth quality. The following ZnTe layer supplies the
(001) growth direction of the CdTe and exhibits best end results of the CdTe for 30 seconds
growth time at a flux ratio of Zn/Te ~ 1/1.2. Without this ZnTe layer, CdTe will grow in the
(111) direction. However, the main investigation is here the optimization of the MBE growth
of CdTe. The substrate temperature, Cd/Te flux ratio and the growth time has to be adjusted
systematically. Therefore, a complex growth process is developed and established. This optimized
CdTe growth process results in a RMS roughness of around 2.5 nm and a FWHM value
of the HRXRD w-scan of 150 arcsec. Compared to the literature, there is no lower FWHM
value traceable for this growth direction. Furthermore, etch pit density measurements show
that the surface crystallinity is matchable with the commercial CdTe substrates (around 1x10^4
cm^(-2)). However, this whole process is not completely perfect and offers still room for improvements.
The growth of undoped HgTe quantum wells was also a new direction in research in contrast
to the previous n-doped grown HgTe quantum wells. Here in chapter 5, the goal of very low
carrier densities was achieved and therefore it is now possible to do transport experiments in
the n - and p - region by tuning the gate voltage. To achieve this high sample quality, very precise
growth of symmetric HgTe QWs and their HRXRD characterization is examined. Here,
the quantum well thickness can now determined accurate to under 0.3 nm. Furthermore, the transport analysis of different quantum well thicknesses shows that the carrier density and
mobility increase with rising HgTe layer thickness. However, it is found out that the band
gap of the HgTe QW closes indirectly at a thickness of 11.6 nm. This is caused by the tensile
strained growth on CdTe substrates. Moreover, surface quantum wells are studied. These
quantum wells exhibit no or a very thin HgCdTe cap. Though, oxidization and contamination
of the surface reduces here the carrier mobility immensely and a HgCdTe layer of around 5 nm
provides the pleasing results for transport experiments with superconductors connected to the
topological insulator [119]. A completely new achievement is the realization of MBE growth
of HgTe quantum wells on CdTe/GaAs:Si substrates. This is attended by the optimization of
the CdTe growth on GaAs:Si. It exposes that HgTe quantum wells grown in-situ on optimized
CdTe/GaAs:Si show very nice transport data with clear Hall plateaus, SdH oscillations, low
carrier densities and carrier mobilities up to 500 000 cm^2/Vs. Furthermore, a new oxide etching
process is developed and analyzed which should serve as an alternative to the standard
HCl process which generates volcano defects at some time. However, during the testing time
the result does not differ in Nomarski, HRXRD, AFM and transport measurements. Here,
long-time tests or etching and mounting in nitrogen atmosphere may provide new elaborate
results.
The main focus of this thesis is on the MBE growth and standard characterization of HgTe bulk
layers and is discussed in chapter 6. Due to the tensile strained growth on lattice mismatched
CdTe, HgTe bulk opens up a band gap of around 22 meV at the G-point and exhibits therefore
its topological surface states. The analysis of surface condition, roughness, crystalline quality,
carrier density and mobility via Nomarski, AFM, XPS, HRXRD and transport measurements
is therefore included in this work. Layer thickness dependence of carrier density and mobility
is identified for bulk layer grown directly on CdTe substrates. So, there is no clear correlation
visible between HgTe layer thickness and carrier density or mobility. So, the carrier density is
almost constant around 1x10^11 cm^(-2) at 0 V gate voltage. The carrier mobility of these bulk
samples however scatters between 5 000 and 60 000 cm^2/Vs almost randomly. Further experiments
should be made for a clearer understanding and therefore the avoidance of unusable
bad samples.But, other topological insulator materials show much higher carrier densities and
lower mobility values. For example, Bi2Se3 exhibits just density values around 1019 cm^(-2)
and mobility values clearly below 5000 cm2/Vs. The carrier density however depends much
on lithography and surface treatment after growth. Furthermore, the relaxation behavior and
critical thickness of HgTe grown on CdTe is determined and is in very good agreement with
theoretical prediction (d_c = 155 nm). The embedding of the HgTe bulk layer between HgCdTe
layers created a further huge improvement. Similar to the quantum well structures the carrier
mobility increases immensely while the carrier density levels at around 1x10^11 cm^(-2) at 0
V gate voltage as well. Additionally, the relaxation behavior and critical thickness of these
barrier layers has to be determined. HgCdTe grown on commercial CdTe shows a behavior as
predicted except the critical thickness which is slightly higher than expected (d_c = 850 nm).
Otherwise, the relaxation of HgCdTe grown on CdTe/GaAs:Si occurs in two parts. The layer
is fully strained up to 250 nm. Between 250 nm and 725 nm the HgCdTe film starts to relax
randomly up to 10 %. The relaxation behavior for thicknesses larger than 725 nm occurs than
linearly to the inverse layer thickness. A explanation is given due to rough interface conditions
and crystalline defects of the CdTe/GaAs:Si compared to the commercial CdTe substrate. HRXRD and AFM data support this statement. Another point is that the HgCdTe barriers protect the active HgTe layer and because of the high carrier mobilities the Hall measurements provide new transport data which have to be interpreted more in detail in the future. In addition, HgTe bulk samples show very interesting transport data by gating the sample from the top and the back. It is now possible to manipulate the carrier densities of the top and bottom surface states almost separately. The back gate consisting of the n-doped GaAs substrate and the thick insulating CdTe buffer can tune the carrier density for Delta(n) ~ 3x10^11 cm^(-2). This is sufficient to tune the Fermi energy from the p-type into the n-type region [138].
In this thesis it is shown that strained HgTe bulk layers exhibit superior transport data by embedding between HgCdTe barrier layers. The n-doped GaAs can here serve as a back gate.
Furthermore, MBE growth of high crystalline, undoped HgTe quantum wells shows also new
and extended transport output. Finally, it is notable that due to the investigated CdTe growth
on GaAs the Hg-based heterostructure MBE growth is partially independent from commercial
suppliers. / In der vorliegenden Dissertation wurde das MBE-Wachstum von HgTe Strukturen erforscht
und die anschließende Probencharakterisierung durchgeführt und diskutiert. Durch die erste
experimentelle Entdeckung des Quanten-Spin-Hall-Effekts (QSHE) in HgTe Quantentrögen
hat dieses Materialsystem großes Interesse im Gebiet der Spintronics erfahren. Aufgrund der
langen Wachstumshistorie von quecksilberbasierenden Heterostrukturen am Lehrstuhl Experimentelle
Physik III der Universität Würzburg sind die Voraussetzungen ausgesprochen gut,
um dieses Materialsystem sehr ausführlich und auch in neue Richtungen hin zu untersuchen.
Da vor dieser Doktorarbeit fast ausschließlich dotierte HgTe Quantentröge auf verschiedenen
Substratorientierungen gewachsen wurden, beschäftigte sich diese Dissertation nun mit dem
MBE-Wachstum von undotierten HgTe Quantentrögen, oberflächennahen Quantentrögen und
dreidimensionalen Volumenkristallen. Alle quecksilberbasierenden Schichten wurden hierzu
auf CdTe Substraten gewachsen, welche tensile Verspannung in den Schichten erzeugten und
lieferten daher neue physikalische Effekte. In der selben Zeit wurde weiterhin das Wachstum
von (001) CdTe auf n-dotiertem (001) GaAs:Si erforscht, da der japanische Zulieferer
der CdTe Substrate eine Lieferengpass hatte aufgrund des Tohoku Erdbebens und seinen verheerenden
Folgen im Jahr 2011.
Die Erforschung des MBE-Wachstums von (001) CdTe auf (001) GaAs:Si wird im Kapitel
4 behandelt. Zuerst wurde hier die Oberflächenvorbereitung des GaAs:Si Substrates durch
thermische Desorption untersucht und ausgewertet. Es stellte sich heraus, dass schnelle, thermische
Desorption des GaAs - Oxides mit anschließendem Abkühlen in Zn Atmosphäre die
besten Ergebnisse für das spätere CdTe durch kleine Löcher an der Oberfläche liefert, während
zum Beispiel ein glatter GaAs Puffer das CdTe Wachstum verschlechtert. Der folgende ZnTe
Film verschafft die gewünschte (001) Wachstumsrichtung für CdTe und weist bei 30 Sekunden
Wachstumszeit bei einem Flussverhältnis von Zn/Te ~ 1/1.2 die besten Endergebnisse
für CdTe auf. Jedoch war die Haupterneuerung hier die Optimierung des CdTe Wachstums.
Dafür wurde ein komplexer Wachstumsprozess entwickelt und etabliert. Dieser optimierte
CdTe Wachstumsprozess lieferte Ergebnisse von einer RMS Rauigkeit von ungefähr 2.5 nm
und FWHMWerte der HRXRD w-Scans von 150 arcsec. Die Defektätzdichte-Messung zeigte
weiterhin, dass die Oberflächenkristallinität vergleichbar mit kommerziell erwerbbaren CdTe
Substraten ist (um 1x10^4 cm^(-2)). Des Weiteren ist kein niedrigerer Wert für die Halbwertsbreite
des w-Scans in der Literatur für diese Wachstumsrichtung aufgeführt. Dies spiricht
ebenfalls für die hohe Qualität der Schichten. Jedoch ist dieser Wachstumsprozess noch nicht
endgültig ausgereift und bietet weiterhin noch Platz für Verbesserungen.
Das Wachstum von undotierten HgTe Quantentrögen war ebenso eine neue Forschungsrichtung
im Gegensatz zu den dotierten HgTe Quantentrögen, die in der Vergangenheit gewachsen
wurden. Das Ziel hierbei, die Ladungsträgerdichte zu verringern, wurde erreicht und daher ist es nun möglich, Transportexperimente sowohl im n- als auch im p-Regime durchzuführen,
indem eine Gatespannung angelegt wird. Des Weiteren experimentierten andere Arbeitsgruppen
mit diesen Quantentrögen, bei denen die Fermi Energie in der Bandlücke liegt [143].
Außerdem wurde das sehr präzise MBE Wachstum anhand von symmetrischen HgTe Quantentrögen
und ihren HRXRD Charakterisierungen behandelt. Daher kann nun die Quantentrogdicke
präzise auf 0,3 nm angegeben werden. Die Transportergebnisse von verschieden
dicken Quantentrögen zeigten, dass die Ladungsträgerdichte und Beweglichkeit mit steigender
HgTe Schichtdicke zunimmt. Jedoch wurde auch herausgefunden, dass sich die Bandlücke
von HgTe Quantentrögen indirekt bei einer Dicke von 11.6 nm schließt. Dies wird durch
das verspannte Wachstum auf CdTe Substraten verursacht. Überdies wurden oberflächennahe
Quantentröge untersucht. Diese Quantentröge besitzen keine oder nur eine sehr dünne
HgCdTe Deckschicht. Allerdings verringerte Oxidation und Oberflächenverschmutzung hier
die Ladungsträgerbeweglichkeit dramatisch und eine HgCdTe Schicht von ungefähr 5 nm
lieferte ansprechende Transportergebnisse für Supraleiter, die den topologischen Isolator kontaktieren.
Eine komplett neue Errungenschaft war die Realisierung, via MBE, HgTe Quantentröge
auf CdTe/GaAs:Si Substrate zu wachsen. Dies ging einher mit der Optimierung
des CdTe Wachstums auf GaAs:Si. Es zeigte sich, dass HgTe Quantentröge, die in-situ auf
optimierten CdTe/GaAs:Si gewachsen wurden, sehr schöne Transportergebnisse mit deutlichen
Hall Quantisierungen, SdH Oszillationen, niedrigen Ladungsträgerdichten und Beweglichkeiten
bis zu 500 000 cm^2/Vs erreichen. Des Weiteren wurde ein neues Oxidätzverfahren
entwickelt und untersucht, welches als Alternative zum Standard-HCl-Prozess dienen
sollte, da dieses manchmal vulkan-artige Defekte hervorruft. Jedoch ergab sich kein Unterschied
in den Nomarski, HRXRD, AFM und Transportexperimenten. Hier könnten vielleicht
Langzeittests oder Ätzen und Befestigen in Stickstoffatmosphäre neue, gewinnbringende
Ergbnisse aufzeigen.
Der Hauptfokus dieser Doktorarbeit lag auf dem MBE Wachstum und der Standardcharakterisierung
von HgTe Volumenkristallen und wurde in Kapitel 6 diskutiert. Durch das tensil
verpannte Wachstum auf CdTe entsteht für HgTe als Volumenkristall eine Bandlücke von
ungefähr 22 meV am G Punkt und zeigt somit seine topologischen Oberflächenzustände. Die
Analyse der Oberfächenbeschaffenheit, der Rauigkeit, der kristallinen Qualität, der Ladungsdrägerdichte
und Beweglichkeit mit Hilfe von Nomarski, AFM, XPS, HRXRD und Transportmessungen
ist in dieser Arbeit anzutreffen. Außerdem wurde die Schichtdickenabhängigkeit
von Ladungsträgerdichte und Beweglichkeit von HgTe Volumenkristallen, die direkt auf CdTe
Substraten gewachsen wurden, ermittelt worden. So erhöhte sich durchschnittlich die Dichte
und Beweglichkeit mit zunehmender HgTe Schichtdicke, aber die Beweglichkeit ging selten
über μ ~ 40 000 cm^2/Vs hinaus. Die Ladungsträgerdichte n hing jedoch sehr von der Litographie
und der Behandlung der Oberfläche nach dem Wachstum ab. Des Weiteren wurde das
Relaxationsverhalten und die kritische Dicke bestimmt, welches sehr gut mit den theoretischen
Vorhersagen übereinstimmt (dc = 155 nm). Das Einbetten des HgTe Volumenkristalls
in HgCdTe Schichten brachte eine weitere große Verbesserung mit sich. Ähnlich wie bei den
Quantentrögen erhörte sich die Beweglichkeit μ immens, während sich die Ladungsträgerdichte
bei ungefähr 1x10^11 cm^(-2) einpendelte. Zusätzlich wurde auch hier das Relaxationsverhalten
und die kritische Schichtdicke dieser Barrierenschichten ermittelt. HgCdTe, gewachsen auf
kommerziellen CdTe Substraten, zeigte ein Verhalten ähnlich zu dem Erwarteten mit der Ausnahme, dass die kritische Schichtdicke leicht höher ist als die Vorhergesagte (dc = 850 nm).
Auf der anderen Seite findet die Relaxation von HgCdTe auf CdTe/GaAs:Si zweigeteilt ab. Bis
250 nm ist die Schicht noch voll verspannt. Zwischen 250 nm und 725 nm beginnt die HgCdTe
Schicht willkürlich bis zu 10 % zu relaxieren. Das Relaxationsverhalten für Dicken über 725 nm findet dann wieder linear zur invers aufgetragenen Schichtdicke statt. Eine Erklärung
wurde durch das raue Interface der Schichten und der Defekte im Kristall von CdTe/GaAs:Si
gegeben, im Vergleich zu den kommerziellen CdTe Substraten. HRXRD und AFM Ergebnisse
belegten diese Aussage. Die HgCdTe Barrieren schützen die aktive HgTe Schicht und daher
liegen nach Hall Messungen aufgrund der hohen Ladungsträgerbeweglichkeiten neue Transportergbnisse vor, welche in der Zukunft ausführlicher interpretiert werden müssen. Darüber
hinaus zeigten HgTe Volumenkristalle neue, interessante Transportergebnisse durch das gleichzeitige Benutzen eines Top- und Backgates. Es ist nun möglich, die Ladungsträger der
oberen und unteren Oberflächenzustände nahezu getrennt zu verändern und zu ermitteln. Das
Backgate, bestehend aus dem n-dotierten GaAs:Si Substrate und dem dicken isolierenden
CdTe Puffer, kann die Ladungsträgerdichte um ungefähr Delta(n) ~ 3x10^11 cm^(-2) varieren. Das ist ausreichend, um die Fermi Energie vom p- in den n-Bereich einzustellen [138].
In dieser Dissertation wurde also gezeigt, dass verspannte HgTe Volumenkristalle durch das
Einbetten in HgCdTe Barrieren neue Transportergebnisse liefern. Das n-dotierte GaAs konnte
hierbei als Backgate genutzt werden. Des Weiteren zeigte das MBE Wachstum von
hochkristallinen , undotiereten HgTe Quantentrögen ebenso neue und erweiterte Transportergebnisse.
Zuletzt ist es bemerkenswert, dass durch das erforschte CdTe Wachstum auf GaAs das
MBE Wachstum von quecksilberbasierenden Heterostrukturen auf CdTe Substraten teilweise
unabhänigig ist von kommerziellen Zulieferbetrieben.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:uni-wuerzburg.de/oai:opus.bibliothek.uni-wuerzburg.de:15113 |
| Date | January 2015 |
| Creators | Ames, Christopher |
| Source Sets | University of Würzburg |
| Language | English |
| Detected Language | English |
| Type | doctoralthesis, doc-type:doctoralThesis |
| Format | application/pdf |
| Rights | https://opus.bibliothek.uni-wuerzburg.de/doku/lic_ohne_pod.php, info:eu-repo/semantics/openAccess |
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