Nanocatalysis has emerged in the last decades as an interface between homogeneous and heterogeneous catalysis, offering simple solutions to problems that conventional materials have not been able to solve. In fact, nanocatalyst design permits to obtain structures with high superficial area, reactivity and stability, and at the same time presenting good selectivity and facility of separation from reaction mixtures. In this work, we prepared hybrid structures comprising gold, palladium and silver nanoparticles (Au, Pd and Ag NPs), titanate nanosheets (TixO2), graphene oxide (GO), and partially reduced graphene oxide (prGO). We focused on bi- and tri-components hybrids, namely TixO2, M/(pr)GO and M/TixO2/(pr)GO (M = Au, Pd or Ag) and developed facile, versatile and environment-friendly preparation methods with an emphasis on control over physicochemical features such as size, shape and composition. In order to exploit the catalytic applications, we employed the reduction of 4-nitrophenol as a model reaction, followed by visible-light assisted oxidation of p-aminothiophenol (PATP). With these tests, we unraveled metal-support interactions and cooperative effects that render hybrid structures superior to their individual counterparts. / A nanocatálise surgiu nas últimas décadas como uma interface entre catálise homogênea e heterogênea, oferecendo soluções simples a problemas que os materiais convencionais não conseguiram resolver. De fato, o design de nanocatalisadores permite obter estruturas com grande área superficial, reatividade e estabilidade, e ao mesmo tempo apresentando boa seletividade e facilidade de separação de misturas reacionais. Neste trabalho apresentamos a preparação de estruturas híbridas compostas por nanopartículas de ouro, paládio e prata (Au, Pd e Ag NPs), nanofolhas de titanato (TixO2), óxido de grafeno (GO) e óxido de grafeno parcialmente reduzido (prGO). Focamos em híbridos do tipo M/TixO2, M/(pr)GO e M/TixO2/(pr)GO (M = Au, Pd ou Ag) e desenvolvemos métodos de preparação simples, versáteis e ambientalmente amigáveis, com ênfase no controle sobre tamanho, forma e composição. Para explorar as potencialidades catalíticas utilizamos a redução do 4-nitrofenol como reação modelo, e em seguida a oxidação assistida por luz do p-aminotiofenol (PATP). Com esses testes, investigamos interações metal-suporte e efeitos cooperativos que tornam as estruturas hibridas superiores a cada um dos materiais que as compõem.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:usp.br/oai:teses.usp.br:tde-19062017-083751 |
| Date | 21 March 2017 |
| Creators | Papa, Letizia |
| Contributors | Camargo, Pedro Henrique Cury |
| Publisher | Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP |
| Source Sets | Universidade de São Paulo |
| Language | English |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | Dissertação de Mestrado |
| Format | application/pdf |
| Rights | Liberar o conteúdo para acesso público. |
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