Dans cette thèse, je me suis interessé à la description ab initio du processus de génération de seconde harmonique (SHG), qui est une propriété optique non-linéaire des matériaux, et je me suis concentré sur les systèmes quantiques confinés, à base de silicium. Ces dernières années, les études ab initio ont suscité un grand intérêt pour l'interprétation et la prévision des propriétés des matériaux. Il est indispensable d'améliorer la connaissance des processus non-linéaires et de proposer une description de SHG, à partir des premiers principes. En raison de difficultés importantes, la description de l'optique non linéaire n'a pas encore atteint la précision des phénomènes linéaires. L'état de l'art des calculs ab initio SHG est représenté par l'inclusion des effets à plusieurs corps comme les champs locaux (LF) et l'interaction électron-trou, mais aujourd'hui, l'approche la plus utilisée est l'approximation de particules indépendantes (IPA), la seule en mesure d'aborder les calculs de structures complexes, tels que des surfaces et des interfaces. Alors que IPA peut être une bonne approximation pour les systèmes massifs, dans des matériaux discontinus d'autres effets peuvent être prédominants. L'objectif de ma thèse est de donner une analyse du processus de SHG dans des systèmes complexes comme les interfaces et les systèmes confinés à base de silicium, d'inférer de nouvelles connaissances sur le mécanisme physique mis en jeu et son lien avec la nature du système. J'utilise un formalisme fondé sur la théorie de la fonctionnelle de la densité dépendant du temps (TDDFT) où les effets à plusieurs corps sont inclus par un choix approprié des noyaux de la TDDFT. Le formalisme et le code ont été développés au cours de mon travail, permettant l'étude de matériaux complexes. Mes recherches ont porté sur l'étude de l'interface Si (111)/CaF2 (de type B,T4). Des études de convergence montrent l'importance du matériau semi-conducteur par rapport à l'isolant. La réponse est caractéristique d'une région profonde au-delà de l'interface Si, alors que CaF2 converge rapidement juste après l'interface. La réponse montre une sensibilité aux modifications électroniques, induites dans des états bien en-dessous de l'interface, et non à la structure ionique du silicium, qui retrouve rapidement la configuration du matériau massif. Une procédure de normalisation pour comparer avec l'expérience a été proposée. Les spectres de SHG ont été calculés en IPA, et en introduisant les interactions de champs locaux et excitoniques. De nouveaux comportements ont été observés par rapport aux processus SHG dans GaAs ou SiC, montrant l'importance des effets de champ locaux cristallins. Alors que IPA décrit la position des pics principaux de SHG et que les effets excitoniques modifient légèrement l'intensité totale, seuls les champs locaux reproduisent la forme spectrale et les intensités relatives des pics. Cela souligne combien les effets des différents acteurs dans le processus dépendent de la nature des matériaux. De nouvelles méthodes d'analyse de la réponse ont été proposées: en effet, le lien direct entre la position des pics et les énergies de transition est perdu dans les calculs de SHG : le signal provient d'une équation de Dyson du second ordre où les fonctions de réponse linéaires et non-linéaire pour des fréquences différentes sont mélangées. En outre, la complexité du matériau m'a permis d'obtenir des informations sur une grande variété de systèmes comme les multicouches et les couches de silicium confinées. Les résultats montrent un bon accord avec l'expérience, confirmant la structure de l'interface proposée. Cela souligne la précision du formalisme, la possibilité d'améliorer nos connaissances sur ces matériaux complexes. Les simulations ab-initio de SHG peuvent être utilisées comme une technique prédictive, pour soutenir et guider les expériences et les développements technologiques. Les résultats préliminaires sur les structures Si/Ge sont présentés.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:CCSD/oai:pastel.archives-ouvertes.fr:pastel-00796933 |
| Date | 04 February 2013 |
| Creators | Bertocchi, Matteo |
| Publisher | Ecole Polytechnique X |
| Source Sets | CCSD theses-EN-ligne, France |
| Language | English |
| Detected Language | French |
| Type | PhD thesis |
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