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Previous issue date: 2009-06-08 / Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico / This work is about the electrochemical and spectroelectrochemical study of the oxidation
reaction of ethanol for use in fuel cells operating with direct ethanol (DEFC). Ethanol as a
fuel, beyond less toxic compared to methanol, has high availability in Brazil, is therefore most
suitable its use as fuel. Its main limitation is the formation of reactive intermediates that
strongly adsorb on the catalyst thus blocking the catalytic sites. Therefore, this project was
intended to perform the study of electrochemical oxidation reaction of ethanol and its
intermediates. For this purpose, we prepared binary and ternary electrocatalysts PtM/C and
PtMM/C (M = Sn and Rh) by formic acid method and they were physically characterized by
XRD and TEM. The electrochemical characterization was carried out in acidic media using
cyclic voltammetry and chronoamperometry. Monitoring the formation of products and
intermediate species formed during the electrooxidation of ethanol was done by in situ FTIR.
Finally, polarization curves were performed to determine the performance of the unitary fuel
cells. The physical characterization data showed particle sizes from 1.5 to 5 nm with good
dispersion of catalytic material on carbon support. The electrochemical characterization
revealed features for binary and ternary alloys, with no defined regions, compared to pure
platinum. The FTIR results revealed the formation of CO2 and acetic acid as major products
and the increasing concentration possibly leads to greater formation of acetaldehyde. The data
in the unit cell showed higher performance for PtSn/C with a power density of approximately
23 mW cm-2. / Este trabalho apresenta um estudo reação de oxidação de metanol diretamente em uma célula a combustível. Este estudo envolveu a caracterização de eletrocatalisadores PtRu suportados em carbono de alta área superficial preparados por três métodos de redução
química, tendo como agente redutor ácido fórmico (MAF), metanol (MRA) e etilenoglicol (MRE). A síntese dos eletrocatalisadores foi feita em duas etapas, primeiramente pela redução dos metais a partir de um precursor, usando um dos agentes redutores e posteriormente a impregnação sobre carbono. Após estas etapas, os materiais preparados foram caracterizados
fisicamente por Fluorescência de raios X por energia dispersiva, EDX e eletroquimicamente por voltametria e cronoamperometria, e curva de E vs. i. As análises de EDX mostraram que os métodos foram eficientes na preparação desses eletrocatalisadores. O desempenho
eletroquímico foi considerado superior para os eletrocatalisadores preparados pelo método que utilizou etilenoglicol em comparação àqueles que utilizaram metanol ou ácido fórmico como agentes redutores, principalmente na região de interesse tecnológico (cerca de 0,6 V). Da mesma forma, estudos em célula unitária, operando com metanol direto, revelaram desempenho superior para estes eletrocatalisadores, com geração de potência máxima de 74,88 mW cm-2 na temperatura de operação de 90°C e com pressão parcial do oxigênio de 3
atm. Quando este eletrocatalisador foi comparado aos eletrocatalisadores PtSn/C e PtMo/C, nas mesmas condições operacionais, o seu desempenho também foi considerado superior, mostrando mais alta atividade eletrocatalítica frente a oxidação do metanol.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:http://localhost:tede/3331 |
| Date | 08 June 2009 |
| Creators | Souza, Elson Almeida de |
| Contributors | Passos, Raimundo Ribeiro |
| Publisher | Universidade Federal do Amazonas, Programa de Pós-graduação em Química, UFAM, BR, Instituto de Ciências Exatas |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/masterThesis |
| Format | application/pdf |
| Source | reponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFAM, instname:Universidade Federal do Amazonas, instacron:UFAM |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
| Relation | 45413454253692039, 600 |
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