Neste trabalho foi realizado um estudo sistemático, das interações hiperfinas (campo hiperfino magnético e campo hiperfino elétrico), nos compostos do tipo RMn2Si2 e RMn2Ge2 (onde R = La, Nd, Pr), sendo que, para a amostra de La foi estudada a série LaMn2(Si(1-x)Gex)2 (onde x = 0, 0.2, 0.4, 0.6, 0.8, 1), por meio da técnica de correlação angular gama-gama perturbada (CAP), utilizando os núcleos de prova 111In(111Cd) e 140La(140Ce). Além disso, foram realizadas medições para a caracterização estrutural utilizando a técnica de difração de raios X, para a caracterização magnética, a nível macroscópico, através de medições de magnetização, caracterização nuclear utilizando a técnica de espectrometria da radiação gama e um estudo complementar por cálculos de primeiros princípios somente para as amostras de LaMn2Ge2 e LaMn2Si2. A maior contribuição para o comportamento magnético nesses compostos tem origem no ordenamento magnético da sub rede do Mn, que aparece em temperaturas relativamente altas, da ordem de 480 K, sendo que, esses compostos possuem um ordenamento antiferromagnético e próximo a temperatura ambiente passam a possuir um ordenamento ferromagnético. Além disso, para o caso especifico dos compostos PrMn2Ge2 e NdMn2Ge2, abaixo de 40K é observado, também, o ordenamento ferromagnético dos spins da sub rede da terra rara. O núcleo de prova 111In(111Cd) foi utilizado para medir, tanto as interações de quadrupolo elétrico, como de dipolo magnético na rede do Mn (interação matrizmatriz). Esses resultados evidenciaram a transição de fase magnética (antiferromagnética para ferromagnética), sendo que, o campo hiperfino magnético, para as duas fases magnéticas, segue o comportamento da função de Brillouin. Já o núcleo de prova 140La(140Ce) permitiu medir a interação de dipolo magnético, tanto originada pela rede do Mn, como pela rede da terra rara. Mas, nesse caso, pode ser verificado somente o campo hiperfino magnético da fase ferromagnética da rede do Mn. Para a análise dos resultados PAC levou-se em conta uma interação matriz-impureza, pois o íon Ce3+ possui um elétron 4f desemparelhado, que pode contribuir para o campo hiperfino total. O composto LaMn2Si2 apresentou o comportamento do campo hiperfino magnético com a temperatura que segue o comportamento da função de Brillouin. Já os compostos LaMn2Ge2, PrMn2Ge2 e NdMn2Ge2 apresentaram um comportamento anômalo ao da função de Brillouin. Esse comportamento pode ser associado a uma forte hibridização da banda 4f do Ce com a banda 3d do Mn, tal conclusão foi reforçada pelos resultados do DOS (densidade de estados), resultados dos cálculos de primeiros princípios, dos compostos LaMn2Si2 e LaMn2Ge2. / This thesis reports a systematic study of the hyperfine interactions (magnetic hyperfine field and electric field gradient) in the RMn2Si2 and RMn2Ge2 ( R = La, Nd, Pr) compounds as well as in LaMn2(Si(1-x)Gex)2 (where x = 0, 0.2, 0.4, 0.6, 0.8, 1) mixed compounds. The hyperfine interactions were measured through Perturbed Angular Correlation Gamma-Gamma Spectroscopy technique using 111In(111Cd) and 140La(140Ce) as probe nuclei. Structural, magnetic and chemical analysis characterization were carried out by X-ray diffraction, magnetization measurements and gamma radiation spectrometry, respectively. An additional study by first-principles calculations for LaMn2Ge2 e LaMn2Si2 samples were also performed. The magnetic behavior in these compounds is mainly associated with the ordering of the magnetic moments of Mn sublattice, which appears at high temperature around 480 K. All studied compounds undergo a transition from antiferromagnetic to ferromagnetic ordering around room temperature. Specifically for PrMn2Ge2 and NdMn2Ge2 compounds, an additional ferromagnetic ordering due to the polarization of Pr or Nd magnetic moments is also observed below 40 K. 111In(111Cd) probe nuclei were used to measure the temperature dependence of the electric quadrupole and the dipole magnetic interactions at the Mn sublattice (matrix-matrix interaction). The results show the magnetic transition (antiferromagnetic to ferromagnetic phase), where the magnetic hyperfine field associated to both magnetic phases follows the Brillouin function. For the 140La(140Ce) probe nuclei, only dipole magnetic interaction measurements in the ferromagnetic phase were possible, also caused by the Mn sublattice and, for R = Pr, Nd, by the rare earth sublattice. The analysis of results considers a matrix-impurity interaction because the Ce3+ has an unpaired 4f electron, which can contribute to the total hyperfine field. The compound LaMn2Si2 presents a behavior for the temperature dependence of the magnetic hyperfine field that could be fitted by a Brillouin function. On the other hand, LaMn2Ge2, PrMn2Ge2 and NdMn2Ge2 compounds showed an anomalous Brillouin function behavior. This behavior can be associated with a strong hybridization Ce 4f band with the Mn 3d band. Such conclusion was reinforced by the DOS (density of stats), first-principles calculations, results to LaMn2Si2 and LaMn2Ge2.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:usp.br/oai:teses.usp.br:tde-07012016-144716 |
| Date | 13 November 2015 |
| Creators | Corrêa, Brianna Bosch dos Santos |
| Contributors | Carbonari, Artur Wilson |
| Publisher | Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP |
| Source Sets | Universidade de São Paulo |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | Tese de Doutorado |
| Format | application/pdf |
| Rights | Liberar o conteúdo para acesso público. |
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