Essa tese visa o desenvolvimento de metodologias simples, eficazes, versáteis e ambientalmente amigáveis para se obter nanomateriais metálicos com controle fino sobre sua forma, composição e estrutura (interior sólido ou vazio) para aplicações em catálise. Em especial, temos interesse no desenvolvimento de nanoestruturas ocas esféricas (nanocascas) compostas por prata-ouro (AgAu), prata-paládio (AgPd) e prata platina (AgPt). Essas nanocascas foram obtidas através da reação de substituição galvânica entre esferas de Ag e íons AuCl4-, PdCl42- ou PtCl62-, respectivamente. Como a reação de substituição galvânica permite não apenas o controle sobre a composição destes sistemas, mas também a obtenção de interiores vazios, esta estratégia representa uma alternativa promissora para a obtenção de nanomateriais apresentando características controláveis e atrativas para aplicações catalíticas. Diante dessas qualidades, esse projeto focou em aplicações para reações orgânicas de redução e acoplamento. Foi realizada uma investigação, de maneira sistemática, como a estrutura e composição dos nanomateriais metálicos produzidos influenciam a sua atividade catalítica, mostando que as atividades foram fortemente dependentes da composição e estrutura, abrindo a possibilidade para o planejamento de nanocatalisadores com atividades catalíticas controladas para uma transformação de interesse. / This thesis aims at developing facile, efficient, versatile, and environmentally friendly methodologies to obtain metallic nanomaterials with controlled shapes, compositions and structure (solid or hollow interiors) for applications in catalysis. In particular, we focused on hollow nanospheres (nanoshells) composed of silver-gold (AgAu), silver-palladium (AgPd), and silver-platinum (AgPt). These nanoshells were obtained by galvanic replacement reaction between Ag nanosphere and AuCl4-, PdCl42- or PtCl62-, respectively. The galvanic replacement reaction not only allows control over the composition of these systems, but also to obtain hollow interiors. Therefore, this strategy is a very promising alternative for obtaining nanomaterials with controllable features attractive for catalytic applications. In this case, we investigated applications towards reduction and coupling transformations. A systematic investigation was carried out regarding how the structures and compositions of the produced nanoshells influenced their catalytic performance. Our results showed that the activities were strongly dependent on the composition and structure, opening a range of possibility for designing nanocatalysts with desired catalytic activities for a target transformation.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:teses.usp.br:tde-11042017-085447 |
| Date | 09 September 2016 |
| Creators | Alexandra Macedo Wendler |
| Contributors | Pedro Henrique Cury Camargo, Juliano Alves Bonacin, Maria Claudia França da Cunha Felinto, Henrique Eisi Toma |
| Publisher | Universidade de São Paulo, Química, USP, BR |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis |
| Source | reponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da USP, instname:Universidade de São Paulo, instacron:USP |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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