BERNARDO, R. D. S. Imobilização de complexos de rutênio em matriz de sílica mesoporosa. 2013. 81 f. Dissertação (Mestrado em Química) - Centro de Ciências, Universidade Federal do Ceará, Fortaleza, 2013. / Submitted by Daniel Eduardo Alencar da Silva (dealencar.silva@gmail.com) on 2014-11-28T18:38:58Z
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Previous issue date: 2013 / In recent years, mesoporous silica has attracted considerable scientifical and industrial interest. This material possess physical and chemical properties, which makes it to be used in a variety of applications. These properties include thermal stability, mechanical strength and low solubility, which makes it an ideal matrix support for catalysts. The heterogeneous catalysis has the advantage of separating catalyst from the reaction medium, which justifies the interest in heterogeneous catalysts. Coordination compounds are widely used in homogeneous catalytic processes, based on this there is a growing interest in producing catalytic systems onto heterogeneous silica matrices making very interesting materials. In this work, ruthenium complexes, [RuIICl2(dppb)(PPh3)] and [RuIIICl3(dppb)(OH2)] were synthesized and immobilized onto mesoporous silica matrices modified with aminopropyl and bipyridine groups forming the systems known as Si-apts-bipy-RuIICl2dppb and Si-apts-[bipy-RuIIICl2dppb]Cl-. These systems were characterized by spectroscopic techniques (FTIR, NMR and electronic absorption), electrochemical (cyclic and square wave voltammetry), thermogravimetry (TG), isotherms of adsorption / desorption of N2 and elemental analysis (CHN). The N2 adsorption isotherms using BJH (Barret, Joyner and Halenda) method for matrices shows the synthesized material has characteristics of micro and mesoporous with predominantly mesopore size. Si-apts-bipy-RuIICl2dppb system was the only one that showed catalytic activity in the reaction of hydrogenation of acetophenone with a yield of 53%. The development of catalysts in solid matrices is an area of great interest, which has justified this work. / A sílica mesoporosa é um material bastante versátil, com porosidade fácil de ser moldada tanto em forma quanto em tamanho, além de possuir propriedades físicas e químicas que lhe possibilitam diversas aplicações. Dessas propriedades destacamos a sua estabilidade térmica, sua resistência mecânica e sua pouca solubilidade as quais a tornam um suporte ideal para catalisadores. Nesse sentido, o uso de compostos de coordenação ancorados em matrizes sólidas torna-se um interessante sistema a ser estudado, tendo em vista as propriedades, já bem conhecidas, de alguns complexos metálicos de atuarem em catálise homogênea. De acordo com dados na literatura há um contínuo interesse na síntese e caracterização de materiais mesoestruturados aplicados a heterogeinização de catalisadores, como por exemplo, o uso de compostos de coordenação. Neste trabalho os complexos de rutênio, [RuIICl2(dppb)(PPh3)] e [RuIIICl3(dppb)(OH2)] foram sintetizados e imobilizados em matrizes de sílica mesoporosa modificada com grupos aminopropil e bipiridinícos, formando os sistemas denominados como Si-apts-bipy-RuIICl2dppb e Si-apts-[bipy-RuIIICl2dppb]Cl. Estes sistemas foram caracterizados por técnicas espectroscópicas (FTIR, UV-Vis e RMN de 13C, 29Si e 31P), eletroquímicas (voltametria Cíclica e Voltametria de onda quadrada), termogravimétricas (TG), isotermas de adsorção/desorção de N2 e análise elementar (CHN). As isotermas de N2 para adsorção pelo método BJH (Barret, Joyner e Halenda) para as matrizes indicam que o material sintetizado neste trabalho apresenta caraterísticas micro e mesoporosas com predominância de mesoporos. Dos materiais sintetizados apenas o sistema Si-apts-bipy-RuIICl2dppb apresentou atividade catalítica na reação de hidrogenação da acetofenona com um rendimento de 53%. O desenvolvimento de catalisadores em matrizes sólidas é uma área ampla e de grande interesse o que justifica o desenvolvimento deste trabalho.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:www.repositorio.ufc.br:riufc/14618 |
| Date | January 2013 |
| Creators | Bernardo, Ricardo Douglas de Sousa |
| Contributors | Sousa, Jackson Rodrigues de |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | English |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/masterThesis |
| Source | reponame:Repositório Institucional da UFC, instname:Universidade Federal do Ceará, instacron:UFC |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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