Submitted by Franciele Moreira (francielemoreyra@gmail.com) on 2018-08-29T13:57:57Z
No. of bitstreams: 2
Tese - Leandro Lima Carvalho - 2018.pdf: 15924313 bytes, checksum: a771fd37eef28f74a53a69978e8700f3 (MD5)
license_rdf: 0 bytes, checksum: d41d8cd98f00b204e9800998ecf8427e (MD5) / Approved for entry into archive by Luciana Ferreira (lucgeral@gmail.com) on 2018-08-29T14:14:18Z (GMT) No. of bitstreams: 2
Tese - Leandro Lima Carvalho - 2018.pdf: 15924313 bytes, checksum: a771fd37eef28f74a53a69978e8700f3 (MD5)
license_rdf: 0 bytes, checksum: d41d8cd98f00b204e9800998ecf8427e (MD5) / Made available in DSpace on 2018-08-29T14:14:18Z (GMT). No. of bitstreams: 2
Tese - Leandro Lima Carvalho - 2018.pdf: 15924313 bytes, checksum: a771fd37eef28f74a53a69978e8700f3 (MD5)
license_rdf: 0 bytes, checksum: d41d8cd98f00b204e9800998ecf8427e (MD5)
Previous issue date: 2018-08-09 / Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior - CAPES / The management of the world energy matrix needs to be rethought, and in this context, the
energy sector is, over all, the focus of this discussion, and the present, depends more and
more on new strategies for energy production. In this way, the advances in the development
of technologies about alternative sources of energy generation called Fuel Cells, mainly the
electrochemical devices which working with ethanol as fuel (DEFCs). This work, the carbon
supported Pt/C; Pd/C; Pt75Pd25/C; Pt75(PdOx)25/C; Pt50Pd50/C e Pt50(PdOx)50/C electrocatalysts
with 20wt% of metal on carbon were prepared by fast reduction with sodium borohydride
(NaBH4) followed by thermal treatment. The materials were characterized by X-ray diffraction
(XRD) Transmission electron microscopy (TEM) and High resolution transmission electron
microscopy (HRTEM), x-ray energy dispersive spectroscopy (EDS), cyclic voltammetry (VC)
and Chronoamperometry. The EDS spectra showed e, experimental compositions of
electrocatalysts are close to nominal, which suggest, high efficiency of the redactor agent
BH4(aq)
-
/OH-
(aq) for reducing the ions Pt+4 (H2PtCl6.6H2O) and Pd+2 (PdCl2.6H2O). The XRD
analysis indicate the nanoparticle arrangement of the Platinum-Paladium with different
content results in crystalline structure on carbon support, and the peaks assigned to
Pt75(PdOx)25/C and Pt50(PdOx)50/C were observed indicating oxide formation from metal
precursors Pt75Pd25/C e Pt50Pd50/C by thermal treatment method. The micrographs HRTEM
showed homogenies particle size distribution on high area Vulcan XC-72 Carbon support. The
particle size were determined as the maximum of Gaussian distribution of Pt/C; Pd/C e
PtxPdy/C which showed electrochemical activity toward ethanol oxidation reaction in both, acid
and alkaline, electrolyte. The exception is Pd in acid media. Moreover, the materials
Pt75Pd25/C; Pt75(PdOx)25/C; Pt50Pd50/C e Pt50(PdOx)50/C with high Pd content, showed more
better performance for ethanol oxidation reaction in alkaline media, with high anodic current
density registered in the cyclic voltammetry and chronoamperometry experiments, in
comparison with Pd/C e Pt/C catalysts. / O gerenciamento da matriz energética mundial precisa ser repensado. E, neste contexto, o
setor energético é, sobretudo, o núcleo ativo desta discussão, que na atualidade, depende
cada vez mais de novas estratégias para produção de energia. Desta forma, destacam-se os
avanços no desenvolvimento de tecnologias ligadas às fontes alternativas de energia
denominadas de “Células a Combustível”, principalmente os dispositivos eletroquímicos que
operam com etanol como combustível (DEFCs). Neste trabalho, os eletrocatalisadores Pt/C;
Pd/C; Pt75Pd25/C; Pt75(PdOx)25/C; Pt50Pd50/C e Pt50(PdOx)50/C, com 20% em massa de metal,
foram preparados a partir do método de redução rápida por borohidreto de sódio (NaBH4) e
de tratamento térmico. Os materiais obtidos foram caracterizados por Difração de Raios-X
(DRX); Microscopia Eletrônica de Transmissão de Alta Resolução (HRTEM); Espectroscopia de
Energia Dispersiva por Raios-x (EDS); Voltametria Cíclica (VC) e Cronoamperometria. Os
espectros de EDS mostraram que as composições reais estão relativamente próximas das
suas respectivas composições nominais, indicando que, o agente redutor BH4(aq)
-
/OH-
(aq) é
eficiente para reduzir tanto íons de Pt+4 (H2PtCl6.6H2O) como de Pd+2 (PdCl2.6H2O). As
avaliações por DRX revelaram que a combinação de nanopartículas de “Platina-Paládio” em
diferentes composições formaram estruturas cristalográficas no carbono suporte, e que picos
difratográficos específicos foram observados para Pt75(PdOx)25/C e Pt50(PdOx)50C, confirmando
a formação de óxidos metálicos através dos precursores Pt75Pd25/C e Pt50Pd50/C pelo método
de tratamento térmico. As micrografias HRTEM mostraram distribuições de partículas
homogêneas sobre o substrato de Carbono Vulcan XC-72 amorfo de alta área superficial,
adotado como suporte. Os tamanhos médios das partículas foram tomados como os máximos
das distribuições gaussianas. Pt/C; Pd/C e PtxPdy/C apresentaram atividades eletroquímicas
para as reações de oxidação do etanol ROEs tanto em eletrólito ácido como básico, com
exceção do Pd em meio ácido. E que, as composições Pt75Pd25/C; Pt75(PdOx)25/C; Pt50Pd50/C e
Pt50(PdOx)50/C contendo maior teor de Pd, se mostraram mais ativas e promissoras para as
ROEs em meio básico, apresentando melhores densidades de correntes anódicas registradas
nos resultados voltamétricos e cronoamperométricos, quando comparadas aos materiais
catalisadores de Pd/C e Pt/C.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:repositorio.bc.ufg.br:tede/8838 |
| Date | 09 August 2018 |
| Creators | Carvalho, Leandro Lima |
| Contributors | Colmati Júnior, Flávio, Colmati Júnior, Flávio, Tanaka, Auro Atsushi, Alonso, Chistían Gonçalves, Sgobbi, Lívia Flório, Rabelo, Denilson |
| Publisher | Universidade Federal de Goiás, Programa de Pós-graduação em Química (IQ), UFG, Brasil, Instituto de Química - IQ (RG) |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis |
| Format | application/pdf |
| Source | reponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFG, instname:Universidade Federal de Goiás, instacron:UFG |
| Rights | http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/, info:eu-repo/semantics/openAccess |
| Relation | 663693921325415158, 600, 600, 600, 600, 7826066743741197278, -6794069463227071484, 2075167498588264571 |
Page generated in 0.0033 seconds