Depuis quelques années, les réacteurs intensifiés et les réacteurs microstructurés sont une alternative aux réacteurs en cuve agitée. Grâce à leurs performances élevées en termes de transfert de matière et transfert de chaleur, il est possible de mieux maîtriser les conditions opératoires et donc d'atteindre des meilleures qualités de produit. Cependant, il est difficile de prédire quantitativement l'intérêt réel des réacteurs intensifiés ou du passage batch/continu, pour un système chimique donné, sans un effort expérimental important. Ainsi, réduire cette phase expérimentale coûteuse en temps et en moyen est une priorité. Pour cela, une stratégie itérative basée sur la planification d'expérience et la modélisation a été développée. elle permet de profiter pleinement de l'élargissement des fenêtres opératoires liées aux nouvelles technologies, tout en minimisant le nombre d'expériences. Cette stratégie utilise un modèle phénoménologique qui décrit les réactions et les transferts de masse et de chaleur dans chacun des réacteurs proposés. À chaque itération, la stratégie planifie l'expérience qui permet d'acquérir le plus d'information en s'aidant de critères statistique tel que le critère d-optimal. Puis, si la précision des paramètres est jugée suffisante, elle prédit quel réacteur atteint la meilleur performance et propose de valider expérimentalement la prédiction. L'estimation de la performance passe par une fonction de coût basée sur plusieurs critères qui peuvent être le rendement, le temps d'opération, la consommation énergétique,... Si la validation expérimentale échoue, la stratégie propose de continuer la phase d'acquisition après que l'utilisateur ait apporté des modifications au modèle. Le bienfondé de la stratégie et l'intérêt de prendre en compte plusieurs technologies pour les performances, mais aussi et surtout pour l'acquisition de données, a d'abord été démontré en utilisant des systèmes chimiques virtuels. Puis dans un second temps, une réaction classique de type parallèle/consécutive a été utilisée. Pour cela, un banc expérimental spécifique a été mise en oeuvre permettant l'utilisation de trois types de réacteurs : batch, semi-batch et piston. Enfin, Solvay, notre partenaire industriel, nous a fourni un cas d'étude réel portant sur la synthèse de surfactant ayant des applications cosmétiques. Ces travaux ont permis de mettre en évidence l'intérêt d'utiliser plusieurs réacteurs pour l'acquisition de données, de démontrer l'importance des phases d'acquisition de données pour l'optimisation du procédé et de souligner la supériorité des modèles phénoménologiques par rapport aux modèles de tendances, qui sont utilisés dans les plans d'expériences « classique » / Since a few years, intensified and microstructured reactors are an alternative to stirred tank reactors. Thanks to their high heat and mass-transfer rates, a better control of operating conditions is possible leading to a better product quality. However, it is difficult to predict quantitatively the real interest of intensified reactors and also to transpose a priori a batch process to a continuous process, without an extensive experimental work aiming at selecting the best reactor technology and optimal operating conditions. The acceleration of this exploratory step, costly in time and money, is therefore a challenging task. Hence, an iterative strategy based on the combination of experimental design and modeling has been developed to take advantage of new extended experimental windows offered by intensified reactors and minimize the number of experiments. This method considers a predictive phenomenological model which describes reactions, heat and mass-transfer processes in various reactors. The iterative method alternates experimental steps and prediction steps. During the prediction step, used for data acquisition, the model proposes, using the D-optimal criterion, the optimal experiments which give the maximal information on the model parameters. After each experiment, the strategy decides whether a new iteration is required. If the parameters accuracy is judged sufficient, then the strategy looks for optimal operating conditions in the available reactors, which maximize several process performance criteria (e.g. yield, cost, operation time, etc.), and proposes optimal operating conditions. If the new experimental results are not validated, a new global iterative step is performed to improve the accuracy of the model and propose better operating conditions. To demonstrate its performance, the strategy has been applied to a classical parallel-consecutive reaction scheme. A specific experimental set-up based on three different reactors (batch, semi-batch and plug-flow reactors) has been developed. This work highlights the interest of using several reactors for data acquisition, demonstrates the importance of data acquisition for process performance optimization and emphasizes the superiority of mechanistic models on black-box models for the choice of reactor technologies while minimizing experimentation step.Keywords: Intensification, Modelisation, Experimental strategy, Process performance
| Identifer | oai:union.ndltd.org:theses.fr/2013LORR0210 |
| Date | 05 December 2013 |
| Creators | Mathieu, Florent |
| Contributors | Université de Lorraine, Falk, Laurent, Commenge, Jean-Marc |
| Source Sets | Dépôt national des thèses électroniques françaises |
| Language | French |
| Detected Language | French |
| Type | Electronic Thesis or Dissertation, Text |
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