The present thesis investigates the impact of hot exciton effects on the low-temperature time and spatially resolved photoluminescence (PL) response of free excitons in high-purity gallium arsenide (GaAs). The work at hand extends available studies of hot carrier effects, which in bulk GaAs have up to now focused on hot electron populations. In crucial distinction from previous work, we extensively study the free exciton second LO-phonon replica. The benefit of this approach is twofold. First, the two LO phonon-assisted radiative recombination allows to circumvent the inherent interpretation ambiguities of the previously investigated free exciton zero-phonon line. Second, the recombination line shape of the second LO-phonon replica provides direct experimental access to the exciton temperature, thereby enabling the quantitative assessment of hot exciton effects.
In the first part of the thesis, we address the influence of transient cooling on the time evolution of an initially hot photocarrier ensemble. To this end, we investigate time-resolved photoluminescence (TRPL) signals detected on the free exciton second LO-phonon replica. Settling a long-standing question, we show by comparison with TRPL transients of the free exciton zero-phonon line that the slow free exciton photoluminescence rise following pulsed optical excitation is dominated by the slow buildup of a free exciton population and not by the relaxation of large K-vector excitons to the Brillouin zone center. To establish a quantitative picture of the delayed photoluminescence onset, we determine the cooling dynamics of the initially hot photocarrier cloud from a time-resolved line shape analysis of the second LO-phonon replica. We demonstrate that the Saha equation, which fundamentally describes the thermodynamic population balance between free excitons and the uncorrelated electron-hole plasma, directly translates the experimentally derived cooling curves into the time-dependent conversion of unbound electron-hole pairs into free excitons.
In the second part of the thesis, we establish the impact of hot exciton effects on low-temperature spatially resolved photoluminescence (SRPL) studies. Such experiments are widely used to investigate charge carrier and free exciton diffusion in semiconductors and semiconductor nanostructures. By SRPL spectroscopy of the second LO-phonon replica, we show that above-band gap focused laser excitation inevitably causes local heating in the carrier system, which crucially affects the diffusive expansion of a locally excited exciton packet. Undistorted free exciton diffusion profiles, which are correctly described by the commonly used formulation of the photocarrier diffusion equation, are only observed in the absence of spatial temperature gradients. At low sample temperatures, the reliable determination of free exciton diffusion coefficients from both continuous-wave and time-resolved SRPL spectroscopy requires strictly resonant optical excitation.
Using resonant laser excitation, we observe the dimensional crossover of free exciton diffusion in etched wire structures of a thin, effectively two-dimensional GaAs epilayer. When the lateral wire width falls below the diffusion length, the sample geometry becomes effectively one-dimensional. The exciton diffusion profile along the wire stripe is then consistently reproduced by the steady-state solution to the one-dimensional diffusion equation.
Finally, we demonstrate the formation of macroscopic free and bound exciton photoluminescence rings in bulk GaAs around a focused laser excitation spot. Both ring formation effects are due to pump-induced local heating in the exciton system. For a quantitative assessment of the mechanism underlying the free exciton ring formation, we directly determine the exciton temperature gradient from a spatially resolved line shape analysis of the free exciton second LO-phonon replica. We demonstrate that a pump-induced hot spot locally modifies the thermodynamic population balance between free excitons and unbound electron-hole pairs described by the Saha equation, which naturally explains the emergence of macroscopic free exciton ring structures.
In summary, we demonstrate that quantitative consideration of hot exciton effects provides a coherent picture both of the time-domain free exciton luminescence kinetics and of the distinct spatially resolved photoluminescence patterns developing under the influence of spatial photocarrier diffusion. / Die vorliegende Arbeit untersucht den Einfluss von Überheizungseffekten aufgrund nichtresonanter optischer Anregung auf die orts- und zeitaufgelöste Photolumineszenz-Dynamik freier Exzitonen in hochreinem Galliumarsenid (GaAs). Die Arbeit baut damit vorhandene Studien von Überheizungseffekten aus, welche sich in Volumen-GaAs vornehmlich auf die Untersuchung heißer Elektronenpopulationen konzentriert haben. In Abgrenzung zu vorherigen Studien erfolgt eine umfängliche Untersuchung der zweiten LO-Phonon Replik des freien Exzitons. Dieser Ansatz bietet zweifachen Nutzen. Zum einen können durch die Betrachtung des strahlenden Zerfalls freier Exzitonen unter gleichzeitiger Emission zweier LO Phononen die inhärenten Mehrdeutigkeiten bei der Interpretation der direkten Lumineszenz freier Exzitonen umgangen werden. Des Weiteren gestattet eine Linienformanayse der zweiten LO-Phonon Replik die direkte experimentelle Bestimmung der Exzitonentemperatur und schafft damit die Voraussetzung zur quantitativen Untersuchung von Überheizungseffekten im Exzitonensystem.
Im ersten Teil der Arbeit wird der Einfluss des transienten Kühlens auf die Zeitentwicklung eines anfänglich heißen Ladungsträgerensembles untersucht. Durch einen Vergleich des Signalverlaufs der direkten Exzitonenlumineszenz mit der zweiten LO-Phonon Replik kann zweifelsfrei gezeigt werden, dass der verzögerte Anstieg der Exzitonenlumineszenz durch den relativ langsamen Aufbau einer Exzitonenpopulation dominiert wird und nicht lediglich die Relaxation von Exzitonen mit großen K-Vektoren zum Zentrum der Brillouinzone widerspiegelt. Zum quantitativen Verständnis des verzögerten Lumineszenzanstiegs wird das Abkühlverhalten des anfänglich heißen Ladungsträgerensembles durch eine zeitaufgelöste Linienformanalyse der zweiten LO-Phonon Replik bestimmt. Es wird gezeigt, dass die Saha-Gleichung, welche das thermodynamische Populations-Gleichgewicht zwischen freien Exzitonen und dem unkorrelierten Elektron-Loch-Plasma beschreibt, die experimentell bestimmten Kühlkurven direkt in die zeitabhängige Umwandlung von ungebundenen Elektron-Loch-Paaren in freie Exzitonen übersetzt.
Im zweiten Teil der Arbeit werden die Auswirkungen von Überheizungseffekten im Exzitonensystem auf ortsaufgelöste Photolumineszenzmessungen bei tiefen Gittertemperaturen untersucht. Experimente dieser Art werden häufig zur Bestimmung von Ladungsträger- und Exzitonen-Diffusionskoeffizienten in Halbleitern und Halbleiter-Nanostrukturen genutzt. Durch die ortsaufgelöste Auswertung der zweiten LO-Phonon Replik kann gezeigt werden, dass fokussierte nichtresonante Laseranregung unweigerlich zu einer lokalen Überheizung des Ladungsträgersystems führt. Solche optisch induzierten Temperaturgradienten beeinflussen entscheidend die diffusive Ausbreitung eines lokal erzeugten Exzitonen-Pakets. Unverfälschte Diffusionsprofile, die korrekt durch die üblicherweise herangezogene Formulierung der Diffusionsgleichung beschrieben werden, sind ausschließlich bei Nichtanwesenheit von räumlichen Temperaturgradienten beobachtbar. Die verlässliche Bestimmung von Exzitonen-Diffusionskoeffizienten sowohl mittels zeitaufgelöster als auch stationärer ortsaufgelöster Photolumineszenzspektroskopie erfordert daher scharf resonante optische Anregung.
Unter resonanter Laseranregung kann der Übergang von einem effektiv zweidimensionalen zu einem effektiv eindimensionalen Diffusionsverhalten freier Exzitonen in geätzten GaAs-Strukturen beobachtet werden. Die untersuchten Streifenstrukturen werden in eine dünne, effektiv zweidimensionale GaAs-Epischicht geätzt. Der dimensionale Übergang vollzieht sich, wenn die laterale Abmessung der geätzten Struktur die Diffusionslänge unterschreitet. Das stationäre Exzitonen-Diffusionsprofil wird dann korrekt durch die Lösung der eindimensionalen Diffusionsgleichung beschrieben.
Abschließend wird die Bildung makroskopischer Ringstrukturen freier und gebundener Exzitonen in Volumen-GaAs um einen fokussierten Laserspot demonstriert. Beide Ringstrukturen resultieren aus lokalen Überheizungen des Exzitonensystems, die durch nichtresonante optische Anregung hervorgerufen werden. Zum quantitativen Verständnis des zugrunde liegenden Mechanismus für die Entstehung der beobachteten Ringstrukturen wird der Temperaturgradient im Exzitonensystem durch eine ortsaufgelöste Linienformanalyse der zweiten LO-Phonon Replik bestimmt. Es wird gezeigt, dass die Ringstrukturen freier Exzitonen auf natürliche Weise durch das lokale thermodynamische Saha-Gleichgewicht zwischen Exzitonen und ungebundenen Elektron-Loch-Paaren entstehen.
Zusammenfassend zeigt die vorliegende Arbeit, dass die quantitative Berücksichtigung von Überheizungseffekten im Exzitonensystem zu einem kohärenten Gesamtbild des Lumineszenzprozesses führt, welches sowohl die zeitaufgelöste Lumineszenzkinetik freier Exzitonen als auch das Auftreten exzitonischer Ringstrukturen unter dem Einfluss räumlicher Ladungsträgerdiffusion erklärt.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:uni-wuerzburg.de/oai:opus.bibliothek.uni-wuerzburg.de:13441 |
| Date | January 2015 |
| Creators | Bieker, Steffen |
| Source Sets | University of Würzburg |
| Language | English |
| Detected Language | English |
| Type | doctoralthesis, doc-type:doctoralThesis |
| Format | application/pdf |
| Rights | https://opus.bibliothek.uni-wuerzburg.de/doku/lic_mit_pod.php, info:eu-repo/semantics/openAccess |
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