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Adsorção de compostos nitrogenados utilizando carvão ativado / Adsorption of nitrogen compounds using activated carbon

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Previous issue date: 2017-06-22 / Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior - CAPES / Heavy petroleum fractions, especially the vacuum residue, concentrate the largest amounts of nitrogen compounds. Such compounds are considered contaminants of the refining process, and interfere in the conversion steps to obtain lighter derivatives from the heavy fractions. In this study, the aim was to evaluate the removal of nitrogen compounds by adsorption process. Quinoline solution solubilized in toluene was used as a synthetic filler. Commercial activated carbons from coconut shell of babaçu and dendê in their original form and chemically modified with concentrated solutions of nitric and sulfuric acid, as well as sulfonated carbon developed from the rice husk, were evaluated for the adsorption capacity against compounds nitrogen residues present in the vacuum residue and synthetic charge. The textural characteristics of the adsorbents were also evaluated, in which it was observed that the modification with acid reduces the specific area of the activated carbons, but it promotes an increase in the removal of quinoline from the medium. From the preliminary batch adsorption test, the activated carbon from dendê treated with sulfuric acid (CDAS) was able to remove 67.08% of the quinoline present in the solution and was selected for kinetic and equilibrium study. The adsorption kinetics of quinoline were relatively fast for the three concentrations studied (500, 2000, 5000 mg L-1), reaching equilibrium after 240, 120 and 60 minutes of contact, respectively. The kinetic data for the three systems fit the pseudo-second order model better. The equilibrium data were better adjusted to the Freundlich model, revealing the physisorption character of adsorptive process. The maximum adsorption capacity obtained by Langmuir model was 56.63 mg g-1. The results show that CDAS is a promising adsorbent for the removal of quinoline in organic medium. In relation to the vacuum residue sample, batch adsorption tests were conducted in such a way to ascertain the efficiency in class N removal. The results of Mass Spectrometry, ESI (±) Orbitrap MS, showed that the adsorbents CBB and CBAN were more selective in the removal of the non-basic nitrogen compounds, while the basic nitrogenous ones were more persistent and were not removed by any of the adsorbents tested. / As frações pesadas do petróleo, especialmente o resíduo de vácuo, concentram as maiores quantidades de compostos nitrogenados. Tais compostos são considerados contaminantes do processo de refino, e interferem nas etapas de conversão para obtenção de derivados mais leves a partir das frações pesadas. Esta dissertação teve por objetivo avaliar a remoção de compostos nitrogenados por meio do processo de adsorção. Solução de quinolina solubilizada em tolueno foi utilizada como carga sintética. Carvões ativados comerciais de casca de coco de babaçu e de dendê, em suas formas original e modificados quimicamente com soluções concentradas de ácido nítrico e sulfúrico, além de carvão sulfonado desenvolvido a partir da casca de arroz, foram avaliados quanto à capacidade de adsorção frente a compostos nitrogenados presentes na carga sintética e no resíduo de vácuo (resíduo da última etapa de destilação do petróleo). As características texturais dos adsorventes também foram avaliadas, e foi observado que a modificação com ácido reduziu a área específica dos carvões, no entanto promoveu o aumento da remoção de quinolina do meio. A partir do teste preliminar de adsorção em batelada, o emprego do carvão ativado da casca de dendê tratado com ácido sulfúrico (CDAS) resultou na remoção de 67,08% da quinolina presente na solução e foi selecionado para estudo cinético e de equilíbrio. A cinética de adsorção da quinolina revelou um processo relativamente rápido para as três concentrações estudadas (500, 2000, 5000 mg L-1), atingindo o equilíbrio após 240, 120 e 60 minutos de contato, respectivamente. Os dados cinéticos, para os três sistemas, foram ajustados com sucesso ao modelo de pseudo-segunda ordem. Os dados de equilíbrio foram melhor ajustados ao modelo de Freundlich, revelando o caráter de fisissorção do processo adsortivo. A capacidade de adsorção máxima, obtida segundo modelo de Langmuir foi de 56,63 mg g-1. Os resultados mostram que o CDAS é um adsorvente promissor para a remoção de quinolina em meio orgânico. Em relação à amostra de resíduo de vácuo, ensaios de adsorção em batelada foram conduzidos de tal forma a averiguar a eficiência na remoção da classe N. Os resultados de Espectrometria de Massas, ESI (±) Orbitrap MS, mostraram que os adsorventes CBB e CBAN foram mais seletivos na remoção dos compostos nitrogenados não-básicos, enquanto os nitrogenados básicos mostraram-se mais persistentes, não sendo removidos por nenhum dos adsorventes testados.

Identiferoai:union.ndltd.org:IBICT/oai:repositorio.bc.ufg.br:tede/8749
Date22 June 2017
CreatorsFerreira, Maria Eugênia de Oliveira
ContributorsOstroski, Indianara Conceição, Alonso, Christian Gonçalves, Oliveira, Sérgio Botelho de, Vaz, Boniek Gontijo, Alonso, Christian Gonçalves
PublisherUniversidade Federal de Goiás, Programa de Pós-graduação em Engenharia Química (IQ), UFG, Brasil, Instituto de Química - IQ (RG)
Source SetsIBICT Brazilian ETDs
LanguagePortuguese
Detected LanguagePortuguese
Typeinfo:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/masterThesis
Formatapplication/pdf
Sourcereponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFG, instname:Universidade Federal de Goiás, instacron:UFG
Rightshttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/, info:eu-repo/semantics/openAccess
Relation3481496501158460078, 600, 600, 600, 600, 7826066743741197278, -1848640261096870878, 2075167498588264571

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