La spectroscopie non-linéaire femtoseconde cohérente multidimensionnelle est une technique optique analogue à la résonance magnétique nucléaire multidimensionnelle. Ce travail présente la première démonstration de spectroscopie bidimensionnelle visible (800 nm)- infrarouge (10µm) par transformée de Fourier. Cette technique permet de cartographier l'émission infrarouge d'un échantillon suivant deux dimensions spectrales : l'une dans l'infrarouge moyen, l'autre dans le domaine visible des transitions électroniques. La carte obtenue permet de corréler des spectres infrarouges et des spectres Raman vibrationnels au niveau microscopique et au plus bas ordre de non-linéarité. Cette technique est particulièrement adaptée à l'étude de molécules ou de nanostructures semiconductrices. Notre implémentation de spectroscopie bidimensionnelle visible-infrarouge a conduit à la mesure de la réponse non-linéaire du deuxième ordre pour un processus de différence de fréquences dans un cristal à l'accord de phase. Une telle mesure de la réponse effective du deuxième ordre Xi(2)(−omega2,omega3) d'un émetteur non-centrosymétrique a été effectuée par la mesure cohérente du champ infrarouge (15-40 THz) émis suite à l'excitation de l'échantillon noncentrosymétrique par une séquence de deux impulsions visibles (340-400 THz) de 16 fs parfaitement verrouillées en phase. Par ailleurs, la mesure de la dépendance spectrale complète de la réponse non-linéaire d'un échantillon plus complexe à puits quantiques asymétriques nous a permis d'observer la construction d'une règle de somme quantique sur les états de valence. Le verrouillage de phase des impulsions excitatrices a été également mis à profit pour réaliser la mise en forme indirecte d'impulsions infrarouges sur une bande spectrale inédite. Cette démonstration a été obtenue par redressement optique du battement entre deux impulsions visibles à dérive de fréquence décalées temporellement. Les développements expérimentaux détaillés dans ce travail (montage portatif Chideuportatif', contrôle tout numérique des délais et verrouillages de phase, détection auto-référencée, cales piézoélectriques longue course substituées au moteur pas-à-pas) sont cruciaux pour nos expériences où les transformées de Fourier imposent un très bon contrôle des axes temporels. Ces développements sont applicables à toutes les expériences de spectroscopie multidimensionnelle par transformée de Fourier et à de nombreuses expériences de spectroscopie optique utilisant des séquences d'impulsions pour l'excitation d'un échantillon ou la détection du champ signal.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:CCSD/oai:tel.archives-ouvertes.fr:tel-00007455 |
| Date | 19 November 2002 |
| Creators | Belabas, Nadia |
| Publisher | Ecole Polytechnique X |
| Source Sets | CCSD theses-EN-ligne, France |
| Language | French |
| Detected Language | French |
| Type | PhD thesis |
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