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Previous issue date: 2011-12-21 / Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior - CAPES / In this work was realized the synthesis of silica SBA-15 at room temperature by acid
hydrolysis of tetraethyl ortosilicate (TEOS) in presence of the pluronic copolymer P123
(EO20PO70EO20). The new silylating agents were synthesized from reaction of the
commercial reagents 3-glycidoxipropyltrimethoxyisilane (GLIC) and 3-
chloropropyltrimethoxysilane (Cl) with the molecule of 1-(2-aminoethyl)piperazine
(AMP). The new silylating agents were anchored onto mesoporous silica surface by
homogeneous route (HOM). The commercial silylating agents and the amines 1-(2-
aminoethyl) piperazine (AMP) and piperazine (PIP) were immobilized in consecutive steps
by heterogeneous route (HET). Silica SBA-15 was characterized by X-ray scattering in
low angle and nitrogen adsorption-desorption measurement. The new silylating agents
were characterized by 13C NMR and infrared spectroscopy. The modified matrices were
characterized by infrared spectroscopy, nitrogen adsorption-desorption measurement,
CHN and Cl elemental analysis, thermogravimetry, scanning electron microscopy and 29Si
NMR. Elemental analysis data indicated that the anchoring of 3.41, 3.01, 0.26, 0.32, 0.46
and 0.34 mmol of nitrogen per gram of the supports SIL-GLIC-AMP-HOMO, SIL-Cl-AMP-
HOMO, SIL-GLIC-AMP-HETE, SIL-Cl-AMP-HETE, SIL-GLIC-PIP and SIL-Cl-PIP,
respectively. These data demonstrated the efficiency of homogeneous route for
immobilization of molecule AMP. The adsorption processes were investigated for copper,
nickel and cobalt nitrates at pH 2.0; 4.0; 6.0 and 8.0 for silicas modified with the
molecule AMP in different times, where the results indicated that the processes were
adjusted to a pseudo-second order kinetic. The modified silicas showed the retention
capacity at equilibrium for Co2+, Cu2+ and Ni2+ of 1.40; 2.80 and 4.22 mmol g-1 for SILCl-
AMP-HETE, 1.02; 1.87 and 6.87 mmol/g for SIL-Cl-AMP-HETE, 4.50; 9.02 and 2.62 for
SIL-Cl-AMP-HOMO and 4.,68; 5.55 and 5.28 mmol g-1 for SIL-GLIC-AMP-HOMO,
respectively. The adsorption isotherms were best fitted to Temkin, Henry and Freundlich
equilibrium models, evidencing the heterogeneity of adsorption sites onto mesoporous
silica SBA. / Neste trabalho foi realizada a síntese da sílica SBA-15 a temperatura ambiente partindo-se do copolímero poli(etileno glicol)-bloco-poli(propileno glicol)-bloco-poli(etileno-glicol) - P123. Os novos agentes sililantes foram sintetizados pelas reações dos agentes sililantes comerciais 3-glicidóxipropiltrimetóxisilano (GLIC) e 3-cloropropiltrimetoxisilano (Cl) com a molécula da 1-(2-aminoetil)piperazina (AMP). Os novos agentes sililantes foram ancorados na superfície da sílica mesoporosa pela rota homogênea (HOM). Os agentes sililantes comerciais e as moléculas das aminas 1-(2-aminoetil)piperazina (AMP) e piperazina (PIP) foram também imobilizadas em etapas consecutivas pela rota heterogênea (HET). A sílica SBA-15 foi caracterizada através das técnicas de espalhamento de raios-x em baixo ângulo e área superficial. Os novos agentes sililantes foram caracterizados pelas técnicas de ressonância magnética nuclear 13C e espectroscopia na região do infravermelho. As diferentes matrizes modificadas foram caracterizadas pelas técnicas de espectroscopia na região do infravermelho, área superficial, análise elementar (CNCl), termogravimetria, microscopia eletrônica de varredura e ressonância magnética nuclear de 29Si. A análise elementar para os sólidos obtidos indicou o ancoramento de 3,41, 3,01, 0,26, 0,32, 0,46 e 0,34 mmol de nitrogênio por grama nas superfícies SIL GLIC-AMP-HOMO, SIL-Cl-AMP-HOMO, SIL-GLIC-AMP-HETE, SIL-Cl-AMP-HETE, SIL-GLIC-PIP e SIL-Cl-PIP, respectivamente. Estes dados demonstraram a eficiência da rota homogênea no ancoramento da molécula AMP comparada à rota heterogênea. Os processos de adsorção foram investigados para os nitratos de cobre, níquel e cobalto em pH 2,0; 4,0; 6,0 e 8,0 para as superfícies modificadas com a molécula 1-(2-aminoetil)piperazina em tempos variados, seguindo uma cinética de pseudo-segunda ordem. Os sólidos modificados apresentaram as capacidades de retenção no equilíbrio em relação aos cátions de Co2+, Cu2+ e Ni2+ de 1,40; 2,80 e 4,22 mmol/g para SIL-Cl-AMP-HETE, 1,02; 1,87 e 6,87 mmol/g para SIL-Cl-AMP-HETE, 4,50; 9,02 e 2,62 para SIL-Cl-AMP-HOMO e 4,68; 5,55 e 5,28 mmol/g para SIL-GLIC-AMP-HOMO, respectivamente. Os processos de adsorção foram ajustados aos modelos de equilíbrio de Temkin, Henry e Freundlich evidenciando a heterogeneidade dos sítios adsorventes nas matrizes sintetizadas.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:tede.biblioteca.ufpb.br:tede/7100 |
| Date | 21 December 2011 |
| Creators | Filha., Vera Lúcia da Silva Augusto |
| Contributors | Fonseca, Maria Gardênnia da |
| Publisher | Universidade Federal da Paraíba, Programa de Pós-Graduação em Química, UFPB, BR, Química |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | English |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis |
| Format | application/pdf |
| Source | reponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFPB, instname:Universidade Federal da Paraíba, instacron:UFPB |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
| Relation | 1435648362225100898, 600, 600, 600, 600, 9054006085480167889, 1571700325303117195, 2075167498588264571 |
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