In der vorliegenden Arbeit wurde die heterogen-katalysierte, partielle Gasphasenhydrierung von
Benzol zu Cyclohexen untersucht. Dazu wurden Träger- und Schalenkatalysatoren für Schüttgutreaktoren
sowie Mikrostruktur-Reaktoren mit katalytisch aktivierten Wafern hergestellt und
eingesetzt.
Die Bildung des thermodynamisch und kinetisch nicht begünstigten Zielproduktes Cyclohexen
konnte durch den Reaktionsmodifikator Methanol bewirkt werden. Dieser war in der Lage, die
Verhältnisse der Geschwindigkeiten der Teilreaktionen sowie der Sorptionsprozesse an der Katalysatoroberfläche
so zu beeinflussen, daß Cyclohexen im Abgasstrom der Reaktion nachgewiesen
werden konnte. Dabei gelang es außerdem, die Reaktion unter quasi-stationären Bedingungen
an unterschiedlichen Katalysatoren reproduzierbar durchzuführen und mit Hilfe eines einfachen
Verfahrens die Katalysatoren zu reaktivieren.
Der Einfluß des Trägermaterials von Ruthenium-Katalysatoren auf Umsatzgrad, Selektivität sowie
das Desaktivierungsverhalten während der Gasphasenhydrierung wurde ermittelt. Darüber
hinaus wurde eine Reihe von unpromotierten und promotierten Ru/Al2O3-Trägerkatalysatoren
mit Hilfe des Sol-Gel-Verfahrens präpariert und in der Gasphasenhydrierung von Benzol in Gegenwart
des Reaktionsmodifikators Methanol untersucht. Dabei konnte gezeigt werden, daß die
zusätzliche Promotierung mit Zinkoxid zu einer weiteren Verbesserung der Cyclohexen-Bildung
führte.
Die Mikrostruktur-Reaktoren für die partielle Gasphasenhydrierung von Benzol wurden zum
einen aus mikrostrukturierten Aluminium-Wafern und zum anderen aus mikrostrukturierten
Edelstahl-Wafern gebildet. Beide Wafertypen wurden mit unterschiedlichen Methoden katalytisch
aktiviert. Die Aluminium-Wafer wurden durch anodische Oxidation und anschließende
Imprägnierung aktiviert, für die Aktivierung der Edelstahl-Wafer wurde ein Sol-Gel-Tauchbeschichtungs-
Verfahren mit Imprägnierung angewendet. Bei der Untersuchung der partiellen
Gasphasenhydrierung von Benzol an den Mikrostruktur-Reaktoren mit den jeweiligen Waferkatalysatoren
zeigte sich, daß die Mikrostruktur-Reaktoren mit Aluminium-Waferkatalysatoren bezüglich
der Bildung von Cyclohexen besser geeignet waren, als die Mikrostruktur-Reaktoren mit
Edelstahl-Waferkatalysatoren. Es wurde gezeigt, daß ein Mikrostruktur-Reaktor in der partiellen
Gasphasenhydrierung von Benzol das gleiche Selektivitäts-Umsatz-Verhalten aufweist, wie ein
Schüttgutreaktor mit vergleichbarem Schalenkatalysator.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:DRESDEN/oai:qucosa.de:swb:ch1-200500956 |
| Date | 02 December 2005 |
| Creators | Dietzsch, Enrico |
| Contributors | TU Chemnitz, Fakultät für Naturwissenschaften, Prof. Dr.-Ing. habil. Dieter Hönicke, Prof. Dr.-Ing. habil. Dieter Hönicke, Prof. Dr. rer. nat. habil. Stefan Spange, Prof. Dr. rer .nat. habil. Peter Claus |
| Publisher | Universitätsbibliothek Chemnitz |
| Source Sets | Hochschulschriftenserver (HSSS) der SLUB Dresden |
| Language | deu |
| Detected Language | German |
| Type | doc-type:doctoralThesis |
| Format | application/pdf, text/plain, application/zip |
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