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Previous issue date: 2013-10-07 / Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior - CAPES / Strontium stannate (SrSnO3) and titanate (SrTiO3) are perovskite type oxides that have orthorhombic (Pbnm) and cubic (Pm3m) structures, respectively. These materials have received much attention due to their interesting physical and chemical characteristics, leading to a variety of technological applications. In this sense, these two materials were combined to each other in order to obtain powders and thin films of a solid solution, SrSn1-xTixO3. In relation to the powders, this solid solution presented successive phase transitions ranging from orthorhombic and tetragonal structures to a cubic one with increasing of Ti4+ amount in the composition. These transitions were observed by XRD Rietveld refinement of the samples and confirmed by Raman spectroscopy. The different crystalline structures of the compositions within the solid solution led to different photoluminescent properties in the visible spectrum varying the range of emission, moving from a lower energy region to a higher one with increasing of Ti4+ in the structure (from orthorhombic (SrSnO3), tetragonal (SrSn0.75Ti0.25O3) to cubic (SrSn0.50Ti0.50O3 ; SrSn0.25Ti0.75O3 and SrTiO3). These emissions were probably favored by specific defects created inside the band gap of these materials. On the other hand, the thin films of this system showed different growth orientations that are associated to the crystalline nature of the substrates, the composition of the thin films and the deposition method (Chemical Solution Deposition - CSD - and Pulsed Laser Deposition - PLD). The films deposited on silica substrate were polycrystalline (random growth of the crystallites), whereas the films deposited on sapphire-R (Al2O3-012) were also polycrystalline, with a preferred orientation (h00) for the films deposited by PLD (textured growth), except SrTiO3 which was rotated 45° epitaxially in the sapphire plane. On the contrary, all of the films deposited on LAO (LaAlO3-100) had an (h00) epitaxial growth. In addition to that, the morphological characteristics and photocatalytic properties were strongly influenced also by the same parameters described above. Regarding the photocatalytic efficiency of the films, those obtained by CSD were more efficient than the ones obtained by PLD. Moreover, the films with Sn4+ richer compositions were the most active in the photodegradation of the azo dye Remazol yellow gold, reaching a maximum efficiency with the polycrystalline SrSnO3 thin film obtained by CSD whose degradation and decolorization percentage were 55 and 90 %, respectively. The type of orientation of the SrSnO3 films showed also a strong influence on the photodegradation of the dye. The polycrystalline films with a random orientation obtained on silica were more efficient than the textured films and these ones were more than the epitaxial films / O estanato (SrSnO3) e o titanato de estrôncio (SrTiO3) são óxidos do tipo perovskita que apresentam estrutura ortorrômbica (Pbnm) e cúbica (Pm3m), respectivamente. Estes materiais têm recebido bastante atenção nos últimos anos devido às suas características físicas e químicas interessantes, levando a diferentes tipos de aplicações tecnológicas. Portanto, estes dois materiais foram combinados com intuito de obter uma solução sólida, SrSn1-xTixO3, na forma de pós e filmes finos. Em relação aos pós, esta solução sólida apresentou transições de fase sucessivas com o aumento da quantidade de Ti4+ no sistema, passando de uma estrutura ortorrômbica à tetragonal levando à cúbica. Estas transições foram observadas através de difração de raios-X e refinamento Rietveld, e confirmadas por espectroscopia vibracional Raman. Os diferentes tipos de estrutura cristalina das composições da solução sólida levaram a diferentes propriedades fotoluminescentes no espectro visível, variando a região de emissão de mais baixa à mais alta energia com o aumento de Ti4+ na estrutura, ou seja, passando da estrutura ortorrômbica (SrSnO3), tetragonal (SrSn0,75Ti0,25O3) até à cúbica (SrSn0,50Ti0,50O3, SrSn0,25Ti0,75O3 e SrTiO3). Estas emissões foram provavelmente favorecidas pelos tipos de defeitos específicos criados dentro do band gap destes materiais. Por outro lado, os filmes finos deste sistema apresentaram diferentes tipos de crescimento os quais são associados à natureza cristalina dos substratos, composição dos filmes e com o método de deposição utilizado (método de deposição química em solução - CSD - e método de deposição por laser pulsado PLD). Os filmes depositados sobre sílica e safira-R (Al2O3-012) apresentaram como policristalinos (crescimento aleatorio dos cristalitos), enquanto os filmes depositados por PLD apresentaram orientação preferencial (h00) (crescimento texturizado), com exceção do filme de SrTiO3 que é epitaxial rotacionado em 45º no plano da safira-R. Todos os filmes depositados através dos dois métodos de deposição sobre LAO (LaAlO3-100) apresentaram um crescimento epitaxial (h00). Além disso, as características morfológicas e as propriedades fotocatalíticas também apresentaram forte influencia dos mesmos parâmetros acima citados. Em relação às propriedades fotocatalíticas, os filmes obtidos pelo método CSD apresentaram maior eficiência que os obtidos por PLD e os filmes com composições mais ricas em Sn4+ foram os mais ativos na fotodegradação do corante azo Remazol amarelo ouro, chegando a uma eficiência fotocatalítica máxima com o filme policristalino de SrSnO3 obtido por CSD com percentagem de degradação e de descoloração de 55 e 90 %, respectivamente. A orientação dos filmes de SrSnO3 também mostrou uma forte influencia na fotodegradação do corante, sendo os filmes policristalinos com orientação aleatória mais eficiente que o texturizado e estes por sua vez mais eficientes que os epitaxiais
Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:tede.biblioteca.ufpb.br:tede/7146 |
Date | 07 October 2013 |
Creators | Oliveira, André Luiz Menezes de |
Contributors | Santos, Ieda Maria Garcia dos, Bouquet, Valérie |
Publisher | Universidade Federal da Paraíba, Programa de Pós-Graduação em Química, UFPB, BR, Química |
Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
Language | Portuguese |
Detected Language | English |
Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis |
Format | application/pdf |
Source | reponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFPB, instname:Universidade Federal da Paraíba, instacron:UFPB |
Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
Relation | 1435648362225100898, 600, 600, 600, 600, 9054006085480167889, 1571700325303117195, 2075167498588264571 |
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