Les énormes quantités de résidus miniers ultramafiques (ultrabasiques), RMU, produites par les activités minières à travers le monde et accumulées sous forme d’amas plurikilométriques suscitent un vif intérêt quant à leur possible virtuosité à séquestrer de manière stable et durable le CO2. Accessibles à coût quasi nul et très souvent sous forme concassés et/ou broyés, les RMU facilitent leur propre mise en œuvre dans diverses technologies et procédés de séquestration minérale du CO2. Conséquemment, les RMU se sont retrouvés au cœur de plusieurs procédés de capture du CO2 de post/précombustion, jumelés à divers actifs accélérateurs tels que les réactifs chimiques, les hautes températures et/ou les hautes pressions. La vitesse de la réaction de carbonatation des RMU étant relativement plus faible que la vitesse d’émission du CO2 des échappements des usines, beaucoup d’études autour de cette alternative de capture du CO2 ont été progressivement abandonnées. La nécessité d’une recherche plus approfondie et plus systématique de la réactivité des RMU s’est donc imposée afin de déceler et de décoder les divers intervenants de la réaction et éventuellement proposer des conditions optimales pour améliorer leur réactivité dans des conditions moins contraignantes. Le présent travail de thèse explore par conséquent le potentiel des RMU disponibles dans la province de Québec (Thetford Mines, Asbestos, Nunavik, Amos, Mont Otish) dans les conditions ambiantes, en tant qu’alternative économiquement rentable pour soutirer directement le CO2 de l’atmosphère et atténuer les conséquences associées à sa hausse, notamment le réchauffement planétaire et les problèmes qui en découlent. Toutes les expériences ont été réalisées à l’échelle laboratoire sur des lits fixes de RMU de plusieurs grammes (3-200 g) avec pour objectif de reproduire, le plus fidèlement possible, les tas de résidus naturellement entreposés sur les sites miniers. Les caractéristiques du volume gazeux (teneur en CO2, teneur en oxygène, humidité relative et température) et des lits fixes de RMU (saturation liquide, conductivité ionique, perte de charge et température) sont continuellement examinées afin de déchiffrer les mécanismes sous-jacents de la réaction. Afin de mener à bien nos études, plusieurs réacteurs ont été spécifiquement construits pour simuler les divers aléas climatiques. L’impact des conditions environnementales auxquelles sont assujetties les résidus dans leur lieu de stockage telles que les fluctuations de température, la précipitation liquide, la submersion, l’assèchement, le gradient d’oxygène et la diffusion du CO2 a été minutieusement étudié. Les périodes sèches et les périodes de fortes pluies ont été catégorisées comme étant non propices à la séquestration du CO2. Une faible saturation liquide des pores des RMU est par contre adéquate à la carbonatation car combinant la dissémination rapide des espèces dissoutes du CO2 et la création dans tout le tas de résidus de zones super-réactives. Les périodes chaudes accélèrent substantiellement la capture du CO2 comparativement aux périodes froides. Ces dernières sont toutefois caractérisées par une génération perceptible de chaleur potentiellement récupérable par des systèmes géothermiques fonctionnant à de basses températures. Le pouvoir oxydant de l’oxygène de l’air génère une passivation précoce des particules de RMU, inhibant la réaction par la précipitation des hydroxydes de fer (III). La mise en œuvre de techniques de chélation, de drainage et d’aération a également été étudiée et proposée dans le but d’améliorer et de faire perdurer la réaction de carbonatation dans les conditions ambiantes. / The huge amounts of ultramafic (ultrabasic) mining residues (UMR) produced by mining activities around the world, which accumulate as multi-square kilometer stockpiles, are leading to a growing interest regarding their possible use as stable and permanent sinks for atmospheric CO2. Virtually costless and often found crushed and / or ground, UMR can be exploited in various technologies and methods for CO2 mineral sequestration. Consequently, UMR is ubiquitous at the heart of several post / pre-combustion CO2 capture processes, often paired with various enhancers/accelerators such as chemical reagents, high temperatures and / or high pressures. The carbonation reaction rate using UMR is relatively lower than the rate of CO2 emission from plant exhaust and therefore, many studies revolving around this CO2 capture alternative were gradually abandoned. The necessity of more thorough and systematic investigation of the reactivity of UMR obliges us to identify and decode the various bottlenecks of the carbonation reaction and eventually provide the best possible conditions to improve their reactivity under less constraining conditions. This thesis, therefore, explores the potential of UMR sources available in Quebec (Thetford Mines, Asbestos, Nunavik, Amos, Otish Mountain), under ambient conditions, as a cost-effective alternative to remove CO2 from the atmosphere and mitigate the consequences directly associated to its increase, such as global warming and its associated problems. All experiments were performed on a laboratory scale fixed bed using a small samples (3-200 g) of UMR with the goal to mimic as closely as possible, mining residue piles existing or abandoned on mine sites. The gas volume characteristics (CO2 and oxygen contents, relative humidity and temperature) and UMR fixed-bed characteristics (liquid saturation, ionic conductivity, pressure drop and temperature) were continually monitored in order to unveil the underlying mechanisms of the reaction. In order to carry out our studies, several reactors were built specifically to simulate various modes of climatic change. The impact of various environmental conditions to which the residues are subjected in their storage location, such as temperature fluctuations, precipitation, flooding, drought, oxygen gradients and CO2 diffusion has been thoroughly studied. Dry and heavy rain periods were categorized as unsuitable for CO2 sequestration. Conversely, low liquid saturation within the UMR pores is suitable for carbonation by combining a fast dissemination of CO2 dissolved species and creation of highly reactive sites throughout the mining residue pile. Warm periods substantially accelerate the rate of CO2 uptake as compared to cold periods, which in contrast, are characterized by a substantial heat generation possibly retrievable by low temperature geothermal systems. The presence of oxygen in the reaction medium induces rapid UMR particle passivation by iron (III) hydroxide, promptly inhibiting the reaction. The implementation of techniques such as chelation, draining and venting was also investigated with the aim of improving and sustaining the carbonation reaction under ambient conditions.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:LAVAL/oai:corpus.ulaval.ca:20.500.11794/24881 |
| Date | 20 April 2018 |
| Creators | Assima, Gnouyaro Palla |
| Contributors | Molson, John W. H. (John William H.), Beaudoin, Georges, Larachi, Faïcal |
| Source Sets | Université Laval |
| Language | English |
| Detected Language | French |
| Type | thèse de doctorat, COAR1_1::Texte::Thèse::Thèse de doctorat |
| Format | 1 ressource en ligne (xxix, 255 pages), application/pdf |
| Coverage | Québec (Province) |
| Rights | http://purl.org/coar/access_right/c_abf2 |
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