Este trabalho consiste na preparação e caracterização de catalisadores de prata em aluminosilicatos para catalisar a reação de oxidação parcial do etileno a óxido de etileno. A α-alumina, que é o suporte normalmente empregado para a prata, gera um catalisador altamente seletivo para a epoxidação do etileno. Neste trabalho foram obtidos suportes utilizando os materiais mesoporosos da família M4lS, especificamente o MCM-41, Al-MCM41 e uma mistura física de Al-MCM-41 e α-alumina na proporção de 15/85 m/m. Após a definição e preparação dos suportes foi desenvolvido, com base na literatura, o procedimento de impregnação da prata e tratamento térmico para obtenção dos catalisadores. A caracterização dos materiais utilizados na preparação dos suportes, dos suportes e dos catalisadores foi realizada a partir de várias técnicas físico-químicas. Os dados obtidos da caracterização dos catalisadores preparados foram comparados aos de um catalisador comercial, que se conhecia previamente a sua atividade para a reação em questão. Os resultados mostraram: i) a ausência de microporos utilizando as análises das isotermas de adsorção de N2; ii) Ag com faces cristalinas hkl(111) obtidas por DRX; iii) a ausência de acidez, exceto para o catalisador suportado em Al-MCM-41, determinada por TG a partir da dessorção de n-butilamina previamente adsorvida; iv) a adsorção de O2 por TG, somente para os catalisadores suportados na mistura física Al-MCM-41 e α-alumina; v) que os valores de área especifica do metal suportado e % de Dispersão, para o catalisador suportado na mistura física de Al-MCM-41 (obtido a temperatura ambiente) e α-alumina determinados por TG, são comparáveis àqueles do catalisador comercial. A análise geral dos resultados permite sugerir que os catalisadores obtidos por mistura mecânica de aluminosilicatos mesoestruturados, (Al-MCM-41) e α-alumina, na composição sugerida provavelmente possuem atividade da mesma ordem do catalisador comercial. / This work consists of preparation and characterization of silver catalysts on alumininosilicates to catalyze ethylene partial oxidation reaction to ethylene oxide. The α-alumina, that is the support usually used for silver, generates a highly selective catalysts for ethylene epoxidation. In this work the supports were obtained, using the M41 S family of mesoporous materials, specifically MCM-41, Al-MCM41 and a Al-MCM-41 and α-alumina physical mixture in the proportion of 15/85 m/m. After definition and preparation of supports it was developed, according to literature, the silver impregnation procedure and thermal treatment to generate the catalysts. The characterization of precursors used for support preparation, of the supports and catalysts was accomplished from several physical-chemistry techniques. The characterization synthesized catalysts data were compared to those obtained for a commercial catalyst, whose activity for the ethylene partial oxidation reaction to ethylene oxide was previously well-known. The results showed: i) microporous absence, using N2 adsorption isotherm analyses; ii) Ag(111) in the structure, obtained for XRD; iii) acidity absence, except for the catalyst using as support Al-MCM-41, obtained by TG from n-butilamine desorption previously adsorpted; iv) O2 adsorption by TG, only for the catalyst using as support the physical mixture of Al-MCM-41 and α-alumina; v) that the supported metal specific area in the catalyst values and percentage of dispersion, only for the catalyst using as support the physical mixture of Al-MCM-41 (synthesized at room temperature) and α-alumina, obtained by TG, these values are comparable to that of the commercial catalyst. The general analysis of the results allows to suggest that the catalyts obtained for mechanical mixture of mesostructured alumininosilicates (Al-MCM-41) and a-alumina in the suggested composition show the same activity order commercial catalyst.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:usp.br/oai:teses.usp.br:tde-22022018-112606 |
| Date | 05 December 2003 |
| Creators | Logli, Marco Antonio |
| Contributors | Matos, Jivaldo do Rosario |
| Publisher | Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP |
| Source Sets | Universidade de São Paulo |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | Dissertação de Mestrado |
| Format | application/pdf |
| Rights | Liberar o conteúdo para acesso público. |
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