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Estudo da eletrooxidação de monóxido de carbono em RuO2(110), e visualização morfológica e atômica de fases ricas em oxigênio na oxidação de Ru(0001) através da microscopia de varredura por tunelamento / Study of the electrooxidation of carbon monoxide on RuO2(110), and morphological and atomic visualization of oxygen-rich Ru(0001) surfaces by means of Scanning Tunneling Microscopy

Nos últimos 30 anos o crescimento paralelo das Ciências de Superfície tradicionais, em ambiente de ultra-alto vácuo (UHV), com a Eletroquímica levou ao nascimento de um novo campo interdisciplinar: Física de Superfície e Eletroquímica. Técnicas de ambas as áreas dão informações complementares e assim, quando realizadas em conjunto podem fornecer muitas respostas em nível atômico, estrutural e eletrônico quando o eletrodo está em contato com a solução eletrolítica. A intenção primordial dessa Dissertação foi o estudo fundamental das fases ricas em oxigênio presentes na superfície de Ru(0001) através de caracterizações eletroquímicas e morfológicas utilizando um sistema que permitiu o acoplamento de uma célula eletroquímica miniatura de fluxo a câmaras de UHV. Inicialmente exibi-se a modificação e a construção de equipamentos necessários para a preparação do sistema binário Au-Pt(111) e do óxido monocristalino Ru2O(110). Imagens de STM em escala morfológica mostraram o crescimento anisotrópico do filme de RuO2(110) sobre um substrato monocristalino de Ru(0001). Resultados obtidos através da técnica de Voltametria Cíclica na eletrooxidação de CO em RuO2(110) corroboraram cálculos teóricos sobre a estrutura da superfície quando esta em ambiente úmido. Superfícies modelos baseadas em ouro, crescido epitaxialmente sobre um substrato de Pt(111), foram preparadas no sistema de UHV. Dados eletroquímicos foram correlacionados às composições superficiais destas, mostrando o efeito do substrato prevalecendo sobre o efeito eletrônico. / In the last 30 years the parallel growth of the traditional Surface Science, under UHV environment, and Electrochemistry gave rise to a new interdisciplinary field: Surface Science and Electrochemistry. Techniques from both sciences give complementary information. Thus, in tandem, they are able to elucidate many atomic, structural and electronic phenomena, of an electrode in contact with a solution. The main goal of this Dissertation was the fundamental study of the Oxygen-rich Ru(0001) surface through electrochemical and morphologic characterizations using a coupled system which allowed the attachment of a miniature flow cell to UVH-chambers. Initially it is shown the construction and modifications of required equipments for the preparation of the binary system Au-Pt(111) and single crystal RuO2(110) oxide. Attainable morphological STM images demonstrated the anisotropic growth of the RuO2(110) over a Ru(0001) substrate. Results of the electrooxidation of CO on RuO2(110), obtained by means of Cyclic Voltammetry, corroborated theoretical calculations concerning the oxide superficial structure in a humid environment. Model surfaces based on Au, epitaxialy grown on a Pt(111) substrate, were prepared under UHV conditions. Electrochemical data and superficial composition were correlated, confirming that the substrate effect overcomes electronic strain effects.

Identiferoai:union.ndltd.org:usp.br/oai:teses.usp.br:tde-25102007-144021
Date20 July 2007
CreatorsAlves, Otavio Brandão
ContributorsGonzalez, Ernesto Rafael
PublisherBiblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP
Source SetsUniversidade de São Paulo
LanguagePortuguese
Detected LanguagePortuguese
TypeDissertação de Mestrado
Formatapplication/pdf
RightsLiberar o conteúdo para acesso público.

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