Measuring the composition of the planetary boundary layer is essential for monitoring pollutants and for understanding their impact on environment and health. Nadir satellite remote sensing is particularly appealing to sound this part of the atmosphere, but is however challenging because pollutants concentrations are generally weak and confined in a small part of the atmospheric column. Among the sounders currently in orbit, those operating in the thermal infrared have usually their maximum sensitivity in the mid-troposphere, and are thought to be inadequate to measure the near-surface atmospheric composition. Their sensitivity to this part of the atmosphere is indeed generally limited by low temperature contrast (called thermal contrast) between the ground and the air above it. Shortly before the beginning of this PhD, this has however been challenged with different studies, which have shown the possibility to measure air pollution with thermal infrared sounders in case of high thermal contrast conditions. This was especially demonstrated with the measurement of ammonia global distribution using the Infrared Atmospheric Sounding Interferometer (IASI). This work aims at fully exploring the capabilities of thermal infrared sounders to sound the near-surface atmospheric composition. It mainly focuses on the observations of the IASI instrument, and addresses the following questions: where and when is IASI sensitive to the near-surface atmosphere? How large and how variable is the sensitivity to near-surface pollutants? What are the parameters that drive this variability? The answers to these questions are looked at for two pollutants: sulphur dioxide (SO2) and carbon monoxide (CO), and are obtained through a series of different analyses. SO2 is the first constituent on which this work focuses. The retrieval of its near-surface concentration is first of all attempted in an area surrounding the industrial area of Norilsk. This region, well-known for the extraction of heavy metals and its extremely high levels of pollution, encounters large temperature inversions in winter, which trap SO2 close to the ground. By exploiting these (corresponding to high negative thermal contrast), we show that it is possible to retrieve the surface SO2 concentrations in the region. This is done using a simplified version of the optimal estimation method, based on the use of a total measurement error covariance matrix. Further, we show that the surface SO2 concentration retrieval using the ν3 band is limited, in addition to thermal contrast, by the strong water (H2O) absorption, which renders the lowest atmosphere opaque in this spectral range in case of large humidity. Two conditions are therefore shown to be required to monitor near-surface SO2 in the ν3 band: large thermal contrast and low surface humidity. These findings are confirmed with the retrieval of SO2 at global scale, performed using a newly developed retrieval scheme based on the conversion of radiance indexes into SO2 columns using look-up-tables. It is composed of two successive steps: 1) the determination of the altitude of SO2 and the selection of low plumes (below 4 km), 2) for the selected observations, the conversion of radiance indexes into integrated SO2 0–4 km columns. The distributions and time series so obtained are used to better characterise the variability of IASI sensitivity to surface SO2 in the ν3 band at the global scale, and more particularly, in terms of thermal contrast strength and total column of H2O.The characterisation of IASI sensitivity to CO is realised in a second part of the work. Radiative transfer simulations are conducted first to determine the possibility to detect enhancement in CO near-surface concentrations with IASI. The framework of the optimal estimation is then used to investigate the capability of IASI to decorrelate, as a function of thermal contrast, the CO concentration in the low troposphere from that in the high troposphere. Finally, comparisons of IASI CO observations with co-located aircraft and ground-based measurements are shown to confirm with real data how IASI sensitivity to near-surface CO varies in terms of thermal contrast conditions, and to which extent it allows determining the CO abundance in case of high pollution. / Mesurer la composition de la couche limite atmosphérique depuis les satellites est essentiel pour comprendre l’impact des polluants sur l’environnement global et sur la santé. Parmi les sondeurs actuellement en orbite, ceux opérant dans l’infrarouge thermique sont souvent considérés comme inadéquats pour cet objectif, leur sensibilité à l’atmosphère de surface étant généralement limitée par de faibles contrastes de température (appelés contrastes thermiques, TC) entre le sol et l’air au-dessus. Différentes études récentes ont cependant montré la possibilité de mesurer la pollution de l’air avec ce type de sondeur dans des conditions de TC élevé.Ce travail a pour objectif de redéfinir la capacité des sondeurs opérant dans l’infrarouge thermique à mesurer la composition de l’atmosphère de surface. Il se focalise sur les observations de l’instrument IASI (Interféromètre Atmosphérique de Sondage Infrarouge), et tente de répondre, pour les deux polluants que sont le dioxyde de soufre (SO2) et le monoxyde de carbone (CO), aux questions suivantes :Où et quand IASI est-il sensible à l’atmosphère de surface ?Quels sont les paramètres qui influencent cette sensibilité et dans quelle mesure?Dans une première partie, la thèse se focalise sur l’ajustement des concentrations de SO2 de surface pour la région industrielle de Norilsk, connue pour son niveau de pollution élevé. Nous montrons qu’il y est possible de restituer les concentrations de surface de SO2 en hiver, en exploitant les larges inversions de température (TC négatifs) qui s’y développent. Les restitutions reposent sur une version simplifiée de la méthode de l’estimation optimale, utilisant une matrice complète de l’erreur de mesure. En plus du TC, nous montrons que l’ajustement dans la bande ν3 du SO2 est également limité par la forte absorption de la vapeur d’eau (H2O), qui rend les basses couches de l’atmosphère opaques. La nécessité de combiner des TCs élevés et une faible humidité pour permettre la mesure du SO2 en surface est confirmée par une analyse à l’échelle globale, utilisant une méthode basée sur la mesure d’indices de radiance et leur conversion en colonnes de SO2 à l’aide de tables pré-calculées. Composée de 2 étapes, cette méthode identifie et sélectionne d’abord les panaches situés sous 4 km ;elle convertit ensuite les indices de radiance en colonnes de SO2 intégrées entre 0 et 4 km. Les distributions et séries temporelles obtenues sont utilisées pour caractériser, en termes de valeurs de TC et de colonnes totales d’H2O, la variabilité de la sensibilité de IASI au SO2 de surface dans la bande ν3.Dans la seconde partie du travail, des simulations de transfert radiatif sont entreprises pour déterminer la possibilité de détecter avec IASI des augmentations de la concentration de CO dans l’atmosphère de surface. Le formalisme de l’estimation optimale est aussi utilisé pour analyser l’influence du TC sur la capacité de IASI à décorreler les concentrations du CO dans la basse et la haute troposphère. Finalement, des comparaisons entre les concentrations de CO restituées des mesures IASI sous différentes conditions de TC et de pollution et celles mesurées par avions et par des stations au sol complètent la caractérisation. / Doctorat en Sciences / info:eu-repo/semantics/nonPublished
| Identifer | oai:union.ndltd.org:ulb.ac.be/oai:dipot.ulb.ac.be:2013/239053 |
| Date | 28 October 2016 |
| Creators | Bauduin, Sophie |
| Contributors | Coheur, Pierre-François, De Decker, Yannick, Vander Auwera, Jean, Van Eck, Sophie, August, Thomas, Crevoisier, Cyril |
| Publisher | Universite Libre de Bruxelles, Université libre de Bruxelles, Faculté des Sciences – Chimie, Bruxelles |
| Source Sets | Université libre de Bruxelles |
| Language | English |
| Detected Language | English |
| Type | info:eu-repo/semantics/doctoralThesis, info:ulb-repo/semantics/doctoralThesis, info:ulb-repo/semantics/openurl/vlink-dissertation |
| Format | No full-text files |
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