Th.--Méd.--Nancy 1, 1983. N°: 197.

Les Composés Organiques Volatils (COV) forment une classe de composés variés, jouant un rôle clef dans la chimie atmosphérique et ayant des impacts sur le climat, l’environnement et la santé. De récentes études suggèrent l’implication de COV oxygénés ou biogéniques dans la formation de polluants secondaires tels les aérosols organiques secondaires et l’ozone. Ces COV, présents en zone rurale, sont peu renseignés quant à la variabilité de leurs sources et l’évolution de leurs teneurs ambiantes. Cette thèse a pour but d’améliorer les connaissances sur leur comportement en zone rurale pour une meilleure compréhension de leur rôle dans la chimie atmosphérique. La démarche suivie a reposé sur le développement métrologique et des campagnes de mesure pour constituer une base de données représentative. Des méthodes de mesure ont été adaptées et/ou développées pour la mesure de plus de 80 COV en zone rurale, incluant : 54 COV de C1 à C10 par préconcentration/thermodésorption et analyse par GC-FID on-line ; 21 composés carbonylés de C1 à C6 par dérivation chimique, désorption chimique et analyse par HPLC/UV ; 5 composés aromatiques, 6 aldéhydes de C6 à C11, 6 monoterpènes et 13 alcanes de C9 à C16 par préconcentration/thermodésorption et analyse par GC/FID-MS. Ces méthodes, utilisées dans 2 campagnes de mesure en Mars et Juin 2009 au site de Peyrusse-Vieille (Gers, France), a permis la collecte d’un vaste jeu de données. Son analyse a permis de déterminer les niveaux des COV ciblés en zone rurale, leurs évolutions temporelles et les paramètres les influençant. Furent également soulignés les mécanismes de transport et l’impact des espèces biogéniques sur la chimie atmosphérique. / Volatile Organic Compounds (VOC) constitutes a heterogeneous compounds class, which play a significant part in atmospheric chemistry, impacting climate, environment and health. Recent studies have suggested the implication of biogenic and oxygenated VOCs in the formation processes of secondary species, such as ozone or Secondary Organic Aerosols. Little is known about those compounds, well represented in remote areas; mostly toward their ambient levels and diurnal and seasonal evolutions. This thesis’ objectives are to improve the current knowledge about their behavior in remote areas, for a better understanding of their part in atmospheric chemistry. The method adopted consisted in metrological development and field campaigns, to constitute a representative data base. Measurement methods were optimized and/or developed for the measure of: 54 NMHCs from C2 to C10, using préconcentration/thermodesorption coupled with GC/FID on-line analysis; 21 carbonyl compounds from C1 to C6, by chemical derivatization and chemical desorption coupled with HPLC/UV analysis; and 5 aromatic compounds, 6 aldehydes from C6 to C11, 6 monoterpenes and 6 alkanes from C9 to C16; by preconcentration coupled with thermodesorption and GC/FID-MS analysis. Those methods were used during two measurement campaigns, in March and June 2009, at the remote site of Peyrusse-Vieille (Gers, France). They permitted to collect an important database, whose analysis allowed determining the target compounds’ ambient levels, temporal variations, and the parameters inducing these observations. A thorough analysis then underlined the part transport mechanisms and importance of biogenic species in remote areas.

La thèse s’intéresse au rôle des pollutions industrielles sur les mécanismes de l’agglomération et de la croissance. Elle s’inscrit dans le corpus d’Economie Géographique et propose à la fois un travail de modélisation et une étude empirique. La localisation des activités industrielles polluantes représente un enjeu majeur pour les régions. Le gouvernement souhaite maintenir des activités économiques et une forte attractivité, tout en limitant les effets néfastes des dégradations environnementales issues des industries polluantes. En même temps, les pollutions industrielles affectent les autres secteurs et les ménages. Nous avons, tout d'abord, discuté les enjeux théoriques de la littérature concernant l’impact de l’agglomération sur la croissance et sur les émissions industrielles polluantes. Cela permet de mettre en évidence des limites des travaux de Nouvelle Economie Géographique et Croissance endogène (NEGG) sur la question, telle que la faible considération des dommages environnementaux. Ensuite, nous avons introduit une régulation environnementale dans un modèle de NEGG. Lorsque la taxe est différenciée entre les régions, elle a tendance à rendre l’équilibre de localisation plus dispersé. Enfin, nous montrons dans une étude empirique que les firmes des secteurs polluants bénéficient moins des économies d’agglomération. / The thesis focuses on the role of industrial emissions on economic mechanisms linking agglomeration and growth. This PhD thesis is settled in Economic Geography literature and display both theoretical and empirical studies. Location of polluting activities, mainly industrial ones, represents a sensitive issue for local governments. They want to maintain economic dynamism while preserving regional environmental capital. One needs to better understand the role of environmental issues in the arbitrage between growth and spatial equity. Indeed, industrial agglomeration impacts others sectors and household welfare through air pollution. Our review of literature shows that the effects of agglomeration on growth are well established. However, studies considering industrial pollution as a dispersion force are rare. We first build a model of NEGG with pollution regulation toward industrial firms. Then, an empirical study is conducted where we show that industrial firms benefit less from agglomeration economies.

Les particules d'aérosols tiennent une position centrale dans la formation des nuages. La description détaillée de l'interaction entre les particules d'aérosols et les nuages réalisée dans une dynamique tridimensionnelle est essentielle. Le modèle de nuage chaud à microphysique détaillée DESCAM est modifié pour permettre son couplage à la dynamique tridimensionnelle du modèle méso-échelle de Clark. DESCAM-3D est ensuite évalué dans le cadre de deux formations nuageuses. D'abord, l'impact sur les précipitations d'une pollution est étudié lors de simulations idéalisées réalisées sur le relief des Cévennes en France. Les résultats montrent qu'une atmosphère riche en noyaux de condensation ralentit considérablement la dynamique convective et réduit la formation de la pluie. Ensuite, le modèle couplé a été évalué à l'aide des mesures de l'expérience ACE-2. Il a montré un accord satisfaisant avec les observations et a aussi mis en évidence l'impact de la pollution sur le champ nuageux.

Des évaluations de pertes verticales du jet pendant une pulvérisation agricole assistée par air ont été effectuées en utilisant un traceur fluorescent et des lignes de PVC comme collecteurs. Des analyses par régression linéaire multiple et l'inférence par logique floue ont été employées pour évaluer les effets des conditions micro-climatiques sur deux spectres de tailles de gouttes (fine et très fine). Les modèles de régression multiple ont été établis pour chaque série d'essai, selon leur distribution de la taille des gouttes pulvérisées. Pour l'application fine les variables significatives étaient vitesse de vent, température de l'air et la différence psychrométrique (DeltaT), obtenant un coefficient de détermination égal à 0.70. Dans le traitement très fin la modélisation du paramètre de stabilité atmosphérique avéré pour être également significatif ; le coefficient de détermination était égal à 0.82. Les pertes ont été également modélisées avec un système d'inférence floue et des bons coefficients de détermination ont été obtenus (R2=0.72 pour la pulvérisation fine et 0.66 pour la pulvérisation très fine). Des règles interprétables ont été fixées pour la caractérisation micro-climatique, pour les deux distributions de taille de gouttes. Ces deux outils peuvent être combinés avec la modélisation physique pour évaluer la pollution atmosphérique et la dérive à partir des essais simplifiés sur le terrain.

Le relief Alpin modifie de manière importante la circulation de l'atmosphère. Grâce à l'étude de différentes configurations, en période hivernale et estivale, et différentes régions des Alpes, ce travail expose comment se réalisent le mélange et le transport des polluants gazeux et particulaires depuis leurs sources d'émissions jusque dans la troposphère libre. Grâce à des résultats d'observation réalisés dans le Y grenoblois ces dernières années et des simulations numériques provenant d'une chaîne de modèles eulériens, ce travail explicite les mécanismes mis en jeu dans un cas de pollution photochimique estivale et un cas de pollution hivernale par les particules fines et par le benzène. Après la validation des modèles en utilisant des données expérimentales des campagnes POVA, GRENOPHOT 99 et ESCOMPTE, la chaîne de modèles est utilisée pour simuler deux périodes très polluées dans la région de Grenoble : la canicule d'août 2003 et un long épisode d'inversion thermique en février 2005. Après coup, les incertitudes sur les résultats du modèle sont calculées. En appliquant la chaîne de modèles sur un événement très particulier faisant intervenir de l'ozone provenant de la stratosphère on montre comment les différentes échelles de temps et d'espace de l'atmosphère sont intimement couplées dans le relief complexe des Alpes.

Reproduction de : Thèse d'exercice : Médecine : Nancy 1 : 2004. / Titre provenant de l'écran-titre.

Le démélange de sources pour la pollution de l'air peut être formulé comme un problème de NMF en décomposant la matrice d'observation X en le produit de deux matrices non négatives G et F, respectivement la matrice de contributions et de profils. Généralement, les données chimiques sont entâchées d'une part de données aberrantes. En dépit de l'intérêt de la communauté pour les méthodes de NMF, elles souffrent d'un manque de robustesse à un faible nombre de données aberrantes et aux conditions initiales et elles fournissent habituellement de multiples minimas. En conséquence, cette thèse est orientée d'une part vers les méthodes de NMF robustes et d'autre part vers les NMF informées qui utilisent une connaissance experte particulière. Deux types de connaissances sont introduites dans la matrice de profil F. La première hypothèse est la connaissance exacte de certaines composantes de la matrice F tandis que la deuxième information utilise la propriété de somme-à-1 de chaque ligne de la matrice F. Une paramétrisation qui tient compte de ces deux informations est développée et des règles de mise à jour dans le sous-espace des contraintes sont proposées. L'application cible qui consiste à identifier les sources de particules dans l'air dans la région côtière du nord de la France montre la pertinence des méthodes proposées. Dans la série d'expériences menées sur des données synthétiques et réelles, l'effet et la pertinence des différentes informations sont mises en évidence et rendent les résultats de factorisation plus fiables. / Source apportionment for air pollution may be formulated as a NMF problem by decomposing the data matrix X into a matrix product of two factors G and F, respectively the contribution matrix and the profile matrix. Usually, chemical data are corrupted with a significant proportion of abnormal data. Despite the interest for the community for NMF methods, they suffer from a lack of robustness to a few abnormal data and to initial conditions and they generally provide multiple minima. To this end, this thesis is oriented on one hand towards robust NMF methods and on the other hand on informed NMF by using some specific prior knowledge. Two types of knowlodge are introduced on the profile matrix F. The first assumption is the exact knowledge on some of flexible components of matrix F and the second hypothesis is the sum-to-1 constraint on each row of the matrix F. A parametrization able to deal with both information is developed and update rules are proposed in the space of constraints at each iteration. These formulations have been appliede to two kind of robust cost functions, namely, the weighted Huber cost function and the weighted αβ divergence. The target application-namely, identify the sources of particulate matter in the air in the coastal area of northern France - shows relevance of the proposed methods. In the numerous experiments conducted on both synthetic and real data, the effect and the relevance of the different information is highlighted to make the factorization results more reliable.

La formation des aérosols organiques dans l'atmosphère est étudiée via le développement d'un nouveau modèle de formation d'aérosols organiques secondaires nommé H²O (Hydrohilic/Hydrophobic Organics). Dans un premier temps, une paramétrisation de la formation d'aérosols via l'oxydation de l'isoprène est développée. Cette paramétrisation prend notamment en compte l'influence des concentrations d'oxydes d'azote sur la formation d'aérosols et leurs propriétés hydrophiles. Ensuite, H²O incluant cette paramétrisation et d'autres développements est évalué par comparaison aux mesures de carbone organique sur l'Europe. Prendre en compte les émissions de composés semi-volatils primaires gazeux (qui peuvent former des aérosols organiques secondaires après oxydation ou se condenser lors de baisses de température) améliore les performances du modèle de manière significative. En revanche, si les émissions de ces composés ne sont pas prises en compte, il en résulte une très forte sous-estimation des concentrations d'aérosols organiques en hiver. La formation d'aérosols organiques secondaires sur l'Île-de-France durant la campagne d'été de Megapoli (juillet 2009) a aussi été simulée pour évaluer les performances du modèle en zone urbaine. H²O donne de bons résultats sur l'Île-de-France bien que le modèle prévoit un pic d'aérosols organiques, provenant des émissions du trafic durant les heures de pointe, qui n'apparaît pas dans les mesures. La présence de ce pic dans les résultats du modèle peut être due à la sous-estimation de la volatilité des composés semi-volatils primaires. Il est aussi possible que les composés organiques primaires et les composés organiques secondaires ne se mélangent pas et que les composés semi-volatils primaires ne peuvent pas se condenser sur un aérosol organique majoritairement secondaire et très oxydé. Enfin, l'impact de la chimie aqueuse est étudié. Le mécanisme utilisé inclue notamment, la formation d'aérosols organiques secondaires dans la phase aqueuse des nuages par oxydation du glyoxal, du méthylglyoxal, de la méthacroleine et de la méthyl-vinyl-cétone, la formation de méthyltétrols dans la phase aqueuse des particules ou des gouttes d'eau des nuages et le vieillissement des aérosols organiques dans un nuage. L'impact des dépôts humides sur la formation d'aérosols est aussi étudié pour mieux caractériser l'impact des nuages sur les concentrations d'aérosols organiques / Rganic aerosol formation in the atmosphere is investigated via the developpement of a new model named H²O (Hydrohilic/Hydrophobic Organics). First, a parameterization is developped to take into account secondary organic aerosol formation from isoprene oxidation. It takes into account the effect of nitrogen oxides on organic aerosol formation and the hydrophilic properties of the aerosols. This parameterization is then implemented in H²O along with some other developments and the results of the model are compaired to organic carbon measurements over Europe. Model performance is greatly improved by taking into account emissions of primary semi-volatile compounds, which can form secondary organic aerosols after oxidation or can condense when temperature decreases. If those emissions are not taken into account, a significant underestimation of organic aerosol concentrations occurs in winter. The formation of organic aerosols over an urban area was also studied by simulating organic aerosols concentration over the Paris area during the summer campaign of Megapoli (July 2009). H²O gives satisfactory results over the Paris area, although a peak of organic aerosol concentrations from traffic, which does not appear in the measurements, appears in the model simulation during rush hours. It could be due to an underestimation of the volatility of organic aerosols. It is also possible that primary and secondary organic compounds do not mix well together and that primary semi volatile compounds do not condense on an organic aerosol that is mostly secondary and highly oxidized. Finally, the impact of aqueous-phase chemistry was studied. The mechanism for the formation of secondary organic aerosol includes in-cloud oxydation of glyoxal, methylglyoxal, methacrolein and methylvinylketone, formation of methyltetrols in the aqueous phase of particles and cloud droplets, and the in-cloud aging of organic aerosols. The impact of wet deposition is also studied to better estimate the impact of clouds on organic aerosol concentrations

Le recours de plus en plus fréquent à l’évaluation monétaire des impacts sanitaires permet de les intégrer aux processus de décision, souvent fondés sur des critères essentiellement économiques, et de prendre en compte les préférences des personnes concernées. Il conduit à s’interroger sur la fiabilité des méthodes et sur leur adaptation au contexte de la décision. Ce travail se propose de déterminer la robustesse des valeurs monétaires des impacts sanitaires estimées par évaluation contingente en traitant de la question suivante : la cause de l’impact sanitaire influence son évaluation ? La théorie économique précise d’une part que l’évaluation d’un impact sanitaire ne devrait dépendre que de ses caractéristiques et non de ses causes, et d’autre part, qu’il faut fournir l’ensemble des informations nécessaires à l’évaluation. En pratique, les évaluations contingentes énoncent parfois des causes, avec des résultats variables. Une évaluation contingente a été conduite pour analyser l’influence des causes de la bronchite pulmonaire chronique obstructive sur son évaluation, en comparant quatre versions du questionnaire : la cause n'est pas citée ; la cause est principalement imputable au tabac et à la pollution de l’air ; la cause n'est que la pollution de l’air ; ou que le tabac. Les résultats montrent que la mention des causes possibles et crédibles augmente l’acceptabilité du questionnaire. Lors de la détermination du consentement à payer, les divers contextes ont moins d’influence que les caractéristiques des personnes interrogées, en particulier leur santé et l’environnement (alimentation saine, activité physique, pollution du lieu de vie). Par conséquent, fournir des informations sur les causes de l’impact sanitaire évalué permettrait d’améliorer la fiabilité de l’évaluation. Il faut noter que les incertitudes restent importantes, notamment parce que l’exercice reste inusité en France où la Sécurité Sociale couvre en grande partie les dépenses de santé. / Monetary valuation of health impacts is increasingly used to support decision process, often relying mainly on economic criteria, and to take into account preferences of concerned people. This use leads to questioning the reliability of the methods and their adaptation to the context of decisions support. This work aims at determining the robustness of monetary values of health impacts estimated by contingent valuation via the following question: does the cause of the assessed health impact influence its monetary value? Economic theory outlines that, on the one hand monetary value of an health impact should depend on its characteristics only and not on its causes, on the other hand all information useful to the valuation should be provided. In practice, contingent valuations sometimes state the causes, with inconsistent results. A contingent valuation was conducted to analyze the effect of cause of chronic obstructive pulmonary disease, with four versions of the questionnaire: the cause is not indicated, the causes are said to be mainly smoking and air pollution, the cause is said to be air pollution only, and smoking only. Results show that stipulating the possible causes increases the acceptability of the questionnaire. The willingness to pay depends less on the causes but more on the personal characteristics of the respondents, especially their health and environment (healthy diet, sport practice, pollution in living area). To conclude, providing information about the causes of the valued health impact would increase the reliability of the assessment. Uncertainties remain high in particular as this valuation stays unusual in France where the National Health Service covers most of health expenses.