Nesta tese, foram preparados carvões e carvões ativados a partir de resíduos agroindustriais, tais como borra de café, serragem de eucalipto e bagaço de maçã para uso como adsorventes. O processo de obtenção dos carvões consistiu da pirólise do precursor a 800°C e subsequente lixiviação dos componentes inorgânicos com ácido clorídrico. Estes carvões foram caracterizados por meio das seguintes técnicas: MEV, BET, TGA, CHN, FT-IR, pHPCZ e ângulo de contato com água (WCA). Os materiais preparados foram utilizados como adsorventes na remoção de 17β-estradiol (E2) em solução aquosa. O processo de lixiviação proporcionou um significativo aumento da área superficial dos carvões, aumentando a eficiência de remoção de E2, especialmente para os adsorventes de bagaço de maçã. Além disso, obteve-se maior percentual de remoção de E2 para adsorventes de café (> 97%) e, embora a remoção de E2 tenha sido ligeiramente maior para os carvões ativados (100%) do que para o carvão de café (97%), este último gerou menos resíduos durante o seu preparo. Desta forma, o carvão de café foi aplicado na remoção de 17β-estradiol (E2) e 17-etinilestradiol (EE2) a partir de soluções aquosas. Os seguintes parâmetros de adsorção foram estudados: pH inicial da solução de adsorvato, massa de adsorvente e tempo de contato entre o adsorvente e o adsorvato. Também foram avaliados os aspectos cinéticos e de equilíbrio de adsorção. Os modelos cinéticos investigados foram de pseudo-primeira e pseudo-segunda ordem e modelo de ordem geral, sendo que o último apresentou o melhor ajuste aos dados experimentais. Os modelos de equilíbrio de adsorção investigados foram Langmuir, Freundlich e Sips, onde o último apresentou o melhor ajuste. A aproximação da isoterma de Sips com a de Langmuir, na região de maior concentração de equilíbrio (Ce) de adsorvato, indicam que a adsorção ocorreu em monocamada. O carvão de café também foi empregado como adsorvente na extração em fase sólida (SPE) de 17β-estradiol. Alguns parâmetros como, massa de adsorvente, solvente de eluição, volume de eluente, força iônica, volume de quebra e reutilização do cartucho foram avaliados. Os resultados de SPE demonstraram que, embora a recuperação de E2 tenha sido somente em torno de 60%, os percentuais de remoção de E2 foram 100% em todos os ciclos de reutilização do cartucho preparado. Os resultados obtidos demonstraram o potencial de utilização dos resíduos agroindustriais como novos adsorventes para remoção de estrogênios em solução aquosa. / In this thesis, carbons and activated carbons obtained from agroindustrial waste as, coffee grounds, eucalyptus sawdust and apple pomace were prepared and used as adsorbents. The carbons were obtained after the pyrolysis of the precursor at 800°C and subsequent leaching of inorganic compounds with hydrochloric acid. These carbons were characterized by the following techniques: SEM, BET, TGA, CHN, FT-IR, pHPZC and water contact angle (WCA). The materials prepared were used as adsorbents for the removal of 17β-estradiol (E2) in aqueous solution. With the leaching process a significant increase of the surface area of the carbons was observed, increasing the efficiency of E2 removal, especially when the carbon obtained from apple pomace was used. Furthermore, higher efficiency of E2 removal was obtained for carbons adsorbents from coffee (> 97%) and, although the E2 removal was slightly higher for activated carbon (100%) than for the coffee carbon (97%), the latter generated less waste during its preparation. In this way, the coffee carbon was applied to remove 17β-estradiol (E2) and 17α-ethinylestradiol (EE2) from aqueous solutions. The following parameters of adsorption were studied: initial pH of the adsorbate solution, adsorbent mass and contact time between adsorbent and adsorbate. Kinetic aspects and adsorption equilibrium were also evaluated. The kinetic models investigated were of pseudo-first and pseudo-second order and general order model, where the latter presented the best fit to the experimental data. The investigated adsorption equilibrium models were Langmuir, Freundlich and Sips, where the latter presented the best fit. The correlation between the Sips isotherm with Langmuir, in the region of highest equilibrium concentration (Ce) of adsorbate indicates that adsorption occurred in monolayer. The coffee carbon was also employed as adsorbent in solid phase extraction (SPE) for 17β-estradiol removal. Some parameters, such as adsorbent mass, solvent, eluent volume, ionic strength, break volume and the cartridge re-use were evaluated. The results of SPE showed that, although the E2 recovery was only about 60%, E2 removal efficiency was 100% in all reuse cycles of the prepared cartridge. The results demonstrate the potential use of agroindustrial wastes as new adsorbents for removal of estrogens in aqueous solution.
Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:www.lume.ufrgs.br:10183/131683 |
Date | January 2015 |
Creators | Rovani, Suzimara |
Contributors | Fernandes, Andreia Neves, Lima, Éder Cláudio |
Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
Language | Portuguese |
Detected Language | Portuguese |
Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis |
Format | application/pdf |
Source | reponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFRGS, instname:Universidade Federal do Rio Grande do Sul, instacron:UFRGS |
Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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