In den letzten Jahrzehnten wurde das Konzept der grünen und nachhaltigen analytischen Chemie immer wichtiger. Ein wesentlicher Bestandteil besteht darin Chemikalien zu reduzieren und analytische Prozesse zu miniaturisieren. Das Ergebnis ist die Nutzung von kleinen Probenvolumina, welche oft zu Problemen in der Handhabung führen können. Besonders physikalische oder chemische Oberflächeneffekte und Kontaminationen stellen eine Herausforderung dar. Die akustische Levitation ist eine Möglichkeit der berührungslosen Probenhandhabung, d.h. Verunreinigungen und Oberflächenreaktionen sind ausgeschlossen, da die Probe nur mit der umgegebenen Gasphase interagiert. Hier ist eine Kopplung mit analytischen Methoden besonders erstrebenswert.
Die vorliegende Arbeit beschreibt die Implementierung von akustischer Levitation in die massenspektrometrische Analyse. Eine Kombination aus einem akustischen Levitator als kontaktloser Probengeber, Infrarot-Laser Desorption und Ionisierung mittels chemischer Ionisation bei Atmosphärendruck (APCI) ermöglichte die quantitative Analyse von verschiedensten pharmazeutischen Wirkstoffen im nanomolaren Bereich. Dieser grundlegende Aufbau wurde in der Folge weiterentwickelt und optimiert, sodass am Ende ein breites Spektrum an Analyten detektiert werden konnte.
Zusätzlich wurde ein Trypsin Verdau miniaturisiert und kontaktlos im akustischen Levitator durchgeführt und massenspektrometrisch analysiert. Die Ergebnisse zeigen, dass der Trypsinverbrauch gesenkt werden konnte bei gleichzeitiger Verringerung der Reaktionszeit und Verbesserung der Ausbeuten im Vergleich zum Standard-Verfahren. / In recent decades, the concept of green and sustainable analytical chemistry has become increasingly relevant. The main idea is reducing chemicals and miniaturizing analytical processes. The result is the utilization of small sample volumes, which can often lead to handling problems. Especially physical or chemical surface effects and corresponding contaminations are a major challenge. Acoustic levitation is a possibility for non-contact sample handling, i.e. contamination and surface reactions are excluded, since the sample interacts only with the surrounding gas phase. Here, coupling with analytical methods is particularly desirable.
The present work describes the implementation of acoustic levitation in mass spectrometric analyses. A combination of an acoustic levitator as a contactless sample supply, infrared laser desorption and post-ionization via atmospheric pressure chemical ionization (APCI) enabled the quantitative analysis of a wide variety of pharmaceutical agents in the nanomolar range. This basic setup was subsequently further developed and optimized so that a wide range of analytes could be detected.
Additionally, a trypsin digestion was miniaturized and performed contactless in the acoustic levitator and analyzed by mass spectrometry. The results demonstrated that trypsin consumption could be reduced while simultaneously reaction time decreased and reaction yields increased compared to the tube method.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:HUMBOLT/oai:edoc.hu-berlin.de:18452/29417 |
| Date | 03 June 2024 |
| Creators | van Wasen, Sebastian |
| Contributors | Volmer, Dietrich, Pagel, Kevin, Kneipp, Janina |
| Publisher | Humboldt-Universität zu Berlin |
| Source Sets | Humboldt University of Berlin |
| Language | English |
| Detected Language | English |
| Type | doctoralThesis, doc-type:doctoralThesis |
| Format | application/pdf |
| Rights | (CC BY-SA 4.0) Attribution-ShareAlike 4.0 International, https://creativecommons.org/licenses/by-sa/4.0/ |
| Relation | 10.1021/acs.analchem.1c00762, 10.1021/acs.analchem.2c03800, 10.1021/acs.analchem.2c05334 |
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