Durante el transcurso de esta tesis, se sintetizaron catalizadores de especies metálicas de Fe,
Cu, Mn, Ni y Co, soportadas sobre un biocarbón proveniente de la pirólisis de residuos de
poda, empleando diferentes métodos. La preparación de los catalizadores mediante un
método hidrotermal, tanto en medio alcalino como neutro, favoreció la carga del metal sobre
el soporte, si se compara con la obtenida mediante el método de impregnación convencional.
En el primer caso se lograron cargas metálicas mayores al 10%. Los materiales obtenidos
que presentaron un bajo lixiviado metálico en solución acuosa a pH 2,5 y/o pH 7 se
caracterizaron mediante distintas técnicas analíticas. Por difracción de rayos X se identificó
la estructura de los catalizadores. La interacción metálica con los grupos funcionales del
soporte se comprobó a través de espectroscopía infrarroja. Se determinó también la
composición química a través de espectroscopía de absorción atómica y análisis elemental.
Por espectroscopía fotoelectrónica de rayos X se determinó la naturaleza de las especies
metálicas superficiales de las muestras.
Se analizó la actividad catalítica de los materiales obtenidos en la degradación oxidativa de
ácido benzoico, catecol y ácido cinámico, como modelo de contaminantes presentes en aguas
residuales de la industria vitivinícola. Se utilizaron los aniones peroximonosulfato y
persulfato como oxidantes. Para cada catalizador se optimizaron las condiciones de reacción
(tipo y masa de oxidante, masa de catalizador, pH, tiempo) y se determinó el grado de
mineralización alcanzado al finalizar las experiencias, mediante análisis de carbono orgánico
total.
Con los catalizadores que mostraron una mayor eficiencia se evaluó el mecanismo de
activación del oxidante, y se corroboró que la degradación de los contaminantes ocurre
principalmente a través de un mecanismo radicalario, siendo SO4•- y •OH las principales
especies responsables de las oxidaciones.
El catalizador que demostró mejor actividad se empleó en la degradación de una mezcla de
los tres contaminantes estudiados, así como también en muestras de aguas de lavado de la
máquina despalilladora y del tanque de vino Malbec provenientes de la bodega Saldungaray.
Nuevamente se ajustaron las condiciones de reacción, y se alcanzaron porcentajes de
mineralización que oscilaron entre 70 – 87 %. Asimismo, se pudo reutilizar el catalizador en
tres ciclos de uso.
En resumen, esta tesis demuestra que los catalizadores sintetizados son una opción viable y
eficaz para la degradación de compuestos fenólicos, con potenciales aplicaciones en procesos
para remediación ambiental. Estos hallazgos contribuyen al campo de la catálisis y la ciencia
ambiental, abriendo nuevas oportunidades para abordar los desafíos de la contaminación del
agua y la sostenibilidad. / During this thesis, Fe, Cu, Mn, and Co metal species supported catalysts, employing biochar
from the pyrolysis of pruning waste as support, were synthesized using different methods.
The preparation by the hydrothermal method, both in alkaline and neutral media, favours the
loading of the metal on the support, if compared to the synthesis by the conventional
impregnation method. In the first case, metal loadings higher than 10 % were achieved. The
materials that showed the lower metallic leaching in aqueous solution at pH 2.5 and/or pH 7
underwent physicochemical characterization using different analytical techniques. The
structure of the catalysts was identified by X-Ray diffraction. The metallic interaction with
the support functional groups was verified through infrared spectroscopy. The chemical
composition was also determined through atomic absorption spectroscopy and elemental
analysis. The nature of the surface metallic species of the samples was determined by X-ray
photoelectronic spectroscopy.
The catalytic activity of the catalysts in the oxidative degradation of benzoic acid, catechol
and cinnamic acid was analysed, representing possible contaminants present in wastewater
from the wine industry. The peroxymonosulfate and persulfate anions were employed as
oxidants. For each catalyst, the reaction conditions were optimized (type and mass of oxidant,
mass of catalyst, pH, time) and the degree of mineralization was determined by total organic
carbon analysis.
The oxidant activation mechanism was evaluated for catalysts that showed the greater
efficiency. It was confirmed that the degradation of the contaminants occurs mainly through
a radical mechanism, with SO4•- and •OH being the main species responsible for the
oxidations.
The catalyst with the best activity were used in the degradation of a mixture of benzoic acid,
catechol and cinnamic acid, as well as in washing water samples from the destemming
machine and the Malbec wine tank of the Saldungaray winery. The reaction conditions were
adjusted, and mineralization percentages that ranged between 70 – 87% were achieved.
Likewise, the catalyst could be reused in three use cycles. In summary, this work
demonstrates that the synthesised catalysts are a viable and efficient option for the
degradation of phenolic compounds, with potential applications in environmental
remediation processes. These findings contribute to the field of catalysis and environmental
science, opening new opportunities to address the challenges of water pollution and
sustainability.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:uns.edu.ar/oai:repositorio.bc.uns.edu.ar:123456789/6704 |
| Date | 30 November 2023 |
| Creators | Delgado, Fermín |
| Contributors | Alvarez, Mariana, Dennehy, Mariana |
| Publisher | Universidad Nacional del Sur. Departamento de Química |
| Source Sets | Universidad Nacional del Sur |
| Language | Spanish |
| Detected Language | Spanish |
| Type | Electronic Thesis or Dissertation, Text |
| Format | application/pdf |
| Rights | 2 |
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