L’oxydation du cyclohexane est l’un des procédés les plus importants dans la chaîne de production du Nylon où l’oxygène et le cyclohexane entrent en contact pour former le cyclohexanol, la cyclohexanone puis l’acide adipique. Le rendement est influencé à la fois par le transfert de l’oxygène et par le mélange des réactifs en phase liquide. Des réacteurs de type colonne à bulles sont généralement utilisés pour fournir une aire interfaciale importante et garantir une agitation efficace en phase liquide. Cependant, la complexité des mécanismes impliqués (hydrodynamique, transfert, réaction, fort taux de vide) rend difficile la prédiction des performances des réacteurs. Ce travail est consacré à l’amélioration des lois de fermetures (quantité de mouvement et transferts) pour la modélisation Euler/Euler des réacteurs industriels utilisés pour le procédé d’oxydation du cyclohexane. Dans un premier temps, des expériences de laboratoire avec le système eau/air ont été réalisées jusqu’à de forts taux de vide (> 30%) pour mesurer les effets collectifs sur la force de traînée et le transfert de masse dans un essaim de bulles homogène. Les résultats ont confirmé que le coefficient de traînée des bulles augmente de manière significative avec le taux de vide alors que de manière surprenante l’effet est très faible sur le transfert. Dans un second temps, des expériences ont été réalisées avec le système cyclohexane/diazote dans des conditions industrielles (P = 1 - 20 bar, T = 30 - 150°C). L’analyse des résultats de transfert en condition industrielle a nécessité la simulation numérique directe du transfert à l’intérieur d’une bulle sphérique / Cyclohexane oxidation is one of the most important processes in the production line of Nylon, where oxygen and cyclohexane get in contact to produce cyclohexanol, cyclohexanone and then adipic acid. The production yield is influenced by both the oxygen transfer and the reactants mixing in liquid phase. Bubble column type reactors are usually used to provide a large interfacial area and efficient liquid phase agitation. However, the complexity of the mechanisms involved (hydrodynamic, transfer, reaction, high void fraction) makes it difficult to predict the performance of such reactors. This work is devoted to improve the associated closure laws of momentum and transfer equations used in Euler/Euler modelling of industrial reactors for cyclohexane oxidation. Bench-scale experiment for air-water system has been firstly carried out to measure the collective effects on the drag force and the mass transfer of a bubble in a homogenous bubble swarm with a high void fraction up to 30%. The results confirmed that bubble’s drag coefficient increases significantly with the void fraction. Meanwhile surprisingly, weak effect has been observed on the transfer. Nextly, pilot experiments with nitrogen-cyclohexane system have been performed under industrial conditions (P = 1 - 20 bar, T = 30 - 150°C). Analysis of the results of transfer under industrial conditions required finally direct numerical simulation of transfers inside a spherical bubble.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:theses.fr/2012ISAT0049 |
| Date | 11 July 2012 |
| Creators | Colombet, Damien |
| Contributors | Toulouse, INSA, Guiraud, Pascal, Legendre, Dominique |
| Source Sets | Dépôt national des thèses électroniques françaises |
| Language | French, English |
| Detected Language | French |
| Type | Electronic Thesis or Dissertation, Text |
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