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Submarine and Lacustrine Groundwater Discharge:: Localization and Quantification using Radionuclides and Stable Isotopes as Environmental Tracers

The discharge of groundwater into surface water bodies is a hidden, but significant pathway for the input of water and matter into lakes, rivers, estuaries and the coastal sea. Since groundwater is most often characterized by higher levels of nutrients or heavy metals, its discharge has often a crucial effect on the surface water body´s chemistry and the ecosystem health as well as on the related ecosystem service supply. For instance, groundwater-derived nutrient inputs are essential to fuel primary productivity, but if critical thresholds are exceeded groundwater-derived nutrient inputs can cause eutrophication, which may trigger harmful algal blooms or the creation of oxygen minimum zones – a serious threat to aquatic life.

This thesis focuses on quantifying submarine and lacustrine groundwater discharge by applying environmental tracer based methods with emphasis on radionuclide (radon and radium isotopes) and stable water isotope (δ18O, δ2H) techniques. These tracers are suitable for determining groundwater discharge as they show distinct concentration and isotope ratio gradients between groundwater and the receiving surface water. Four studies are presented in this thesis:

(1) The quantification of the response delay of the mobile radon detector RAD7 applied for radon-in-water mapping.
The response delay of the mobile radon-in-air detector RAD7 is determined for two detection set-ups (radon extraction via RADaqua and via a membrane module) as well as for a range of water flow rates. For the membrane module the response delay is less pronounced compared to the RADaqua. For instance, at a water flow rate of 1 l min-1 the peaks of the instruments recordings lag behind the radon-in-water concentrations by ~10 min for the membrane module and by ~18 min for the RADaqua. Further, it was demonstrated that faster water flow rates decrease the response delay. An algorithm is presented that allows the inverse calculation of radon-in-water concentrations from RAD7 records for the described detection set-ups and water flow rates. Thus, it allows a more precise localization of radon-in-water anomalies and, consequently a more precise localization of groundwater discharge areas.

(2) Determination of submarine groundwater discharge into a large coastal bay (False Bay, South Africa)
SGD consists generally of two components: (a) fresh terrestrial SGD (FSGD) driven by the inland hydraulic gradient and (b) seawater re-circulation (RSGD) through the coastal aquifer driven by seaward effects such as tidal pumping. A bay-wide radon mapping resulted in identification of a SGD site, where subsequently detailed investigations were conducted. At this SGD site a salt and a radon mass balance were applied consecutively for determining FSGD and total SGD, respectively. RSGD was inferred from the difference between FSGD and total SGD. For the radon mass balance, new approaches for calculating the radon degassing and mixing loss were proposed. The tracer mass balance revealed median FSGD of 2,300 m³ d-1 or 0.9 m³ d-1 per m coastline and median RSGD of 6,600 m³ d-1 or 2.7 m³ d-1 per m coastline. The FSGD rate was validated using (a) a hydrological model for calculating the groundwater recharge rate and (b) a groundwater flow model for delineating the subsurficial FSGD capture zone. This validation supported the tracer based findings. The relevance of this study is foremost the presentation of new methodological approaches regarding the radon mass balance as well as the validation of FSGD under consideration of hydrological and hydrogeological information.

(3) Differentiation of fresh and re-circulated submarine groundwater discharge in an estuary (Knysna Estuary, South Africa)
Knysna Estuary is a more complex system than False Bay since besides seawater, FSGD and RSGD also river water mixes within the estuary. Both FSGD and RSGD were differentiated by applying a mixing analysis of the estuary water. For this purpose, an end-member mixing analysis (EMMA) was conducted that simultaneously utilizes radon and salinity time series of estuary water to determine fractions of the end-members seawater, river water, FSGD and RSGD. End-member mixing ratio uncertainty was quantified by stochastic modelling (Monte Carlo simulation) under consideration of end-member characterization uncertainty. Results revealed highest FSGD and RSGD fractions in the estuary during peak low tide. Median fractions of FSGD and RSGD were 0.2 % and 0.8 % of the estuary water near the mouth over a 24 h time-series. In combi-nation with a radon mass balance median FSGD of 46,000 m³ d-1 and median RSGD of 150,000 m³ d-1 were determined. By comparison to other sources, this implies that the SGD is a significant source of dissolved inorganic nitrogen (DIN) fluxes into the estuary. This study demonstrates the ability of EMMA to determine end-member fractions in a four end-member system under consideration of end-member uncertainty. Further, the importance of SGD for the water and DIN budget of Knysna Estuary was shown.

(4) Quantification of groundwater discharge and water residence time into a groundwa-ter-fed lake (Lake Ammelshainer See, Germany).
The presented approach utilizes the stable isotopes of water (δ18O, δ2H) and radon for determining long-term average and short-term trends in groundwater discharge rates. The calculations were based on measurements of isotope inventories of lake and groundwater in combination with climatic and isotopic monitoring data (in precipita-tion). The results from steady-state annual isotope mass balances for both δ18O and δ2H are consistent and reveal an overall long-term average groundwater discharge that ranges from 2,800 to 3,350 m³ d-1. These findings were supported by the good agree-ment of the simulated annual cycles of δ18O and δ2H lake inventories utilizing the de-termined groundwater discharge rates with the observed lake isotope inventories. However, groundwater discharge rates derived from radon mass balances were signifi-cantly lower, which might indicate a distinct seasonal variability of the groundwater discharge rate. This application shows the benefits and limitations of combining δ18O/δ2H and radon isotope mass balances for the quantification of groundwater con-nectivity of lakes based on a relatively small amount of field data accompanied by good quality and comprehensive long-term meteorological and isotopic data (precipitation).

This thesis presents important methodological achievements with respect to radon and stable water isotope mass balances, uncertainty quantification, geochemical differentia-tion between FSGD and RSGD and validation of FSGD. Further, first SGD estimates are reported for False Bay and Knysna Estuary in South Africa. / Der Austritt von Grundwasser in Oberflächengewässer stellt einen unsichtbaren Ein-tragspfad von Wasser und Stoffen in Seen, Flüsse, Ästuare und das küstennahe Meer dar. Die Konzentrationen vieler Stoffe wie beispielsweise von Nährstoffen und Schwermetallen ist im Grundwasser im Allgemeinen signifikant höher als in Oberflächengewässern. Daher können selbst volumetrisch verhältnismäßig kleine Grundwasseraustritte entscheidenden Einfluss auf Wasserchemie und den Gesundheitszustand des aquatischen Ökosystems haben, womit Auswirkungen auf die Bereitstellung von Ökosystemleistungen verbunden sein können. Beispielsweise sind grundwasserbürtige Nährstoffeinträge eine entscheidende Steuergröße für die Primärproduktivität. Überschreiten diese grundwasserbürtigen Nährstoffeinträge jedoch einen Schwellenwert, kann es zur Eutrophierung des Oberflächengewässers kommen. Dies wiederum kann toxische Algenblüten oder die Entstehung von Sauerstoffminimumzonen zur Folge haben und das aquatische Leben bedrohen.

Diese Dissertation beschäftigt sich mit Methoden zur Quantifizierung von Grundwas-sereinträgen in den küstennahen Ozean, Ästuare und in Seen. Dabei stützt sich diese Arbeit primär auf Umwelttracer, vor allem auf Radionuklide (Radon- und Radium-Isotope) sowie die stabilen Isotope des Wassers (δ18O, δ2H). Diese Umwelttracer sind für die untersuchten Systeme in besonderer Weise geeignet, da zwischen Grundwasser und Oberflächenwasser ein ausgeprägter Gradient hinsichtlich Konzentration bzw. Isotopensignatur besteht.
Vier Einzelstudien stellen den Kern dieser Arbeit dar:

(1) Die Quantifizierung der Antwortverzögerung des mobilen Radon-Detektors RAD7, an-gewendet für die Radon-in-Wasser-Kartierung.
Die Antwortverzögerung des mobilen Radon-in-Luft-Detektors RAD7 wurde für zwei Messanordnungen (Radonextraktion via RADaqua und via Membranmodul) sowie für einen Bereich von Wasserdurchflussraten bestimmt. Für die Radonextraktion via RADaqua ist die Antwortverzögerung stärker ausgeprägt als für das Membranmodul. Bei einer Wasserdurchflussrate von 1 l min-1 treten die Peaks der aufgezeichneten Werte ~10 min nach den Radon-in-Wasser Peaks auf, während die Verzögerung bei Radonextraktion via RADaqua ~18 min beträgt. Weiterhin wurde eine Reduktion der Antwortverzögerung mit zunehmenden Wasserdurchflussraten beobachtet. Der vorgestellte Algorithmus ermöglicht in Kombination mit den berechneten Radontransfer-Koeffizienten die inverse Modellierung der Radon-in-Wasser-Konzentrationen, basierend auf den RAD7-Messwerten. Dies ermöglicht beispielsweise eine genauere Lokalisierung von räumlichen Radon-in-Wasser Anomalien und folglich eine präzisere Bestimmung von Grundwasseraustrittsstellen.

(2) Quantifizierung untermeerischer Grundwasseraustritte in eine große Meeresbucht (False Bay, Südafrika)
Untermeerische Grundwasseraustritte (“Submarine Groundwater Discharge” – SGD) bestehen aus zwei Komponenten: (a) Süßwasser-SGD (“Fresh SGD” – FSGD) angetrieben durch den meerwärtsgerichteten hydraulischen Gradienten, und (b) re-zirkuliertem SGD („re-circulated SGD“ – RSGD), verursacht durch Prozesse wie gezeitengesteuerte Infiltration von Meerwasser in den Aquifer. Eine Radon-Kartierung entlang der gesamten Küstenlinie der Bucht führte zur Lokalisierung von SGD, woraufhin dort vertiefende Untersuchungen durchgeführt wurden. In diesem Bilanzgebiet wurden eine Salz- und eine Radon-Massenbilanz durchgeführt, um FSGD bzw. Gesamt-SGD zu bestimmen. RSGD wurde aus der Differenz von FSGD und SGD abgleitet. Für die Radon-Massenbilanz wurden neue Ansätze für die Berechnung der Radon-Entgasung in die Atmosphäre und des Radon-Mischungsverlustes mit küstenfernerem Wasser präsentiert. Die Tracer-Massenbilanzen ergaben einen FSGD-Median von 2.300 m³ d-1 bzw. 0,9 m³ d-1 pro Meter Küstenlinie und einen RSGD-Median von 6.600 m³ d-1 bzw. 2,7 m³ d-1 pro Meter Küstenlinie. Die FSGD-Rate wurde mit Hilfe eines hydrologischen Modells zur Abschätzung der Grundwasserneubildungsrate und eines Grundwasserströmungsmodells zur Abgrenzung des unterirdischen Einzugsgebiets des Bilanzraums bestimmt. Diese unabhängige Methode bestätigte die Tracer-basierten Ergebnisse. Die Bedeutung dieser Studie besteht zuvorderst in der Vorstellung neuer methodischer Ansätze bei der Radon-Massenbilanzierung sowie in der Validierung von FSGD unter Berücksichtigung hydrologischer und hydrogeologischer Daten.

(3) Unterscheidung von FSGD und RSGD in einem Ästuar (Knysna Ästuar, Südafrika).
Das Knysna-Ästuar ist hinsichtlich der Bestimmung von SGD im Vergleich zur False Bay ein komplexeres System, da sich neben Meerwasser, FSGD und RSGD auch Flusswasser in signifikanten Mengen im Ästuar mischt. FSGD- und RSGD-Anteile wurden anhand der chemischen Zusammensetzung des Ästuarwassers unterschieden. Für diesen Zweck wurde eine End-Member-Mischungsanalyse (EMMA) auf Grundlage von Radon- und Salinitätszeitreihen des Ästuarwassers durchgeführt. Durch ein Optimierungsverfahren wurde die Mischung der End-member Meerwasser, Flusswasser, FSGD und RSGD für jeden Zeitschritt mit dem Ziel der bestmöglichen Übereinstimmung mit den gemessenen Radon- und Salinitätszeitreihen bestimmt. Die Unsicherheit in der Bestimmung der End-member-Anteile wurde durch stochastische Modellierung (Monte-Carlo-Simulation) quantifiziert. Die höchsten Anteile von FSGD und RSGD traten bei Niedrigwasser auf. Die mittleren Anteile von FSGD und RSGD betrugen in der Nähe der Ästuarmündung 0,2 % und 0,8 % während einer 24-stündigen Zeitreihenmessung. Diese Informationen führten in Kombination mit einer Radon-Massenbilanz zur Bestimmung eines mittleren FSGD von 46.000 m³ d-1 sowie eines mittleren RSGD von 150.000 m³ d-1. Diese Ergebnisse implizieren unter Einbeziehung weiterer Daten, dass SGD ein bedeutender Pfad für den Eintrag von gelöstem anorganischem Stickstoff (DIN) in das Knysna-Ästuar darstellt. Diese Studie zeigt das Potenzial einer EMMA für die Bestimmung der Anteile von vier End-membern unter Nutzung von zwei gemessenen Variablen und unter Berücksichtigung der End-member-Unsicherheit. Außerdem wurde die Bedeutung von SGD für das Wasser- und DIN-Budget des Knysna-Ästuars aufgezeigt.

(4) Quantifizierung von Grundwasseraustrittsrate und Wasserverweilzeit eines grundwas-sergespeisten Sees (Ammelshainer See, Deutschland).
Der vorgestellte Ansatz nutzt die stabilen Isotope des Wassers (δ18O, δ2H) und von Ra-don für die Bestimmung des mittleren langfristigen sowie der aktuellen Grundwas-seraustrittsrate. Die Berechnungen beruhen auf Abschätzungen des Isotopeninventars anhand von Feldmessungen, der Isotopensignatur des Grundwassers sowie ergänzen-den Klima- und Isotopen-Daten (Niederschlag). Die Ergebnisse einer stationären Isoto-pen-Massenbilanz für δ18O und δ2H sind übereinstimmend und ergaben einen langfristigen mittleren Grundwasseraustritt von 2.800 bis 3.350 m³ d-1. Dieses Ergebnis wurde für die Modellierung des jährlichen Zyklus des Isotopeninventars im See benutzt, welches mit den gemessenen Isotopenwerten konsistent ist. Die auf Grundlage einer Radon-Massenbilanz abgeleiteten aktuellen Grundwasserzutrittsraten lagen im Gegensatz dazu deutlich niedriger, was jedoch nicht notwendigerweise einen Widerspruch darstellen muss, sondern vielmehr ein Hinweis auf eine möglicherweise ausgeprägte saisonale Variabilität des Grundwasseraustritts darstellen kann. Diese Studie zeigt Möglichkeiten und Grenzen der Anwendung von einer Kombination aus δ18O/δ2H- und Radon-Massenbilanzen für die Bestimmung der Grundwasseranbindung von Seen mit einem vergleichsweise geringen Messaufwand unter Nutzung qualitativ hochwertiger und umfangreicher Klima-und Isotopen-Daten (Niederschlag).

Diese Dissertation präsentiert wichtige methodische Fortschritte hinsichtlich der An-wendung von Radon- und stabilen Isotopen-Massenbilanzen, der Quantifizierung von Unsicherheit, der Unterscheidung von FSGD und RSGD anhand geochemischer Daten und der Validierung von FSGD. Außerdem wurden erstmals SGD-Raten für Standorte in Südafrika (False Bay und Knysna-Ästuar) vorgestellt.

Identiferoai:union.ndltd.org:DRESDEN/oai:qucosa:de:qucosa:31079
Date14 March 2018
CreatorsPetermann, Eric
ContributorsLiedl, Rudolf, Weiß, Holger, Barth, Johannes, Technische Universität Dresden
Source SetsHochschulschriftenserver (HSSS) der SLUB Dresden
LanguageEnglish
Detected LanguageEnglish
Typedoc-type:doctoralThesis, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis, doc-type:Text
Rightsinfo:eu-repo/semantics/openAccess

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