Les objectifs de ce travail portent sur le rôle de l'oxydation de biocarburants lignocellulosiques dans la cinétique de formation des oxydes d'azote. Le choix s’est porté sur le furane (F) et le tétrahydrofurane (THF). Cette thèse a permis d’acquérir une base de données expérimentales détaillée afin de tester des mécanismes cinétiques d'oxydation de ces biocarburants disponibles dans la littérature ainsi que d’évaluer leur aptitude à prévoir la formation de CH initiateur du NO précoce. Six flammes laminaires prémélangées à basse pression (5.3 kPa) ont été étudiées à deux richesses (1,0 et 1,2). Trois combustibles ont été considérés: (i) le méthane pur utilisé comme référence, (ii) un mélange F (50%)/méthane (50%), et (iii) un mélange THF (50%)/méthane (50%) pour évaluer l'impact de ces biocarburants sur la formation de NO. Les profils de fraction molaire des espèces sont été déterminés par chromatographie en phase gaz couplée à des détecteurs FID/TCD/MS. Les profils de fraction molaire du NO et du radical CH ont été mesurés par Fluorescence Induite par Laser (LIF). Les résultats expérimentaux montrent que la différence de structure moléculaire de ces éthers cycliques induit des différences significatives dans la formation des espèces intermédiaires issues de leur oxydation. Ainsi, l'oxydation de F favorise la formation de CH et donc la production de NO par rapport aux flammes de méthane et de THF. Les profils expérimentaux ont été comparés aux profils simulés par deux modèles cinétiques, indiquant que ces mécanismes nécessitent d’être optimisés sur la formation de CH avant d’envisager l’introduction d’un sous-mécanisme relatif à la chimie de l’azote. / The objective of this work is to investigate the role of oxidation of lignocellulosic biofuels in the formation of nitrogen oxides (NOx) in flames. The biofuels chosen are furan (F) and tetrahydrofuran (THF). This thesis enabled to acquire a detailed experimental database in order to test the kinetic mechanisms available in literature of the oxidation of these biofuels as well as to evaluate their ability to predict the formation of CH, the key species on the prompt-NO mechanism. Six premixed low-pressure laminar flames (5.3 kPa) were studied under two equivalent ratio conditions (1,0 et 1,2). Three fuels are considered: (i) pure methane, which is used as a reference flame, (ii) a F (50%)/methane (50%) mixture, and (iii) THF (50%)/methane (50%) in order to evaluate the impact of these biofuels on NOx formation. The structure of these flames was characterized by establishing the mole fraction profiles of stable intermediates and products using gas chromatography coupled with FID/TCD/MS detectors. The mole fraction profiles of NO and CH radical were detected by Laser Induced Fluorescence (LIF). The experimental results show that the different molecular structures of these cyclic ethers leads to significant differences in the formation of intermediate species and pollutants. Thus, F oxidation promotes the CH formation and then the NO with respect to methane and THF. The experimental profiles were compared with the simulated profiles using two detailed kinetic models. The preliminary modeling study indicates that the studied mechanisms require some improvements on the prediction of CH formation before to consider the introduction of a sub-mechanism on nitrogen Chemistry.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:theses.fr/2018LIL1R059 |
| Date | 17 December 2018 |
| Creators | Giarracca, Lucia |
| Contributors | Lille 1, Desgroux, Pascale, Gasnot, Laurent |
| Source Sets | Dépôt national des thèses électroniques françaises |
| Language | English |
| Detected Language | French |
| Type | Electronic Thesis or Dissertation, Text |
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