Für die Fügung der Interkonnektoren einer Hochtemperaturbrennstoffzelle wurden in der hier vorliegenden Arbeit glaskeramische Lote entwickelt und untersucht. Es konnte ein hochviskoses Glas
gefunden werden, das trotz fehlendem Erweichen bei der Fügung eine stabile, gasdichte und elektrisch isolierende glaskeramische Fügung ausbildet. Auch während des Betriebs kommt es zu keinem Erweichen der Fügung. Weiter treten keine feststellbaren Reaktionen mit den potentiellen Reaktionspartnern, den Stahlelementen, auf. Es konnte eine Korrelation dieses Reaktionsverhaltens
mit dem Kristallisationsverhalten der Glaskeramik gefunden werden. Das Verhalten des Glaslotes
wurde über mehrere tausend Stunden unter Betriebsbedingungen beziehungsweise betriebsimulierenden Bedingungen untersucht. Dabei konnte die Kristallisationsentwicklung beschrieben werden.
Ein weiterer Aspekt der Arbeit war die Untersuchung des Einflusses der einzelnen Faktoren, denen
ein Glaslot während seines Einsatzes von der Fügung bis zum Betrieb ausgesetzt ist, wie die
Fügetemperatur, die Viskosität der eingesetzten glasbildenden Schmelze oder die Dualgasatmosphäre im Betrieb, auf das Gefüge und die Diffusion.
Hierbei konnte gezeigt werden, dass die Fügetemperatur mit Abstand den größten Einfluss auf die
Stabilität der Glaslotschicht hat. Diese bedingt nicht nur die Kinetik des Fließens und die Benetzung
des Stahls durch das Glas, sondern vor allem, welche Kristallphasen gebildet werden und
wie das finale Gefüge im Hinblick auf Kristallitgröße und –verteilung aussieht. So kommt es bei
höheren Temperaturen zu einem größeren Restglasphasenanteil und einem geringeren Kristallitanteil, was wiederum die Diffusion der Stahlelemente in die Glaslotschicht begünstigt. / This work describes the development and analysis of new glass ceramic sealants for the use in
solid oxide fuel cells. The sealant is applied to the sealing area of metallic interconnectors. The
developed sealant has a high viscosity in such a way as to keep its geometric form stable during
the sealing process and during the operation of a solid oxide fuel cell. This sealant enables a stable,
gastight and electrically insulating sealing. There are no reactions with the contacting materials,
the elements of the steel, even after extended time under operation or operation-like conditions.
This stability can be explained by the crystallization behaviour of the glass ceramic which forms
an interface layer. This behaviour was monitored over a few thousand hours.
Furthermore, the parameters, which have a potential influence on the glass ceramic during the
whole life cycle, the sealing and the operation, were examined. The parameters which were investigated
were in particular the sealing temperature, the viscosity of the glass, the operation time and
the dual gas atmosphere.
The sealing temperature has the most significant effect on the formation of the glass ceramic. It
defines the formation of the crystallites, the type as well as the size and allocation of the crystallites.
At a higher sealing temperature, for example, less crystallites and a larger glassy phase is
formed. This effect can lead to an increase of the diffusion processes.
Another relevant parameter is the viscosity of the glass, as a low viscosity increases the diffusion.
After extended operation time, a growth of the crystallites and a decrease of the amount of the
glassy phase was observed. This was indifferent to the other occuring factors like the applied voltage
or the dual gas atmosphere.
In conclusion, the newly developed glass ceramic sealant paves a way for the use of SOFC, in particular
for mobile applications, where the external mechanical stresses cause higher requirements
on the sealant.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:uni-wuerzburg.de/oai:opus.bibliothek.uni-wuerzburg.de:29687 |
| Date | January 2022 |
| Creators | Müller, Melanie |
| Source Sets | University of Würzburg |
| Language | deu |
| Detected Language | English |
| Type | doctoralthesis, doc-type:doctoralThesis |
| Format | application/pdf |
| Rights | https://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/deed.de, info:eu-repo/semantics/openAccess |
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