En cas d' accident grave de réacteur nucléaire, la perte de réfrigérant peut conduire à la formation d'un mélange liquide à haute température (T>2500K) constitué majoritairement du combustible nucléaire et des matériaux de structure (corium). En cas de rupture de la cuve, le corium est susceptible d'interagir avec le béton de l'enceinte de confinement. Au contact du béton, la présence d'acier liquide modifie les processus d'ablation du béton et entraine une production de H2 et CO. Les objectifs de cette thèse étaient de déterminer la cinétique d'oxydation de l'acier liquide dans ces conditions, et d'identifier les mécanismes prépondérants. Pour répondre à ces objectifs, trois volets ont été développés: une approche à l'équilibre thermodynamique, des expériences analytiques à effets séparés et des expériences intégrales avec du corium prototypique. L'analyse des expériences intégrales montre que les gaz relâchés par le béton ne sont pas les seules sources d'oxydation, mais qu'une source d'oxydation extérieure au béton participe aux mécanismes d'oxydation. Les expériences analytiques ainsi que les calculs à l'équilibre thermodynamique ont montré que le corium, par sa capacité à devenir sur-stoechiométrique, est une source d'oxydation supplémentaire. Au contraire, les oxydes du béton ne participent pas au mécanisme d'oxydation. Le mécanisme d'oxydation de l'acier liquide est basé sur une oxydation relativement forte du chrome et du fer. Le nickel n'est pas oxydé, et serait consommé préférentiellement par Évaporation d'après les calculs thermodynamiques. L'étude cinétique de l'oxydation a permis d'une part d'établir deux lois cinétiques d'oxydation par O2 et CO2 et d'autre part de proposer une modélisation de la cinétique d'oxydation de l'acier lors des essais intégraux. / In case of severe nuclear accident, the loss of coolant leads to the formation of a high temperature liquid mixture (T>2500K) of nuclear fuel and structural materials inside the vessel. After the vessel failure, the corium could interact with the concrete of the reactor pit. The metallic phase inside the corium during corium-concrete interaction, changes the ablation processes and release H2 and CO. The aim of the PhD thesis was to study the kinetics and mechanisms of the liquid steel oxidation during corium-concrete interaction. In this way, the study was divided in three parts: with calculations at the thermodynamic equilibrium, with analytical experiments and with prototypical experiments. The results of oxidation analyses during prototypical experiments show that gases inside the concrete are not the only one source of oxidation and that another source outside the concrete have to participate to the oxidation mechanism. The analytical experiments and the thermodynamic approach show that the corium can oxidize the metallic phase whereas the concrete oxides cannot. The oxidation mechanism of liquid steel is based on high chromium and iron oxidation leading to their depletion. Oxidation of nickel does not occur, it would be mainly evaporated according to the thermodynamic calculations. Thanks to the kinetic study, the rates of the liquid steel oxidation by O2 et CO2 have been found and a phenomenological model have been proposed to estimate the steel oxidation during the prototypical experiments.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:theses.fr/2015PERP0015 |
| Date | 17 June 2015 |
| Creators | Sanchez-Brusset, Mathieu |
| Contributors | Perpignan, Balat-Pichelin, Marianne, Piluso, Pascal |
| Source Sets | Dépôt national des thèses électroniques françaises |
| Language | French |
| Detected Language | French |
| Type | Electronic Thesis or Dissertation, Text |
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