Afin de limiter les conséquences d’un hypothétique accident grave avec la fusion du coeur dans un réacteur à neutrons rapides de génération IV refroidi au sodium, la recriticité doit être évitée au sein du mélange de combustible oxyde et de structures fondus, appelé corium. Pour cela, des matériaux absorbants, tels que le carbure de bore B4C, seront utilisés dans ou près du coeur, et des matériaux diluants dans le récupérateur de corium. L’objectif de ce travail est de présélectionner des matériaux parmi ces deux types de familles et de comprendre leur comportement au contact avec le corium. Concernant le B4C, des calculs thermodynamiques et des expériences ont permis de conclure à la formation de deux phases immiscibles dans le système UO2 – B4C à haute température, une oxyde et une borure, ainsi qu’à la volatilisation d’une partie de l’élément absorbant bore. Cette séparation de phases pourra réduire l’efficacité de l’absorption neutronique au sein de la phase oxyde. Une solution à ce comportement serait d’augmenter la quantité de B4C ou d’utiliser un absorbant oxyde miscible avec le combustible. Eu2O3 ou HfO2 pourraient convenir car il a été montré qu’ils forment une solution solide avec UO2. Concernant le matériau diluant, les oxydes mixtes Al2O3 – HfO2 et Al2O3 – Eu2O3 ont été étudiés. L’interaction de ces systèmes avec UO2 étant inconnue à ce jour, les premiers points ont été recherchés sur les diagrammes ternaires correspondants. Contrairement au système Al2O3 – Eu2O3 – UO2, le mélange Al2O3 – HfO2 – UO2 présente un seul eutectique et donc un seul chemin de solidification ce qui permet de prévoir plus facilement la manière dont le corium solidifierait dans le récupérateur. / In order to limit the consequences of a hypothetical core meltdown accident in Generation IV Sodium Fast Reactors, absorber materials in or near the core, such as boron carbide B4C, and diluting materials in thecore catcher will be used to prevent recriticality within the mixture of molten oxide fuel and molten structures called corium. The aim of the PhD thesis was to select materials of both types and to understand their behaviour during their interaction with corium, from chemical and thermodynamic point of view. Concerning B4C, thermodynamic calculations and experiments agree with the formation of two immiscible phases at high temperature in the B4C – UO2 system: one oxide and one boride. This separation of phases can reduce the efficiency of the neutrons absorption inside the molten fuel contained in the oxide phase. Moreover, a volatilization of a part of the boron element can occur. According to these results, the necessary quantity of B4C to be introduced should be reconsidered for postulated severe accident sequence. Other solution could be the use of Eu2O3 or HfO2 as absorber material. These oxides form a solid solution with the oxide fuel. Concerning the diluting materials, mixed oxides Al2O3 – HfO2 and Al2O3 – Eu2O3 were preselected. These systems being completely unknown to date at high temperature in association with UO2, first points on the corresponding ternary phase diagrams were researched. Contrary to Al2O3 – Eu2O3 – UO2 system, the Al2O3 – HfO2 – UO2 mixture presents only one eutectic and thus only one solidification path which makes easier forecasting the behaviour of corium in the core catcher.

Afin de limiter les conséquences d'un hypothétique accident grave avec la fusion du coeur dans un réacteur à neutrons rapides de génération IV refroidi au sodium, la recriticité doit être évitée au sein du mélange de combustible oxyde et de structures fondus, appelé corium. Pour cela, des matériaux absorbants, tels que le carbure de bore B4C, seront utilisés dans ou près du coeur, et des matériaux diluants dans le récupérateur de corium. L'objectif de ce travail est de présélectionner des matériaux parmi ces deux types de familles et de comprendre leur comportement au contact avec le corium. Concernant le B4C, des calculs thermodynamiques et des expériences ont permis de conclure à la formation de deux phases immiscibles dans le système UO2 - B4C à haute température, une oxyde et une borure, ainsi qu'à la volatilisation d'une partie de l'élément absorbant bore. Cette séparation de phases pourra réduire l'efficacité de l'absorption neutronique au sein de la phase oxyde. Une solution à ce comportement serait d'augmenter la quantité de B4C ou d'utiliser un absorbant oxyde miscible avec le combustible. Eu2O3 ou HfO2 pourraient convenir car il a été montré qu'ils forment une solution solide avec UO2. Concernant le matériau diluant, les oxydes mixtes Al2O3 - HfO2 et Al2O3 - Eu2O3 ont été étudiés. L'interaction de ces systèmes avec UO2 étant inconnue à ce jour, les premiers points ont été recherchés sur les diagrammes ternaires correspondants. Contrairement au système Al2O3 - Eu2O3 - UO2, le mélange Al2O3 - HfO2 - UO2 présente un seul eutectique et donc un seul chemin de solidification ce qui permet de prévoir plus facilement la manière dont le corium solidifierait dans le récupérateur.

En cas d' accident grave de réacteur nucléaire, la perte de réfrigérant peut conduire à la formation d'un mélange liquide à haute température (T>2500K) constitué majoritairement du combustible nucléaire et des matériaux de structure (corium). En cas de rupture de la cuve, le corium est susceptible d'interagir avec le béton de l'enceinte de confinement. Au contact du béton, la présence d'acier liquide modifie les processus d'ablation du béton et entraine une production de H2 et CO. Les objectifs de cette thèse étaient de déterminer la cinétique d'oxydation de l'acier liquide dans ces conditions, et d'identifier les mécanismes prépondérants. Pour répondre à ces objectifs, trois volets ont été développés: une approche à l'équilibre thermodynamique, des expériences analytiques à effets séparés et des expériences intégrales avec du corium prototypique. L'analyse des expériences intégrales montre que les gaz relâchés par le béton ne sont pas les seules sources d'oxydation, mais qu'une source d'oxydation extérieure au béton participe aux mécanismes d'oxydation. Les expériences analytiques ainsi que les calculs à l'équilibre thermodynamique ont montré que le corium, par sa capacité à devenir sur-stoechiométrique, est une source d'oxydation supplémentaire. Au contraire, les oxydes du béton ne participent pas au mécanisme d'oxydation. Le mécanisme d'oxydation de l'acier liquide est basé sur une oxydation relativement forte du chrome et du fer. Le nickel n'est pas oxydé, et serait consommé préférentiellement par Évaporation d'après les calculs thermodynamiques. L'étude cinétique de l'oxydation a permis d'une part d'établir deux lois cinétiques d'oxydation par O2 et CO2 et d'autre part de proposer une modélisation de la cinétique d'oxydation de l'acier lors des essais intégraux. / In case of severe nuclear accident, the loss of coolant leads to the formation of a high temperature liquid mixture (T>2500K) of nuclear fuel and structural materials inside the vessel. After the vessel failure, the corium could interact with the concrete of the reactor pit. The metallic phase inside the corium during corium-concrete interaction, changes the ablation processes and release H2 and CO. The aim of the PhD thesis was to study the kinetics and mechanisms of the liquid steel oxidation during corium-concrete interaction. In this way, the study was divided in three parts: with calculations at the thermodynamic equilibrium, with analytical experiments and with prototypical experiments. The results of oxidation analyses during prototypical experiments show that gases inside the concrete are not the only one source of oxidation and that another source outside the concrete have to participate to the oxidation mechanism. The analytical experiments and the thermodynamic approach show that the corium can oxidize the metallic phase whereas the concrete oxides cannot. The oxidation mechanism of liquid steel is based on high chromium and iron oxidation leading to their depletion. Oxidation of nickel does not occur, it would be mainly evaporated according to the thermodynamic calculations. Thanks to the kinetic study, the rates of the liquid steel oxidation by O2 et CO2 have been found and a phenomenological model have been proposed to estimate the steel oxidation during the prototypical experiments.

Afin de limiter les conséquences d'un accident grave avec la fusion du cœur dans un réacteur à neutrons rapides de génération IV refroidi au sodium, la recriticité doit être évitée au sein du mélange de combustible oxyde et de structures fondus, appelé corium. Pour cela, des matériaux absorbants, tels que le carbure de bore B4C, seront utilisés dans ou près du cœur, et des matériaux diluants dans le récupérateur de corium. L'objectif de ce travail est de présélectionner des matériaux parmi ces deux types de familles et de comprendre leur comportement au contact avec le corium. Concernant le B4C, des calculs thermodynamiques et des expériences ont permis de conclure à la formation de deux phases immiscibles dans le système UO2 - B4C à haute température, une oxyde et une borure, ainsi qu'à la volatilisation d'une partie de l'élément absorbant bore. Cette séparation de phases pourra réduire l'efficacité de l'absorption neutronique au sein de la phase oxyde. Une solution à ce comportement serait d'augmenter la quantité de B4C ou d'utiliser un absorbant oxyde miscible avec le combustible. Eu2O3 ou HfO2 pourraient convenir car il a été montré qu'ils forment une solution solide avec UO2. Concernant le matériau diluant, les oxydes mixtes Al2O3 - HfO2 et Al2O3 - Eu2O3 ont été étudiés. L'interaction de ces systèmes avec UO2 étant inconnue à ce jour, les premiers points ont été recherchés sur les diagrammes ternaires correspondants. Contrairement au système Al2O3 - Eu2O3 - UO2, le mélange Al2O3 - HfO2 - UO2 présente un seul eutectique et donc un seul chemin de solidification ce qui permet de prévoir plus facilement la manière dont le corium solidifierait dans le récupérateur.

Le phénomène de dispersion/fragmentation du corium reste un des éléments les plus complexes et incertains de la modélisation d’un accident nucléaire. Afin de valider les modèles de sous-maille actuellement implémentés dans le logiciel MC3D (développé à l’IRSN), une expérimentation sans explosion de vapeur a été imaginée. Il s’agit d’un jet de métal liquide à bas point de fusion (métal de Field) interagissant avec de l’eau stagnante dans une cuve de large dimension. Cette thèse comporte deux volets ; le premier porte sur l’étude de la fragmentation dite secondaire d’une goutte isolée de métal de Field, à bas nombre de Weber. Dans ce but un dispositif expérimental GaLaD (générateur de goutte à la demande) a été conçu par nos soins. Cette partie a permis de faire une revue de littérature sur la fragmentation liquide-liquide, avec une comparaison quantitative de la fragmentation secondaire des gouttes uniques dans le cas liquide-liquide et dans le cas gaz-liquide. Le second volet concerne l’étude d’un jet de métal de Field, le dispositif GaLaD a pu être modifié de façon à pouvoir générer de petits jets de métal liquide dans l’eau. Les résultats obtenus ont permis une meilleure compréhension des phénomènes physiques mis en jeu avec un modèle d’entrainement diphasique pour modéliser le jet. Dans le cadre de cette thèse, un dispositif expérimental supplémentaire désigné par JaLaD est développé. Dans la suite, ce dispositif sera dédié à l’étude des jets dans l’eau et doit nous permettre de réinterpréter les données d’expériences classiques via de nouvelles mesures innovantes / The phenomenon of dispersion/fragmentation of corium remains one of the most complex and uncertain elements of nuclear accident modeling. In order to validate the sub-mesh models implemented in the MC3D software (developed by IRSN), an experiment without vapor explosion has been conceived. It consists of a low-melting liquid metal jet (Field metal) interacting with a stagnant water in a large tank. This thesis is divided into two parts ; the first one is related to the study of the so-called secondary fragmentation of an isolated drop of Field’s metal, for low Weber number. To this end, we designed an experimental device, GaLaD (drop-on-demand droplet generator). In this part, a literature review on liquid-liquid fragmentation is conducted with a quantitative comparison of the secondary fragmentation for a single drop in the liquid-liquid and the gas-liquid cases. The second part concerns the study of a jet of Field’s metal. For this purpose, GaLaD was modified, so as to be able to generate small jet of liquid metal in water. The obtained results allowed a better understanding of the physical phenomena involved in two-phase turbulent jet fragmentation. In the framework of this thesis, an additional experimental device designated by JaLaD is developed. Subsequently, this device will be dedicated to the study of metal jet in water and must allow us to reinterpret the data of classical experiments via new innovative measurement techniques

La plate-forme expérimentale PLINIUS du CEA Cadarache est dédiée à l'étude expérimentale des accidents graves de réacteurs nucléaires en réalisant des essais entre 2000 et 3500 K avec du corium prototypique. Le corium est le mélange issu d'une hypothétique fusion du cœur et de son mélange avec les matériaux de structure. Le corium prototypique a la même composition chimique que le corium envisagé pour un scénario d'accident grave mais une composition isotopique différente(utilisation d'uranium appauvri,...). Des programmes de recherches et des campagnes d'essais ont eu pour thème les propriétés physiques du corium, le comportement des produits de fission, l'étalement du corium, sa solidification et son interaction avec le béton, ainsi que sa refroidissabilité. Ils ont servi de cadre a la formation par la recherche de nombreux étudiants. Ces travaux ont été réalisés dans le cadre de collaborations nationales, européennes et internationales.

Dans le cadre de la recherche sur les accidents graves pour la deuxième et la troisième génération de réacteurs nucléaires, certains aspects de l'ablation de béton dans le puits de cuve au cours de l'interaction corium-béton (ICB) restent encore inexpliquées. La détermination d'échange de chaleur le long de la région interfaciale entre un bain de corium et un béton est importante pour l'évaluation de la progression d'ablation du béton et, éventuellement, la percée de fondation. Le projet CLARA s'inscrit une recherche expérimentale sur la thermohydraulique au sein d'un bain de liquide agitée par des bulles de gaz. Les essais CLARA sont réalisés avec des matériaux simulants. Ils permettent de mettre en évidence l'influence de la vitesse superficielle du gaz, de la viscosité du liquide et de la géométrie sur le coefficient d'échange de chaleur entre le bain de liquide chauffé et les parois verticales et horizontales de la piscine qui sont maintenues à une température uniforme. La première campagne d'essais a été réalisée avec la configuration du bain de petite taille (50 cm × 25 cm × 25 cm). Les essais ont été réalisés avec des liquides couvrant un large éventail de viscosité dynamique, d'environ 1 mPa s à 10000 mPa s. La vitesse superficielle du gaz est modifiée jusqu'à 8 cm/s. Cette thèse comporte une brève description de la phénoménologie de l'ICB, une synthèse bibliographique sur les corrélations d'échange de chaleur existantes pour l'écoulement diphasique et le taux de vide, une description de l'installation CLARA, les résultats des essais et leur interprétation. Les résultats expérimentaux sont comparés avec les modèles existants et certains nouveaux modèles pour l'évaluation du coefficient d'échange de chaleur dans un écoulement diphasique. / In the context of severe accident research for the second and the third generation of nuclear power plants, there are still open issues concerning some aspects of the concrete cavity ablation during the molten corium - concrete interaction (MCCI). The determination of heat transfer along the interfacial region between the molten corium pool and the ablating basemat concrete is crucial for the assessment of concrete ablation progression and eventually the basemat meltthrough. For the purpose of experimental investigation of thermalhydraulics inside a liquid pool agitated by gas bubbles, the CLARA project has been launched. The CLARA experiments are performed using simulant materials and they reveal the influence of superficial gas velocity, liquid viscosity and pool geometry on the heat transfer coefficient between the internally heated liquid pool and vertical and horizontal pool walls maintained at uniform temperature. The first test campaign has been conducted with the small pool configuration (50 cm × 25 cm × 25 cm). The tests have been performed with liquids covering a wide range of dynamic viscosity from approximately 1 mPa s to 10000 mPa s and the superficial gas velocity is varied up to 8 cm/s. This thesis comprises a brief description of MCCI phenomenology, literature reviews on the existing heat transfer correlations for twophase flow and the void fraction, a description of CLARA setup, experimental results and their interpretation. The experimental results are compared with existing models and some new models for the assessment of heat transfer coefficient in two-phase flow. / U kontekstu istraživanja teških nesre´ca u nuklearnim elektranamadruge i tre´ce generacije, neka pitanja vezana za ablaciju temelja kontejnmentatijekom interakcije rastaljenog korijuma i betona i dalje ostajuotvorena. Odred¯ivanje prijenosa topline u površinskom podrucˇjuizmed¯u bazena rastaljenog korijuma i betona kljucˇno je za odred¯ivanjenapredovanja ablacije i u konaˇcnici procjene vremena rastapanjatemelja kontejnmenta. U svrhu eksperimentalnog istraživanja prijenosatopline u tek´cinama miješanima ubrizgavanjem zraka, pokrenutje projekt nazvan CLARA.CLARA eksperimenti izvode se koriste´ci imitacijske materijale i otkrivajuutjecaj fiktivne brzine plina, viskoznosti teku´cine i geometrijebazena na koeficijent prijenosa topline izmed¯u grijanog bazena te njegovihvetrikalnih i horizontalnih stijenki ˇcija se temperatura održavana konstantnoj temperaturi. Prva serija eksperimenata provedena je sbazenom male konfiguracije (50 cm × 25 cm × 25 cm). Eksperimentisu izvedeni s teku´cinama dinamiˇcke viskoznosti od približno 1 mPas do 10000 mPa s, dok je maksimalna fiktivna brzina plina 8 cm/s.Ova disertacija sadrži kratak opis fenomenologije procesa interakcijerastaljenog korijuma i betona, pregled postoje´cih korelacija zaviprijenos topline u dvofaznom toku i korelacija za poroznost, opisCLARA eksperimentalne postave, rezultate eksperimenta i njihovuinterpretaciju. Rezultati eksperimenta su uspored¯eni s predvid¯anjimaprema postojec´im modelima. Predloženi su takod¯er i neke nove korelacijeza odred¯ivanje koeficijenta prijenosa topline u dvofaznom toku.

Ce travail de thèse porte sur la modélisation de la cinétique de stratification des phases liquides oxyde et métallique dans un bain de corium (système U-O-Zr-acier) du point de vue de la diffusion multi-composants et multiphasique. Cette démarche de recherche s’inscrit dans le cadre du développement d’une modélisation « fine » du comportement d’un bain de corium basée sur une approche CFD (« Computational Fluid Dynamics ») de la thermo-hydraulique. Elle vise à améliorer la compréhension des phénomènes mis en jeu et construire des lois de fermetures adéquates pour des modèles macroscopiques intégraux.Pour ce faire, la méthode du champ de phase couplée avec une fonctionnelle d’énergie utilisant la méthode CALPHAD se révèle être un outil pertinent.Dans une première partie, nous nous sommes intéressés au système binaire U-O. Nous avons développé un modèle à interface diffuse (basé sur une équation de Cahn-Hilliard) pour décrire la diffusion dans ce système. Nous avons procédé à la mise en place du couplage entre ce modèle et une base de données thermodynamiques CALPHAD, ainsi qu’au paramétrage d’un tel modèle avec en particulier une procédure d’élargissement de l’interface.Ensuite, dans le cadre d’une modélisation sur le système ternaire U-O-Zr nous avons proposé une généralisation du modèle à interface diffuse par le biais d’une hypothèse d’équilibre local des mécanismes d’oxydo-réduction. Nous avons porté une attention particulière à l’analyse de ce modèle par le biais de simulations numériques 1D en nous intéressant notamment à l’état stationnaire et aux profils de composition obtenus.Finalement, nous avons montré l’application de ce modèle au système U-O-Zr-Fe. Pour cela, nous avons considéré une configuration similaire aux essais expérimentaux à « petite échelle » relatifs à l’étude de la stratification d’un bain oxyde-métal. / This Ph.D. topic is focused on the modelling of stratification kinetics for an oxide-metal corium pool (U-O-Zr-steel system) in terms of multicomponent and multiphase diffusion. This work is part of a larger research effort for the development of a detailed corium pool modelling based on a CFD approach (“Computational Fluid Dynamics”) for thermal-hydraulics. The overall goal is to improve the understanding of the involved phenomena and obtain closure laws for integral macroscopic models.The phase-field method coupled with an energy functional using the CALPHAD method appears to be relevant for this purpose.In a first part, this works has been focused on the U-O binary system. We have developed a diffuse interface model (based on a Cahn-Hilliard equation) in order to describe the diffusion process in this system. This model has been coupled with a CALPHAD thermodynamic database and its parameterization has been developed with, in particular, an upscaling procedure related to the interface thickness.Then, within the framework of a modelling for the U-O-Zr ternary system, we have proposed a generalization of the diffuse interface model through an assumption of local equilibrium for redox mechanisms. A particular attention was paid to the model analysis by 1D numerical simulations with a special focus on the steady state composition profiles.Finally we have applied this model to the U-O-Zr-Fe system. For that purpose, we have considered a configuration close to small-scale experimental tests dedicated to the study of oxide-metal corium pool stratification.

Lors d’un accident grave dans un réacteur nucléaire à eau pressurisée, le combustible nucléaire va réagir avec le gaines en Zircaloy, les absorbants neutroniques et les structures métalliques environnantes pour former un mélange partiellement ou complètement fondu. Ce cœur fondu peut ensuite interagir avec la cuve en acier du réacteur pour former un mélange appelé corium en cuve. Par la suite, le corium peut percer la cuve et venir se déverser sur le radier en béton en-dessous du réacteur. En fonction du scénario considéré, le corium qui va réagir avec le béton peut être constitué soit d’une seule phase liquide oxyde ou de deux liquides, métallique et oxyde. L’objectif de la thèse est l’étude de la thermodynamique du corium en cuve, prototypique U-Pu-Zr-Fe-O. L’approche utilisée est basée sur la méthode CALPHAD, qui permet de développer un modèle thermodynamique sur ce système complexe à partir de données expérimentales thermodynamiques et de diagramme de phases. Des traitements thermiques sur le système O-U-Zr ont permis de mesurer deux conodes dans la lacune de miscibilité à l’état liquide à 2567 K. De plus, des températures de liquidus ont été mesurées sur trois échantillons riches en Zr, en utilisant le montage de chauffage laser de l’ITU. Par la même méthode, des températures de solidus ont été obtenues sur le système UO2-PuO2-ZrO2. L’influence de l’atmosphère réductrice ou oxydante sur le comportement à la fusion de ce système a été étudiée pour la première fois. Les résultats montrent que la stœchiométrie en oxygène de ces oxydes dépend fortement du potentiel d’oxygène et de la composition en métal des échantillons. La lacune de miscibilité à l’état liquide a également été mise en évidence dans un échantillon U-O-Zr-Fe. L’ensemble de ces nouvelles données expérimentales avec celles de la littérature a permis de développer le modèle sur le système U-Pu-Zr-Fe-O. Pour tous les échantillons, des calculs de chemin de solidification avec ce modèle ont servi à interpréter les microstructures de solidification observées. Un bon accord est obtenu entre les calculs et les résultats expérimentaux. Des traitements thermiques sur deux échantillons de corium hors cuve ont permis de montrer l’influence de la composition du béton sur la nature des phases liquides formées à haute température. Les microstructures de solidification ont été interprétées à l’aide de calculs avec la base de données TAF-ID. En parallèle, un nouveau montage expérimental appelé ATTILHA, utilisant la lévitation aérodynamique et le chauffage laser, a été conçu et développé pour mesurer des données de diagramme de phase à haute température. Ce montage a été validé avec des systèmes oxydes bien connus. De plus, cette méthode a permis d’observer in-situ à l’aide de la caméra infra-rouge la formation de la lacune de miscibilité à l’état liquide dans le système O-Fe-Zr lors de l’oxydation d’une bille d’alliage Fe-Zr. La prochaine étape du développement est la nucléarisation du montage pour effectuer des mesures sur des échantillons contenant de l’uranium. La mise en place d’une caméra ultra rapide (5000 Hz) pour l’étude de propriétés thermo-physiques de mélanges de corium en cuve et hors cuve est également envisagée. La synergie entre le développement de ces outils expérimentaux et de calcul devrait permettre d’améliorer la description thermodynamique du corium et des codes de calcul sur les accidents graves utilisant ces données thermodynamiques. / During a severe accident in a pressurised water reactor, the nuclear fuel can interact with the Zircaloy cladding, the neutronic absorber and the surrounding metallic structure forming a partially or completely molten mixture. The molten core can then interact with the reactor steel vessel forming a mixture called in-vessel corium. In the worst case, this mixture can pierce the vessel and pour onto the concrete underneath the reactor, leading the formation of the ex-vessel corium. Furthermore, depending on the considered scenario, the corium can be formed by a liquid phase or by two liquids, one metallic the other oxide. The objective of this thesis is the investigation of the thermodynamics of the prototypic in-vessel corium U-Pu-Zr-Fe-O. The approach used during the thesis is based on the CALPHAD method, which allows to obtain a thermodynamic model for this complex system starting from phase diagram and thermodynamic data. Heat treatments performed on the O-U-Zr system allowed to measure two tie-lines in the miscibility gap in the liquid phase at 2567 K. Furthermore, the liquidus temperatures of three Zr-enriched samples have been obtained by laser heating in collaboration with ITU. With the same laser heating technique, solidus temperatures have been obtained on the UO2-PuO2-ZrO2 system. The influence of the reducing or oxidising on the melting behaviour of this system has been studied for the first time. The results show that the oxygen stoichiometry of these oxides strongly depends on the oxygen potential and on the metal composition of the samples. The miscibility gap in the liquid phase of the U-Zr-Fe-O system has been also observed. The whole set of experimental results with the literature data allowed to develop the thermodynamic model of the U-Pu-Zr-Fe-O system. Solidification path calculations have been performed for all the investigated samples to interpret the microstructures of the solidified samples. A good accordance has been obtained between calculation and experimental results. Heat treatments on two ex-vessel corium samples showed the influence of the concrete composition on the nature of the liquid phases formed at high temperature. The observed microstructures have been interpreted by means of calculation performed with the TAF-ID database. In parallel, a novel experimental setup named ATTILHA based on aerodynamic levitation and laser heating has been conceived and developed to obtain high temperature phase diagram data. This setup has been validated on well-known oxide systems. Furthermore, this technique allowed to observe in-situ, by using an infrared camera, the formation of a miscibility gap in the liquid phase of the O-Fe-Zr system by oxidation of a Fe-Zr sample. The next step of the development will be the nuclearization of the apparatus to investigate U-containing samples. The implementation of a very fast visible camera (5000 Hz) to investigate the thermo-physical properties of in-vessel and ex-vessel corium mixtures is also underway. The synergy between the development of experimental and calculation tools will allow to improve the thermodynamic description of the corium and the severe accident code using thermodynamic input data.

Ce travail de recherche vise à étudier les propriétés élastiques par microscopie acoustique du combustible nucléaire dans trois situations particulières: combustible en utilisation normale en réacteur nucléaire, combustible stocké après la période d’irradiation et combustible en conditions extrêmes suite à un accident nucléaire. Les mesures réalisées sur les échantillons irradiés ont conduit à plusieurs résultats majeurs: validation d’une loi corrélant la vitesse des ondes de Rayleigh à la densité du dioxyde d’uranium irradié ou frais; détermination de la porosité dans le combustible irradié; évaluation du gonflement de la matrice en fonction du taux de combustion dans la gamme 0-100 GWdt-1M; développement d'un modèle empirique capable de prévoir la variation de module de Young en fonction du taux de combustion en prenant même en compte la teneur en dopants (Gd2O3, CeO2) ; quantification de l’évolution du module de Young du combustible suite à l'endommagement en stockage ; premières mesures sur du corium. Enfin, grâce au lien entre les propriétés thermiques et élastiques, différentes propriétés thermiques de l'UO2 ont été calculées en mesurant la vitesse de l'onde de surface de Rayleigh seule. / The focus of the present thesis is the determination of the elastic properties of nuclear fuel using high frequency acoustic microscopy. The nuclear fuel is considered under three different conditions: during its normal life in reactor, after its discharge and disposal in interim or long-term storage and subsequently to its severe degradation caused by a nuclear accident. Measurements performed on irradiated fuels allowed to validate a law between the density of fresh and irradiated fuel and the Rayleigh wave velocity; the determination of the irradiated fuel porosity and matrix swelling in the broad burnup range 0-100 GWdt-1M; the development of an empirical model capable of predicting the evolution of Young's modulus versus burnup correcting also for the additives content (Gd2O3, CeO2); Young's modulus evolution due to alpha-decay damage as in-storage condition; first corium measurements. Moreover, several UO2 thermal parameters were calculated only by means of the Rayleigh wave velocity thanks to the link between thermal and elastic properties.