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Contribution à l'étude des propriétés mécaniques du combustible nucléaire : Modélisation atomistique de la déformation du dioxyde d'uranium

Fossati, Paul 20 November 2012 (has links) (PDF)
Les propriétés mécaniques du combustibles nucléaire sont un problème complexe qui fait intervenir de nombreux mécanismes différents à des échelles diverses. Afin de faire progresser notre connaissance de ce matériau, nous avons effectué des simulations utilisant des modèles de Dynamique Moléculaire. Ces simulations permettent l'étude de différents mécanismes de déformation du dioxyde d'uranium à l'échelle atomique. Nous avons mis en place une procédure permettant de calculer les chemins de transition entre différents polymorphes de l'UO2 de manière statique et dynamique. Ces calculs ont confirmé la stabilité des structures fluorine à pression ambiante et cotunnite en compression, vers laquelle une transition reconstructive a été observée. Ils ont aussi montré l'importance de la direction de sollicitation principale pour déterminer la transition activée en tension, soit vers une structure scrutinyite, soit vers une structure rutile. D'autre part, les propriétés élastiques de l'UO2 ont été déterminées en température à partir d'une approche multi-modèles. L'accord relatif entre les potentiels existants pour l'UO2 a été utilisé pour déterminer des paramètres pour des modèles mésoscopiques. La propagation d'une fissure dans un monocristal a ensuite été étudié. Lors de ces simulations nous avons mis en évidence l'apparition de phases secondaires en pointe de fissure. Ce mécanisme prédit par les modèles atomistiques pourrait jouer un rôle important lors de la propagation d'une fissure aux échelles supérieures. Finalement, certaines propriétés des dislocations coin stabilisées dans le cristal UO2 ont été étudiées. La structure de cœur de ces dislocations dans différents plans de glissements a été comparée. Leur contrainte critique de glissement en fonction de la température a été calculée. Ces derniers calculs suggèrent un lien direct entre le désordre chimique observé au cœur de dislocations et leur mobilité.
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Étude du comportement du stéarate du zinc en température et sous irradiation - impact sur les propriétés de lubrification / Study of the behaviour of zinc stearate under temperature and irradiation - Effect on lubricant properties

Gracia, Jérémy 20 October 2017 (has links)
L’élaboration de combustible nucléaire UO2-30%PuO2 pour les nouveaux réacteurs nucléaires de Génération IV repose sur l’utilisation de plutonium issu du recyclage des combustibles MOX (Mélange d’OXydes UO2-PuO2) des réacteurs actuels. Par rapport au Pu initial, ce plutonium présente une proportion d’isotopes fissiles beaucoup plus faible et une quantité plus importante (x30) en 238Pu dont l’activité spécifique alpha et la puissance thermique sont importantes. Le procédé d’élaboration du combustible qui consiste à mettre en forme les poudres d’oxydes par pressage met en jeu un lubrifiant organique, le stéarate de zinc. L’objectif de la thèse est d’étudier le comportement en température et sous irradiation de ce composé. Un effet de la montée en température et du vieillissement en température a été observé sur les propriétés cristallographiques du stéarate de zinc, avec une amorphisation partielle du matériau qui engendre une détérioration de ses propriétés de lubrification dès 110°C. La dégradation radiolytique du stéarate de zinc a été étudiée à travers l’analyse des gaz produits par irradiation alpha au contact de poudres de PuO2 ou par irradiation externe aux hélions, complétée par des analyses physico-chimiques du stéarate irradié. Les rendements de production de gaz sont calculés et permettent d’établir un mécanisme de radiolyse. Il a été montré que l’impact de la radiolyse sur les propriétés de lubrification est moindre que l’effet de la température. Le couplage des dégradations a un effet synergique, avec une détérioration des propriétés de lubrification observée à des températures plus faibles que sur le matériau non irradié. A partir de ces résultats, des recommandations d’utilisation du stéarate de zinc ont été proposées. / The manufacturing of nuclear fuels UO2-30%PuO2 for the Gen IV nuclear reactors is based on the use of plutonium coming from MOX (Mixed OXides) fuel recycling from actual reactor. This plutonium would contain a few quantities of fissionable isotopes and a significant amount (x30) of 238Pu compared to initial Pu. This isotope possesses a strong alpha activity and a great thermal power. The manufacturing process which consists in powders pressing will use zinc stearate, an additive used as lubricant. The aim of this PhD is to study the behaviour in temperature and under irradiation of this compound. An effect of temperature increasing and thermal ageing has been observed on crystallographic properties with a material amorphisation and a deterioration of lubricant properties from 110°C. Radiolytic degradation of zinc stearate has been studied through the analysis of gases produced by alpha radiation at the contact of PuO2 powders or by external radiation by helions, with the support of chemical analysis of irradiated solid. Gaz production yields are calculated and enable establishment of a radiolysis mechanism. It has been showed that impact of radiolysis on lubricant properties is less important than temperature effect. The coupling of degradations has a synergic effect, with a deterioration of lubricant properties observed at lower temperature compared to non-irradiated material. From these results, recommendations for use of zinc stearate have been proposed.
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Contribution à l'étude de la pulvérisation et de l'endommagement du dioxyde d'uranium par les ions lourds rapides

Schlutig, Sandrine 28 March 2001 (has links) (PDF)
La mise en mouvement des atomes d'un matériau par un ion lourd se traduit dans le volume par la création de traces et à la surface par l'éjection d'atomes vers le vide. Ainsi, afin d'appréhender les mécanismes initiaux de formation des traces, nous nous sommes intéressés à la pulvérisation du dioxyde d'uranium par les ions lourds rapides. L'étude est consacrée à l'influence du pouvoir d'arrêt électronique sur l'émission de particule neutre et plus spécifiquement sur la mesure de leurs distributions angulaires. Ces mesures sont complétées par celles des ions émis d'une cible d'UO2 soumise à un bombardement d'ions lourds rapides. L'ensemble des résultats expérimentaux donne accès à : i) la nature des particules pulvérisées ; ii) l'état de charge des particules émises ; iii) la direction d'éjection des particules pulvérisées ; iv) et aux rendements de pulvérisation, obtenus à partir des distributions angulaires. Ces résultats sont confrontés aux modèles de pulvérisation proposés dans la littérature et il apparaît que seul le modèle d'écoulement gazeux supersonique donne des résultats cohérents avec nos observations. Enfin, grâce aux expériences antérieures, réalisées par T. Wiss, concernant l'endommagement du dioxyde d'uranium, ce travail débouche sur la comparaison entre les modifications observées dans le matériau et la pulvérisation. Cette démarche permet de mettre en évidence que seule une fraction de monocouches d'UO2 participe à la pulvérisation.
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Caractérisation structurale d'oxydes mixtes MIV1-xLnIIIxO2-x/2 (M = Ce, Th) préparés par voie oxalique. Etude multiparamétrique de la dissolution et évolution microstructurale.

Horlait, Denis 06 December 2011 (has links) (PDF)
Dans le cadre du programme GenIV, les propriétés physico-chimiques d'intérêts des combustibles envisagés, telles que la durabilité chimique, doivent être évaluées. Ainsi, une étude préliminaire a été entreprise sur les composés modèles MIV1-xLnIIIxO2 (M=Ce,Th) preparés à partir de précurseurs oxalate. La structure fluorine caractéristique des oxydes CeO2 et ThO2 demeure stable jusqu'à x ≈ 0,4, la substitution d'ions MIV par LnIII étant accompagnée par la formation de lacunes en oxygène. Pour des valeurs de x plus importantes, une surstructure cubique est formée suite à l'ordonnancement des lacunes en oxygène. Par la suite, les tests de dissolution réalisés en milieu acide ont montré que la vitesse de dissolution normalisée dépend très fortement de la fraction en élément lanthanide incorporé. A l'opposé, la nature des éléments MIV et LnIII constitutifs du solide ne semble que peu modifier la vitesse de dissolution normalisée. Par ailleurs, les effets de paramètres plus " conventionnels " tels que la température ou la concentration en acide ont également été évalués, et ont permis de conclure à une dissolution contrôlée par des réactions de surface. Parallèlement à cette étude, l'évolution microstructurale de composés pulvérulents et frittés a montré d'importantes modifications de la surface réactive durant la dissolution. A partir des observations par MEBE, les joints de grains et les défauts cristallins sont apparus comme des zones préférentielles de dissolution. Par ailleurs, la formation de phases gélatineuses à la surface des solides, agissant comme une barrière de diffusion et ralentissant ainsi la dissolution du matériau a été démontrée.
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Etude du rapport O/M dans des nouveaux combustibles oxydes à base d'U et Pu : élaboration et caractérisation de matériaux modèles U1-y PuyO2-x / Study of the O/M ratio in new nuclear fuels based on U,Pu : development and characterization of model materials U1-y PuyO2-x

Vauchy, Romain 14 November 2014 (has links)
Les oxydes mixtes d'uranium et de plutonium sont envisagés en tant que combustible nucléaire pour les réacteurs de future génération du type Réacteurs à Neutrons Rapides à caloporteur Sodium (RNR-Na). En raison des choix technologiques et des contraintes de sûreté de ces futurs réacteurs, les combustibles oxydes présenteront une sous-stœchiométrie en oxygène, i.e. que leur rapport Oxygène/Métal (noté O/M) sera inférieur à 2,00. Le contrôle de l'écart à la stœchiométrie est indispensable car le rapport O/M dicte un certain nombre de propriétés du combustible sous irradiation (conductivité thermique, température de fusion, dilatation, etc.). Dans un premier temps, une attention toute particulière a été portée à l'élaboration, par métallurgie des poudres, de pastilles d'oxydes mixtes U1-yPuyO2-x à différentes teneurs en plutonium (y = 0,15 ; 0,28 et 0,45). Deux caractéristiques principales ont été recherchées : o une homogénéité de répartition U-Pu poussée afin de disposer de matériaux adéquats pour une étude thermodynamique. o une densité élevée pour déterminer, d'une part, des coefficients de diffusion chimique de l'oxygène au sein des trois composés d'intérêt par thermogravimétrie et, d'autre part, des coefficients d'autodiffusion de l'oxygène par spectrométrie de masse d'ions secondaires (SIMS). La deuxième partie de cette étude a été axée sur la mesure du rapport O/M associée à la caractérisation microstructurale et cristallographique des échantillons. Au préalable, la qualification des équipements de gravimétrie et thermogravimétrie dédiés à la mesure du rapport O/M a été réalisée. Ce travail a permis de proposer une méthode expérimentale robuste pour la détermination de la stœchiométrie en oxygène des oxydes mixtes d'uranium et de plutonium en tenant compte de la présence d'américium de décroissance au sein des échantillons. D'autre part, dans un objectif de contribution à la maîtrise du rapport O/M lors de l'élaboration d'oxydes mixtes (U,Pu)O2-x, l'influence de la vitesse de refroidissement lors du frittage a été investiguée. En particulier, le rapport O/M a été abordé via ses conséquences cristallographiques et microstructurales sur les composés d'intérêt lors de la descente en température et à température ambiante. Ces essais ont permis en outre l'acquisition de nouvelles données sur la cinétique et les mécanismes du phénomène de séparation de phases se produisant dans les oxydes mixtes sous-stœchiométriques à forte teneur Pu. Enfin, la stabilité des composés U1-yPuyO2-x à température ambiante a fait l'objet d'investigations thermogravimétriques, de spectroscopie d'absorption des rayons X et de diffraction des rayons X. Dans un troisième temps, les propriétés sensibles au type et à la concentration du défaut d'oxygène majoritaire ont été étudiées en fonction de la température et de la pression partielle d'oxygène. Les expériences de DRX-HT se sont révélées prometteuses mais l'interprétation des résultats en termes d'écart à la stœchiométrie pour toute teneur Pu nécessite la poursuite du développement de la méthode utilisée. Par ailleurs, les phénomènes d'autodiffusion de l'oxygène ont été étudiés en fonction de la pression partielle d'oxygène conduisant, pour la première fois, à la détermination de coefficients d'autodiffusion de l'oxygène dans un oxyde mixte d'uranium et de plutonium. Enfin, les essais préliminaires de détermination de coefficients de diffusion chimique de l'oxygène ont mis en évidence l'existence d'une réaction de surface limitante par rapport à la diffusion volumique lorsque les expériences sont menées en oxydant U1-yPuyO2-x. / Uranium-plutonium mixed oxides are considered within the scope of the development of nuclear fuel for the next generation of nuclear reactors (Sodium-cooled fast reactors). Because of some technological choices and safety constraints, the mixed oxide fuel will exhibit an oxygen hypostoichiometry, i.e. its Oxygen/Metal ratio (noted O/M) will be lower than 2.00. The control of this deviation from stoichiometry is essential as the O/M ratio influences numerous of the fuel properties irradiation (thermal conductivity, melting temperature, dilatation, etc.) which in turn strongly affect the behavior under. First, a special attention was paid to the fabrication of mixed oxide pellets U1-yPuyO2-x with different plutonium contents (y = 0.15 ; 0.28 and 0.45) by powder metallurgy. The two main goals were to obtain: o A homogeneous U-Pu distribution in order to have suitable materials for a thermodynamic study. o A high density of the resulting pellets in order to determine oxygen chemical diffusion coefficients within the three compounds by thermogravimetric analysis and oxygen self-diffusion coefficients by secondary ion mass spectrometry (SIMS). The second part of this study was focused on associating the O/M ratio values to the micro- and crystallographic structures of the fabricated samples. Beforehand, the qualification of the used gravimetric and thermogravimetric experimental devices dedicated to the O/M ratio measurements was performed. A reliable experimental method was then proposed for the determination of the oxygen stoichiometry of uranium-plutonium mixed oxides taking into account the presence of americium within the samples generated by natural decay of plutonium. With the aim of controlling the O/M ratio of U1-yPuyO2-x during fabrication, the influence of the cooling rate on the oxygen stoichiometry during sintering was investigated. Particularly, the crystallographic and microstructural effects of a variation in the O/M ratio during cooling were studied both at high and room-temperatures. Moreover, these effects made it possible to obtain new data on the kinetics and mechanisms of the phase separation occurring in the hypostoichiometric mixed oxides at high Pu content. Finally, the stability of U1-yPuyO2-x at room-temperature during standard storage conditions was investigated by thermogravimetry, X-ray absorption spectroscopy and X-ray diffraction. Finally, an experimental thermodynamic study of U1-yPuyO2-x was performed by thermogravimetric analysis and high-temperature X-ray diffraction as a function of temperature and oxygen partial pressure. The main factor allowing the establishment of the thermodynamic equilibrium being the oxygen diffusion, the associated chemical and self-diffusion coefficients were determined by thermogravimetry and SIMS after 16O – 18O isotopic exchange. These innovative results will allow a better understanding of the U-Pu mixed oxide properties on the basis of the point defect chemistry.
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Contribution à l'étude des propriétés mécaniques du combustible nucléaire : Modélisation atomistique de la déformation du dioxyde d'uranium / Contribution to the study of mechanical properties of nuclear fuel : atomistic modelling of the deformation of uranium dioxide

Fossati, Paul 20 November 2012 (has links)
Les propriétés mécaniques du combustibles nucléaire sont un problème complexe qui fait intervenir de nombreux mécanismes différents à des échelles diverses. Afin de faire progresser notre connaissance de ce matériau, nous avons effectué des simulations utilisant des modèles de Dynamique Moléculaire. Ces simulations permettent l'étude de différents mécanismes de déformation du dioxyde d'uranium à l'échelle atomique. Nous avons mis en place une procédure permettant de calculer les chemins de transition entre différents polymorphes de l'UO2 de manière statique et dynamique. Ces calculs ont confirmé la stabilité des structures fluorine à pression ambiante et cotunnite en compression, vers laquelle une transition reconstructive a été observée. Ils ont aussi montré l'importance de la direction de sollicitation principale pour déterminer la transition activée en tension, soit vers une structure scrutinyite, soit vers une structure rutile. D'autre part, les propriétés élastiques de l'UO2 ont été déterminées en température à partir d'une approche multi-modèles. L'accord relatif entre les potentiels existants pour l'UO2 a été utilisé pour déterminer des paramètres pour des modèles mésoscopiques. La propagation d’une fissure dans un monocristal a ensuite été étudié. Lors de ces simulations nous avons mis en évidence l'apparition de phases secondaires en pointe de fissure. Ce mécanisme prédit par les modèles atomistiques pourrait jouer un rôle important lors de la propagation d’une fissure aux échelles supérieures. Finalement, certaines propriétés des dislocations coin stabilisées dans le cristal UO2 ont été étudiées. La structure de cœur de ces dislocations dans différents plans de glissements a été comparée. Leur contrainte critique de glissement en fonction de la température a été calculée. Ces derniers calculs suggèrent un lien direct entre le désordre chimique observé au cœur de dislocations et leur mobilité. / Mechanical properties of nuclear fuel are a complex problem, involving many coupled mechanisms occurring at different length scales. We used Molecular Dynamics models to bring some light on some of these mechanisms at the atomic scale. We devised a procedure to calculate transition pathways between some UO2 polymorphs, and then carried out dynamics simulations of these transitions. We confirmed the stability of the cotunnite structure at high pressure using various empirical potentials, the fluorite structure being the most stable at room pressure. Moreover, we showed a reconstructive phase transition between the fluorite and cotunnite structures. We also showed the importance of the major deformation axis on the kind of transition that occur under tensile conditions. Depending on the loading direction, a scrutinyite or rutile phase can appear. We then calculated the elastic behaviour of UO2 using different potentials. The relative agreement between them was used to produce a set of parameters to be used as input in mesoscale models. We also simulated crack propagation in UO2 single crystals. These simulations showed secondary phases nucleation at crack tips, and hinted at the importance thereof on crack propagation at higher length-scales. We then described some properties of edge dislocations in UO2. The core structures were compared for various glide planes. The critical resolved shear stress was calculated for temperatures up to 2000 K. These calculations showed a link between lattice disorder at the dislocations core and the dislocations mobility
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Influence des gaz de fission sur l'état mécanique des combustibles oxydes irradiés / Influence of fission gases on the mechanical state of irradiated oxide fuels

Cagna, Céline 12 October 2016 (has links)
L'irradiation génère dans le combustible des gaz de fission, principalement xénon et krypton, présents sous forme dissoute et sous forme de bulles. L’objectif de ces travaux de recherche est de contribuer à la méthodologie de caractérisation de ces bulles et d’apporter ainsi des éléments de validation de référence pour la modélisation. Deux approches sont étudiées. Sur la base d’une méthode existante de détermination de la pression moyenne des bulles par le couplage de trois techniques : EPMA, MEB et SIMS, une nouvelle méthode complémentaire a été mise au point sur une bulle isolée sous la surface. La méthodologie consiste à repérer une bulle fermée et remplie en xénon par des cartographies microsonde et images MEB et de mesurer la quantité de gaz présent par SIMS. Une observation 3D, par abrasion FIB, donne une estimation du volume de la bulle et permet ainsi de calculer la pression de gaz. A 300 K, une estimation des niveaux de pression est obtenue, sur des bulles intragranulaires, micrométriques du centre de pastilles de combustibles irradiés. En parallèle, une méthode de mesure du champ de déformation élastique engendré par la présence de bulles pressurisées, est développée par HR-EBSD. Un modèle par éléments finis permet d’évaluer les niveaux de déformation autour des bulles de gaz de fission et met en évidence que seules les bulles nanométriques engendrent des déformations élastiques mesurables par cette technique. Au préalable, la méthode a été calibrée à partir d’essais de flexion quatre points sur du silicium monocristallin et sur des céramiques implantées en xénon, permettant une exploitation étendue de la méthode par la prise en compte de déformations libres. Cette étape définit les paramètres d’acquisition et de traitement optimum pour son application sur combustible irradié. La mesure de déformation élastique par HR-EBSD sur combustible irradié reste une mesure relative qui demandera davantage de réflexion quant au choix de la référence. / The irradiation generates in the fuel, fission gases, mainly xenon and krypton, present in dissolved form and in the form of bubbles. This research objective is to contribute to the fission gas bubbles methodology of characterization and thus to bring elements of reference for the models validation. Two approaches are studied. Based on an existing method of bubbles average pressure evaluation by the coupling of three techniques: EPMA, SEM and SIMS, a new complementary method has been developed on an isolated bubble under the surface. The methodology consists in identifying a closed and filled bubble with xenon by microprobe mapping and SEM images and to measure the amount of present gas by SIMS. 3D observation by FIB abrasion provides an estimation of the bubble volume and thus allows to calculate the bubble pressure. At 300 K, an estimation of the pressure levels is obtained on intragranular micrometric bubbles from the fuel pellets center area. Meanwhile, a method of elastic field strain measurement, produced by the presence of pressurized bubbles, is developed by HR-EBSD. A finite element model evaluates the levels of strain around the fission gas bubbles and shows that only nanometric bubbles generate measurable elastic strain by this technique. First, the method was calibrated from four points bending tests on monocrystalline silicon and ceramics implanted with xenon, allowing to take into account free strains. This step defines the parameters of acquisition and optimum treatment for its application on irradiated fuels. Measurement of elastic strain with HR-EBSD on irradiated fuel is a relative measure that will require further consideration in the choice of the reference.
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Etude de la mise en forme en forme des combustibles céramiques nucléaires par le procédé de coulage-gélification : application à l'oxyde de cérium et à des systèmes à base d'uranium / Study of ceramic nuclear fuel shaping by gelcasting process : application of cerium oxide and uranium-based systems

Chaigne, Séverin 13 November 2018 (has links)
Ce travail se place dans le cadre du traitement-recyclage des combustibles usés pour des réacteurs nucléaires de Génération IV. Ce travail s’est focalisé sur l’étape de mise en forme du combustible en étudiant plus spécifiquement les potentialités du procédé de coulage-gélification. Cette étude a porté dans un premier temps sur un simulant non radioactif de l’oxyde mixte (U,Pu)O2, à savoir l’oxyde de cérium CeO2. Des formulations de suspensions ont été identifiés permettant leur gélification dans des moules non poreux. Ce processus de gélification s’appuie sur des réactions de polymérisation. L’étude du comportement thermique des crus a permis de définir des traitements conduisant à l’élimination complète des auxiliaires organiques et à la densification quasi-complète des crus. L’optimisation du procédé de coulage-gélification a permis d’élaborer des céramiques de CeO2 de forme annulaire répondant au cahier des charges des futurs combustibles.L’ensemble du procédé de coulage-gélification a pu être transposé à une poudre d’oxyde mixte (U,Ce)O2 synthétisée par co-précipitation oxalique. Pour cela, les caractéristiques spécifiques de cette poudre ont été prises en compte et ont nécessité le recours à une étape de supplémentaire de désagglomération. / This work falls within the framework of the reprocessing-recycling of 4th Generation nuclear used fuels. This work was focused on nuclear fuel shaping process by studying more specifically the potential of gelcasting process. This study first examined a non-radioactive surrogate of mixed oxide (U,Pu)O2, namely the cerium oxide CeO2. Suspension formulations have been identified allowing gelation in non-porous molds. This gelling process is based on polymerization reactions. The study of green compacts thermal behavior has allowed to define treatments leading to the complete elimination of every organic auxiliaries and to the green compacts densification. Every step of the gelcasting process was optimized to elaborate annular shape CeO2 ceramics meeting the specification.The whole gelcasting process has been transposed to a mixed oxide (U,Ce)O2 powder synthesized by oxalic co-precipitation. To this end, powder characteristics have been taken in consideration and have required an additional deagglomeration step.
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A contribution to the understanding of the High Burn-up Structure formation in nuclear fuels / Une contribution à la compréhension de la formation de la structure à haut taux de combustion dans les combustibles nucléaires

Jonnet, Jérôme 09 January 2007 (has links)
Une augmentation du taux de combustion des combustibles nucléaires UO2 dans les réacteurs à eau légère se traduit par l’apparition d’un changement de structure microscopique, appelée HBS. Bien que caractérisée expérimentalement de façon détaillée, des points importants sur les mécanismes de sa formation restent à éclaircir. Afin de répondre à ces questions, une étude de la contribution des défauts de type dislocation a été conduite. Dans une première partie, une méthode de calcul du champ de contraintes associées à des configurations périodiques de dislocations a été développée. La méthode a été appliquée aux cas des empilements et murs de dislocations de type coin, pour lesquels une expression explicite du potentiel des contraintes internes a été obtenue. A travers l’étude d’autres exemples de configurations, il a été mis en évidence que cette méthode permet le calcul de n’importe quelle configuration périodique de dislocations. Dans une seconde partie, l’évolution des défauts d’irradiation de type boucle d’interstitiels a été étudiée dans des échantillons de combustible UO2 dopé avec 10% en masse d’émetteurs alpha. Les distributions expérimentales en taille de boucles d’interstitiels ont été obtenues pour ces échantillons stockés pendant 4 et 7 ans à température ambiante. Des équations cinétiques sont proposées afin d’étudier l’influence de la remise en solution d’interstitiels contenus dans une boucle due à un impact avec l’atome de recul 234U, ainsi que la coalescence de deux boucles de dislocation pouvant diffuser en volume. L’application du modèle montre que les deux processus introduits doivent être considérés dans l’étude de l’évolution des défauts d’irradiation. / An increase of the discharge burn-up of UO2 nuclear fuels in the light water reactors results in the appearance of a change of microscopic structure, called HBS. Although well characterised experimentally, important points on the mechanisms of its formation remain to be cleared up. In order to answer these questions, a study of the contribution of the dislocation-type defects was conducted. In a first part, a calculation method of the stress field associated with periodic configurations of dislocations was developed. The method was applied to the cases of edge dislocation pile-up and wall, for which an explicit expression of the internal stress potential was obtained. Through the study of other examples of dislocation configurations, it was highlighted that this method also allows the calculation of any periodic dislocation configuration. In a second part, the evolution of interstitial-type dislocation loops was studied in UO2 fuel samples doped with 10% in mass of alpha emitters. The experimental loop size distributions were obtained for these samples stored during 4 and 7 years at room temperature. Kinetic equations are proposed in order to study the influence of the re-solution process of interstitials from a loop back to the matrix due to an impact with the recoil atom 234U, as well as the coalescence of two interstitial loops that can diffuse by a volume mechanism. The application of the model shows that the two processes must be considered in the study of the evolution of radiation damage.
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Modélisation du comportement élastique des matériaux nanoporeux : application au combustible UO2 / Modeling of the elastic behavior of nanoporous materials : application to UO2 fuel

Haller, Xavier 23 October 2015 (has links)
Le dioxyde d'uranium irradié (UO2), combustible nucléaire des réacteurs à eau pressurisée, contient deux populations de cavités saturées par des gaz de fission : i. des cavités intergranulaires plutôt lenticulaires, dont la taille varie de quelques dizaines à plusieurs centaines de nanomètres, ii. des cavités intragranulaires plutôt sphériques, dont la taille est de l'ordre du nanomètre. Des travaux récents ont montré qu'il existe un effet de surface à l'échelle des cavités nanométriques qui modifie le comportement élastique effectif du combustible. Ce travail vise à proposer un modèle micromécanique analytique capable de tenir compte de cette microstructure hétérogène ainsi que de l'effet de surface afin de décrire le comportement élastique macroscopique de l'UO2 irradié. La démarche mise en oeuvre est fondée sur une modélisation multi-échelles et s'appuie sur des techniques d'homogénéisation en mécanique des matériaux. L'UO2 irradié est décrit comme un matériau poreux contenant des nanocavités sphériques (cavités intragranulaires) et sphéroïdales (cavités intergranulaires), sous pression et orientées aléatoirement. L'effet de surface présent à l'échelle nanométrique est pris en compte via un modèle d'interface imparfaite cohérente entre la matrice et les cavités. Un modèle original fondé sur l'approche par motifs morphologiques représentatifs a été développé afin de décrire le comportement élastique effectif de ce milieu hétérogène. Le modèle analytique proposé repose sur des hypothèses simplificatrices dont la pertinence est évaluée à partir de simulations numériques par éléments finis qui s'appuient sur une formulation spécifique afin de tenir compte de la présence d'interfaces imparfaites cohérentes. / The irradiated uranium dioxide (UO2), which is the nuclear fuel of pressurized water reactors, contains two populations of cavities saturated by fission gaz: i. intergranular cavities almost lenticular in shape whose size ranges between few tens to several hundred nanometers, ii. intragranular cavities, almost spherical in shape whose size is of the order of the nanometer. Recent studies have shown the existence of a surface effect at the scale of nanometric cavities, which influences the effective elastic behavior of the nuclear fuel. In this work, an analytical micromechanical model, which is able to take into account this heterogeneous microstructure and the surface effect at the nanometric scale, is proposed to describe the macroscopic behavior of the irradiated UO2. The approach is based on a multiscale modeling and homogenization techniques in mechanics of materials. The irradiated UO2 is described as a porous media, which contains pressurized spherical nanocavities (intragranular cavities) and randomly oriented pressurized spheroidal cavities (intergranular cavities). The surface effect is taken into account with imperfect coherent interfaces between the matrix and the cavities. A novel model based on the morphologically representative pattern approach has been developed to describe the effective elastic behavior of this heterogeneous medium. The proposed model relies on assumptions whose relevance is evaluated with finite element simulations which require a specific formulation to take into account the imperfect coherent interfaces.

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