A model of the generation and release of fission gas, as well as the total swelling over time, was created. It uses an ideal spherical fuel grain with a time-dependent radius. UO2 and quasi-homogeneous SBR MOX fuels were simulated with this model, and the results were compared to a fixed grain radius model of gaseous swelling. Gaseous swelling and fission gas release were calculated for temperatures from 1600 K to 2200 K. The grain growth of UO2 was found to decrease the time needed to saturate the intergranular boundaries as compared to simple diffusion without grain growth. Small temperatures increased the time required for saturation, as did small rates of grain growth. Gaseous swelling was within the range of values found by experimental data.

Uranium (U) exhibits a high temperature body-centered cubic (b.c.c.) allotrope that is often stabilized by alloying with transition metals such as Zr, Mo, and Nb for technological applications. One such application involves U-Zr as nuclear fuel, where radiation damage and diffusion (processes heavily dependent on point defects) are of vital importance. Metallic nuclear fuels swell under fission conditions, creating fission product gases such as helium, xenon and krypton. Several systems of U are examined within a density functional theory framework utilizing projector augmented wave pseudopotentials. Two separate generalized gradient approximations of the exchange-correlation are used to calculate defect properties and are compared. The bulk modulus, the lattice constant, and the Birch-Murnaghan equation of state for the defect free b.c.c. uranium allotrope are calculated. Defect parameters calculated include energies of formation of vacancies in the α and γ allotropes, as well as self-interstitials, Zr, He, Xe and Kr interstitial and substitutional defects. The results for vacancies agree very well with experimental and previous computational studies. The most probable self-interstitial site in γ-U is the <110> dumbbell and the most probable defect location for dilute Zr in γ-U is the substitutional site. The most likely position for Xe and Kr atoms in uranium is the substitutional site. Helium atoms are likely to be found in a wide variety of defect positions due to the comparable formation energies of all defect configurations analyzed.

Uranium (U) exhibits a high temperature body-centered cubic (bcc) allotrope that is often stabilized by alloying with transition metals such as Zr, Mo, and Nb for technological applications. One such application involves U–Zr as nuclear fuel, where radiation damage and diffusion (processes heavily dependent on point defects) are of vital importance. Metallic nuclear fuels swell under fission conditions, creating fission product gases such as helium, xenon and krypton. Several systems of U are examined within a density functional theory framework utilizing projector augmented wave pseudopotentials. The bulk modulus, the lattice constant, and the Birch–Murnaghan equation of state for the defect free bcc uranium allotrope are calculated. Defect parameters calculated include energies of formation of vacancies in the α and γ allotropes, as well as self-interstitials, Zr, He, Xe and Kr interstitial and substitutional defects. This work is utilized in the construction of modified Embedded-Atom Method interatomic potentials for the bcc phase of uranium as well as the binary systems of U-Xe, U-Kr and U-He. Using this potential, equilibrium volume and elastic constants are calculated at 0 K and found to be in close agreement with previous first principles calculations. Further, the melting point, heat capacity, enthalpy of fusion, thermal expansion and volume change upon melting are calculated and found to be in reasonable agreement with experiment. Calculations of dilute fission gas defects show reasonable agreement with first principles calculations. Finally, void and xenon bubble energetics are analyzed as a function of temperature.

L'irradiation génère dans le combustible des gaz de fission, principalement xénon et krypton, présents sous forme dissoute et sous forme de bulles. L’objectif de ces travaux de recherche est de contribuer à la méthodologie de caractérisation de ces bulles et d’apporter ainsi des éléments de validation de référence pour la modélisation. Deux approches sont étudiées. Sur la base d’une méthode existante de détermination de la pression moyenne des bulles par le couplage de trois techniques : EPMA, MEB et SIMS, une nouvelle méthode complémentaire a été mise au point sur une bulle isolée sous la surface. La méthodologie consiste à repérer une bulle fermée et remplie en xénon par des cartographies microsonde et images MEB et de mesurer la quantité de gaz présent par SIMS. Une observation 3D, par abrasion FIB, donne une estimation du volume de la bulle et permet ainsi de calculer la pression de gaz. A 300 K, une estimation des niveaux de pression est obtenue, sur des bulles intragranulaires, micrométriques du centre de pastilles de combustibles irradiés. En parallèle, une méthode de mesure du champ de déformation élastique engendré par la présence de bulles pressurisées, est développée par HR-EBSD. Un modèle par éléments finis permet d’évaluer les niveaux de déformation autour des bulles de gaz de fission et met en évidence que seules les bulles nanométriques engendrent des déformations élastiques mesurables par cette technique. Au préalable, la méthode a été calibrée à partir d’essais de flexion quatre points sur du silicium monocristallin et sur des céramiques implantées en xénon, permettant une exploitation étendue de la méthode par la prise en compte de déformations libres. Cette étape définit les paramètres d’acquisition et de traitement optimum pour son application sur combustible irradié. La mesure de déformation élastique par HR-EBSD sur combustible irradié reste une mesure relative qui demandera davantage de réflexion quant au choix de la référence. / The irradiation generates in the fuel, fission gases, mainly xenon and krypton, present in dissolved form and in the form of bubbles. This research objective is to contribute to the fission gas bubbles methodology of characterization and thus to bring elements of reference for the models validation. Two approaches are studied. Based on an existing method of bubbles average pressure evaluation by the coupling of three techniques: EPMA, SEM and SIMS, a new complementary method has been developed on an isolated bubble under the surface. The methodology consists in identifying a closed and filled bubble with xenon by microprobe mapping and SEM images and to measure the amount of present gas by SIMS. 3D observation by FIB abrasion provides an estimation of the bubble volume and thus allows to calculate the bubble pressure. At 300 K, an estimation of the pressure levels is obtained on intragranular micrometric bubbles from the fuel pellets center area. Meanwhile, a method of elastic field strain measurement, produced by the presence of pressurized bubbles, is developed by HR-EBSD. A finite element model evaluates the levels of strain around the fission gas bubbles and shows that only nanometric bubbles generate measurable elastic strain by this technique. First, the method was calibrated from four points bending tests on monocrystalline silicon and ceramics implanted with xenon, allowing to take into account free strains. This step defines the parameters of acquisition and optimum treatment for its application on irradiated fuels. Measurement of elastic strain with HR-EBSD on irradiated fuel is a relative measure that will require further consideration in the choice of the reference.

Dans les réacteurs nucléaires à eau sous-pression, le combustible est constitué de pastilles d’oxyde d’uranium (UO2), dont le comportement ne peut être simulé qu'à travers une modélisation multi-échelles et multi-physiques, tenant compte à la fois de la thermo-mécanique et de la physico-chimie relative aux produits de fission. L’évolution récente des modèles et des moyens de calcul a permis de développer les simulations à l’échelle de la microstructure et d’accroitre les possibilités de couplage. Ce travail concerne le développement d'un modèle de comportement thermo-mécanique de l’UO2 à l’échelle du polycristal. Le comportement du VER est analysé en termes de réponse effective et de phénomènes de localisation. Nous nous intéressons notamment aux valeurs de pression hydrostatique, qui pilotent le transport des produits de fission. La robustesse des résultats obtenus en fonction du choix du maillage éléments finis est étudiée. Une série de calculs est présentée afin de trouver un compromis satisfaisant en termes de discrétisation pour une estimation correcte des contraintes locales. Une première étude propose de retrouver des mesures expérimentales de dé cohésion intergranulaire sur le combustible en introduisant des modèles de zones cohésives dans le VER. Afin d'analyser le comportement micromécanique de l’UO2 en irradiation, un chargement de type rampe de puissance est appliqué au polycristal. L’analyse des distributions locales de contraintes donne lieu à une discussion sur l’effet de l’incompatibilité intergranulaire sur le transport des produits de fission. / In Pressurized Water Reactors (PWR), fuel is generally composed of uranium dioxide pellets piled up within a zirconium tubular cladding. Modeling of the fuel behavior in nominal and accidental conditions requires multi-scale models in order to take into account both the thermo-mechanical behavior of the pellets and the effects of fission gases. Recent development of micromecanical tools of simulation has improved coupling possibilities. Our study proposes to set a full micromechanical model for uranium dioxide dealing with both mechanics and fission products transport at the scale of a polycristalline aggregate. Both the effective behavior of the RVE and stress localization effects are studied. Hydrostatic pressure, which directly controls the diffusion of fission gases, is given a particular focus. The numerical robustness of results is also debated in terms of mesh refinement. A series of simulations leads to a satisfying compromise between accuracy and calculation time. A study compares experimental measurement of intergranular crack opening and simulation results obtained using cohesive models. The micromecanical behavior of uranium dioxide during irradiation is analysed by submitting the polycristalline RVE to transient irradiation. The local stress distribution leads to a debate on the consequences of intergranular strain incompatibility on fission gases diffusion.

Le dioxyde d'uranium (UO2) est le combustible nucléaire le plus largement utilisé dans les réacteurs nucléaires à travers le monde. En conditions d’exploitation, UO2 est soumis au flux de neutrons et subit des réactions en chaîne de fission nucléaire, ce qui crée un grand nombre de produits de fission et des défauts ponctuels. L'étude du comportement des produits de fission et des défauts ponctuels est importante pour comprendre les propriétés du combustible sous irradiation. Nous effectuons des calculs de structure électronique basés sur la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) pour modéliser les dégâts d’irradiation à l'échelle atomique. La méthode DFT+U est utilisé pour décrire les fortes corrélations des électron 4f du cérium et des électrons 5f de l’uranium dans les matériaux étudiés (UO2, CeO2 et (U, Ce)O2). (U, Ce)O2 est étudié car il est considéré comme un matériau modèle peu radioactif d'oxydes d’actinides mixtes comme (U, Pu)O2 qui est le combustible d'oxydes mixtes (MOX) utilisé dans les réacteurs à eau légère et les réacteurs à neutrons rapides. Le dioxyde de cérium (CeO2) est étudié pour des données de référence de (U, Ce)O2. Nous effectuons une étude DFT+U des défauts ponctuels et des produits de fission gazeux (Xe et Kr) dans CeO2 et comparons nos résultats à ceux déjà existants pour l’UO2. Nous étudions les propriétés en volume, ainsi que le comportement des défauts pour (U, Ce)O2, et comparons nos résultats à ceux de (U, Pu)O2. En outre, pour l'étude des défauts dans UO2, des améliorations méthodologiques sont explorées considérant l'effet de couplage spin-orbite et l’effet de taille finie de la supercellule de modélisation. / Uranium dioxide (UO2) is the most widely used nuclear fuel in existing nuclear reactors around the world. While in service for energy supply, UO2 is submitted to the neutron flux and undergoes nuclear fission chain reactions, which create large number of fission products and point defects. The study of the behavior of the fission products and point defects is important to understand the fuel properties under irradiation. We conduct electronic structure calculations based on the density functional theory (DFT) to model this radiation damage at the atomic scale. The DFT+U method is used to describe the strong correlation of the 4f electrons of cerium and 5f electrons of uranium in the materials studied (UO2, CeO2 and (U, Ce)O2). (U, Ce)O2 is studied because it is considered as a low radioactive model material of mixed actinide oxides such as the MOX fuel (U, Pu)O2 used in light water reactors and fast neutron reactors. Cerium dioxide (CeO2) is studied to provide reference data of (U, Ce)O2. We perform a DFT+U study of point defects and gaseous fission products (Xe and Kr) in CeO2 and compare our results to the existing ones of UO2We study the bulk properties as well as the behavior of defects for (U, Ce)O2, and compare our results to the ones of (U, Pu)O2. Furthermore, for the study of defects in UO2, methodological improvements are explored considering the spin-orbit coupling effect and the finite-size effect of the simulation supercell.

Lors de l’irradiation en réacteur, des gaz de fission tels que le xénon et le krypton sont produits. Ces gaz diffusent dans le combustible, mais peuvent également précipiter sous forme de bulles. En outre,les réactions de fission conduisent à la formation de défauts ponctuels (lacunes ou interstitiels) et sous forme d’amas (dislocations ou cavités). L’obtention de données expérimentales sur la migration des gaz de fission en présence de défauts est nécessaire afin d’améliorer la compréhension et la modélisation du comportement du combustible sous irradiation. La démarche mise en place dans ce travail a pour objectif d’étudier la diffusion thermique des gaz et de comprendre leur interaction avec les défauts d’irradiation. Elle repose sur la réalisation d’études à effets séparés couplant des irradiations/implantations aux ions à des techniques de caractérisation fines. La Spectroscopie d’Annihilation des Positons (SAP) complétée par la Microscopie Electronique en Transmission (MET)permet de caractériser les défauts (ponctuels et/ou sous forme d’amas) générés par l’irradiation et de suivre leur évolution en température. En parallèle, la modélisation des cinétiques de relâchement des gaz rares mesurées par désorption thermique couplée à la spectrométrie de masse, permet d’obtenir les coefficients de diffusion des gaz et de mettre en lumière les phénomènes de piégeage opérants. La synthèse de ces résultats expérimentaux nous amène à identifier les mécanismes de migration des gaz et à décrire leurs interactions avec les défauts d’irradiation. / During in-reactor irradiation, fission gases such as xenon or krypton are produced. In the fuel, those gases diffuse and precipitate to form bubbles. In addition, fission reactions induce small defects(vacancies and interstitials) and larger defects (cavities and dislocations) formation. Data acquire menton fission gases migration considering radiation-induced defects is thus necessary to better understand and improve models of in-pile fuel behavior. The experimental approach developed in this work aims to study thermal diffusion of rare gases and to understand their interaction with radiation-induced defects.To do this, separated effect studies were performed coupling ion implantations/irradiations to fine characterization techniques. Positron Annihilation Spectroscopy (PAS) coupled to Transmission Electron Microscopy (TEM) observations allows for defects characterizations (vacancies and/or cavities induced by ion implantation) and for their thermal behavior study. On the other hand, gas release measurements are performed by thermal desorption spectrometry. Simulation of gas kinetic release allows to determine diffusion coefficients and to lighten trapping mechanisms. The synthesis of those various experimental results brings us to identify gas migration mechanism and to describe their interaction with radiation-induced defects.

(U,Pu)O2 (aussi appelé MOX) est actuellement utilisé comme combustible dans les réacteurs nucléaires à eau pressurisée (REP) avec une teneur massique en Pu d’environ 10 %. Il est également envisagé comme combustible de référence pour les réacteurs à neutrons rapides à caloporteur sodium, avec une teneur massique en Pu d’environ 25 %. En conditions opérationnelles, (U,Pu)O2 est soumis à des réactions de fission qui génèrent une grande quantité de défauts et de produits de fission. Par migration, ces défauts et produits de fission gazeux peuvent s'agréger en nano-cavités, dislocations et bulles de gaz, conduisant à une modification de la microstructure. Une meilleure description du comportement du combustible à l’échelle atomique, notamment des mécanismes élémentaires impliqués dans la diffusion des défauts et des produits de fission, est donc nécessaire pour affiner les modèles utilisés dans les codes de performance des combustibles. Pour l’étude des propriétés de (U,Pu)O2, nous avons effectué des calculs de structure électronique basés sur la méthode DFT+U combinée au contrôle des matrices d’occupation des orbitales corrélées. Des minimisations d’énergie ainsi que la dynamique moléculaire ab initio ont été utilisées. Nous avons étudié dans un premier temps les propriétés du cristal de (U,Pu)O2 pour différentes teneurs en Pu. Nous avons ensuite étudié la stabilité des défauts ponctuels ainsi que les modifications structurales et électroniques induites par ces défauts ponctuels dans (U,Pu)O2 et (U,Ce)O2, matériau utilisé comme simulant de (U,Pu)O2. Enfin, nous avons étudié le piégeage et la solubilité des gaz de fission (Kr, Xe) et de l’hélium dans la matrice de (U,Pu)O2 / (U,Pu)O2 (commonly called MOX) is currently used as nuclear fuel in pressurized water reactors with a Pu content of around 10 wt.%, and is envisaged as the reference fuel in Generation IV sodium fast reactors (SFR) with a Pu content of around 25 wt.%. Under operation, (U,Pu)O2 is submitted to fission reactions which generate a large quantity and variety of point defects, as well as fission products. By migrating, point defects and gaseous fission products can aggregate into nano-voids, dislocations and fission gas bubbles, which lead to the modification of the fuel microstructure. Therefore, a better description of the fuel behaviour at the atomic scale, and especially of the elementary mechanisms involved in the diffusion of point defects and fission products, is necessary to refine the models used in the fuel performance codes used to simulate the behaviour of fuels at the macroscopic scale. We use electronic structure calculations based on the DFT+U method combined with the occupation matrix control scheme (OMC) to investigate (U,Pu)O2 properties for various Pu contents. Static energy minimizations and ab initio molecular dynamics were used. We have first determined bulk structural, electronic and thermodynamics properties of (U,Pu)O2. We then studied the stability of point defects in (U,Pu)O2 and (U,Ce)O2, as well as the structural and electronic modifications induced by these point defects, in (U,Pu)O2 and the common experimental surrogate (U,Ce)O2. Finally, the fission gas (Kr and Xe) and helium (He) trapping and solubility in (U,Pu)O2 matrix are investigated