Les nanocomposites présentent des propriétés uniques dont l'origine est sujette à débat. Dans ce travail, nous cherchons à déterminer quel est l'impact de la morphologie de la charge et de son état de distribution sur les propriétés des matériaux. Pour cela, nous avons étendu un modèle théorique que nous résolvons numériquement.Nous avons étudié l'effet de la distribution des charges dans la matrice. Nous montrons qu'un état de distribution fortement hétérogène conduit à un renforcement plus important qui s'étend dans une plus large gamme de températures, mais augmente aussi la dissipation d'énergie. Ensuite, nous étudions l'effet de la structure des charges. Des particules parfaitement sphériques sont comparées à des agrégats fractals plus ou moins finement définis. Nous montrons que des objets finement définis peuvent s'imbriquer au sein de la matrice et conduisent à une augmentation du renfort et de la dissipation dans ces matériaux.Puis, nous étudions la réponse de nos systèmes lorsqu'ils sont soumis à une première élongation de forte amplitude. Nous montrons alors qu'un système hétérogène se plastifie localement progressivement au cours de la déformation alors qu'un système homogène présente une plastification catastrophique généralisée à partir d'une déformation critique. Enfin dans une dernière partie nous évaluons la possibilité d'étendre le modèle afin de simuler l'endommagement des nanocomposites. Nous introduisons pour cela un critère rupture local afin de prendre en compte l'endommagement du polymère entre les charges. Nous étudions ensuite comment se comportent les matériaux simulés en faisant varier la morphologie de la charge, son état de distribution et son taux.Ce travail constitue la première étude systématique de l'effet de la morphologie et de la distribution des charges sur les propriétés mécaniques des nanocomposites. Nous montrons que ces paramètres peu contrôlés sont pourtant des paramètres clés et peuvent servir à optimiser les propriétés d’usage d'un nanocomposite / Nano-filled elastomer composites are used in a very broad range of applications such as tires, damping materials and impact modifiers. The addition of nanoscale rigid particles in a polymer matrix induces nonlinear effects that are not yet fully understood far above the glass transition temperature of the pure matrix. A model of the reinforcement of nanocomposites based on the reduced mobility of the polymer confined between two spherical filler particles has been developed over the last ten years. In order to study the influence of the filler shape, structure, size, and dispersion state, we have extended the model were the morphology of the fillers is defined explicitly as spherical particles aggregated in the polymer matrix. The model is then solved by mesoscale numerical simulation in order to describe the mechanical properties of the nanocomposite. We study the mechanical response of nanocomposite filled with aggregates of different shapes and distribution state to deformations of various amplitudes in the reinforcement regime. We show that the mechanical behavior of nanocomposites strongly depends on the filler morphology and we propose that stress-relaxation mechanisms in the material are related to the disorder (particle size, aggregation number, distribution state) in the filler population. In a second part of this work, we study the mechanical response at larger amplitude in both a non-destructive and destructive regime. For that matter, the model has been extended in order to account for damaging of the polymer between filler particles.Our model opens the path for the development of systems with tailored properties by adjusting the fillers morphology and distribution.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:theses.fr/2016LYSE1069 |
| Date | 08 June 2016 |
| Creators | Tauban, Mathieu |
| Contributors | Lyon, Long, Didier, Delannoy, Jean-Yves |
| Source Sets | Dépôt national des thèses électroniques françaises |
| Language | English |
| Detected Language | French |
| Type | Electronic Thesis or Dissertation, Text |
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