Die Aufklärung der grundlegenden Struktur-Eigenschaft-Beziehung von Materialen auf der (Sub-)Nanometerskala benötigt eine leistungsfähige Transmissionselektronenmikroskopie. Dabei spielen insbesondere die durch die Nanostruktur hervorgerufenen intrinsischen elektrischen und magnetischen Feldverteilungen eine entscheidende Rolle. Die Elektronen-Holographische Tomographie (EHT), d.h. die Kombination von off-axis Elektronenholographie (EH) und Elektronentomographie (ET), bietet einen einzigartigen Zugang zu dieser Information, weil sie die quantitative 3D-Abbildung elektrostatischer Potentiale und magnetostatischer Vektorfelder bei einer Auflösung von wenigen (5-10) Nanometern ermöglicht.
Für die Rekonstruktion des 3D-Potentials erfolgt zunächst die Aufzeichnung einer Kippserie von Hologrammen im Elektronenmikroskop. Durch die anschließende Rekonstruktion der Objektwelle aus jedem Hologramm liegt eine Amplituden- und eine Phasenkippserie vor. Die Phasenkippserie wird schließlich zur tomographischen 3D-Rekonstruktion des elektrostatischen Potentials verwendet.
Im Rahmen dieser Arbeit wurde die EHT von einer manuell aufwendigen zu einer weitestgehend automatisierten Methode entwickelt. Die Automatisierung beinhaltet die Entwicklung des ersten Softwarepaketes zur computergestützten Aufzeichnung einer holographischen Kippserie (THOMAS). Verglichen mit rein manueller Vorgehensweise verkürzt sich mit THOMAS die Dauer für die Aufnahme einer holographischen Kippserie, bestehend aus Objekt- und Leerhologrammen, auf weniger als ein Drittel. Mittlerweile beträgt die Aufnahmezeit im Mittel etwa 2-3 Stunden. Auch die holographische Rekonstruktion und zugehörige Operationen zur Entfernung von Artefakten in den Phasenbildern ist durch entsprechende
Prozeduren, welche für eine gesamte Kippserie in einem Schritt anwendbar sind, automatisiert.
Zudem ermöglichen erst spezielle selbstentwickelte Ausrichtungsmethoden die exakte Verschiebungskorrektur von Kippserien der hier untersuchten stabförmigen Objekte (Nanodrähte, FIB-präparierte Nadeln). Für die tomographische Rekonstruktion wurde in dieser Arbeit die Simultane Iterative Rekonstruktionstechnik (SIRT) zur W-SIRT weiterentwickelt. In der W-SIRT wird statt einer Einfachen eine Gewichtete Rückprojektion bei jeder Iteration verwendet, was eine bessere Konvergenz der W-SIRT gegenüber der SIRT zur Folge hat. Wie in anderen ET-Techniken auch, ist in der EHT für die Rekonstruktion des dreidimensionalen Tomogramms meist nur aus Projektionen innerhalb eines begrenzten Winkelbereichs möglich. Dies führt in den Tomogrammen zu einem sogenannten Missing Wedge, welcher neben dem Verlust von Au ösung auch Artefakte verursacht. Daher wird eine Methode vorgestellt, wie sich das Problem des Missing Wedge bei geeigneten Objekten durch Ausnutzung von Symmetrien entschärfen lässt.
Das mittels EHT rekonstruierte 3D-Potential gibt Aufschluss über äußere (Morphologie) und innere Objektstruktur, sowie über das Mittlere Innere Potential (MIP) des Nanoobjektes. Dies wird am Beispiel von epitaktisch gewachsenen Nanodrähten (nanowires, NWs) aus GaAs und AlGaAs demonstriert.
Anhand entsprechender Isopotentialflächen im 3D-Potential lässt sich die 3D-Morphologie studieren: Die Facetten an der Oberfläche der NWs erlauben Rückschlüsse über die dreidimensionale kristalline Struktur. Des Weiteren zeigt das rekonstruierte 3D-Potential eines AlGaAs/GaAs-Nanodrahtes deutlich dessen Kern/Schale-Struktur, da sich GaAs-Kern und AlGaAs-Schale bezüglich des MIP um 0.61 V unterscheiden.
Im Falle dotierter Halbleiterstrukturen mit pn-Übergang (z.B. Transistoren) bietet die mittels EHT rekonstruierte Potentialverteilung auch Zugang zur Diffusionsspannung am pn-Übergang. Diese Größe kann ohne Projektions- und Oberflächeneffekte (dead layer) im Innern der Probe gemessen und in 3D analysiert werden. Für drei nadelförmig mittels FIB präparierte Proben (Nadeln) werden die Diffusionsspannungen bestimmt: Die Messungen ergeben für zwei Silizium-Nadeln jeweils 1.0 V und 0.5 V, sowie für eine Germanium-Nadel 0.4 V.
Im Falle der GaAs- und AlGaAs-Nanodrähte reduziert der Missing Wedge die Genauigkeit der mittels EHT gewonnenen 3D-Potentiale merklich, insbesondere bezüglich der MIP-Bestimmung. Dagegen stimmen die Potentiale der Germanium und Silizium-Nadeln exzellent mit theoretischen Werten überein, wenn der Missing Wedge durch Ausnutzung der Objektsymmetrie behoben wird.:Inhaltsverzeichnis
1. Einleitung
2. Grundlagen der TEM
2.1. Elastische Elektron-Objekt-Wechselwirkung
2.1.1. 3D-Potentialverteilung im Festkörper und Mittleres Inneres Potential (MIP)
2.1.2. Elektrische Phasenschiebung
2.1.3. Magnetische Phasenschiebung
2.1.4. Amplitudenkontrast
2.2. Abbildungstheorie
2.2.1. Abbildung durch ideale Linse
2.2.2. Abbildung durch fehlerbehaftete Linse
2.2.3. Partiell kohärente Abbildung durch fehlerbehaftete Linse
2.2.4. Abbildung schwacher Objekte
2.3. Zusammenfassung
3. Off-axis Elektronenholographie
3.1. Holographisches Prinzip
3.2. Aufzeichnung des Elektronenhologramms
3.3. Rekonstruktion der Bildwelle
3.4. Ein uss der Aberrationen
3.5. Stochastische Phasenschwankung
3.6. Stochastische Potentialschwankung und optimale Dicke für 2D-Abbildungen von Potentialen
3.7. Phase Unwrapping
3.7.1. Eindimensionales Phase Unwrapping
3.7.2. Goldsteins Branch-Cut Algorithmus
3.7.3. Flynns (Weighted) Minimum Discontinuity Approach (W)MDA
3.7.4. Anwendungsbeispiel
3.8. Zusammenfassung
4. Elektronentomographie
4.1. Ein-Achsen-Tomographie
4.2. Projektion
4.2.1. Die Radontransformation
4.2.2. Das Projektions-Schnitt-Theorem
4.2.3. TEM Abbildungsmodi und Projektionsbedingung für Tomographie
4.3. Rekonstruktion des Tomogramms
4.3.1. Gewichtete Rückprojektion
4.3.2. Simultane Iterative Rekonstruktions-Technik (SIRT)
4.3.3. Tomographische Auflösung
4.3.4. Missing Wedge
4.4. Automatisierte Elektronentomographie
4.5. Ausrichtung der Kippserie
4.5.1. Ausrichtung mittels Kreuzkorrelation
4.5.2. Ausrichtung anhand von Bezugspunkten
4.5.3. Ausrichtung ohne Bezugspunkte
4.6. 3D-Visualisierung
4.7. Rauschfilterung
4.8. Zusammenfassung
5. Holographische Tomographie
5.1. Vorarbeiten
5.2. Computergestützte Aufzeichnung einer holographischen Kippserie
5.2.1. Charakteristik des TEM Goniometers
5.2.2. Kalibrierung
5.2.3. Bestimmung des Euzentrischen Punktes und z-Korrektur in die Euzentrische Höhe
5.2.4. Optimale Position des Leerhologramms
5.2.5. Computergestützte Aufzeichnung
5.2.6. THOMAS
5.2.7. Zusammenfassung
5.3. Holographische Rekonstruktion
5.3.1. Beseitigung von Artefakten in Elektronenhologrammen
5.3.2. Rekonstruktion mit Sinc-Filter
5.3.3. Stabilität des Phasen-Offsets
5.3.4. Interaktives Unwrapping einer Phasenkippserie
5.4. Ausrichtung der Phasen-Kippserie
5.4.1. Manuelle Ausrichtung mithilfe von Bezugslinien
5.4.2. Manuelle Ausrichtung mithilfe der Schnittebenen
5.4.3. Bestimmung der Kippachse
5.4.4. Identifizierung dynamischer Phasenschiebungen
5.5. Tomographische Rekonstruktion mittels W-SIRT
5.5.1. W-SIRT - Implementierung
5.5.2. Gewichtungsfilter
5.5.3. Konvergenz
5.5.4. z-Auflösung bei Missing Wedge
5.5.5. Artefakte bei Missing Wedge
5.5.6. Konvergenz bei Missing Wedge
5.5.7. Lineare Korrektur bei Missing Wedge
5.5.8. Ausnutzung der Objektsymmetrie bei Missing Wedge
5.5.9. Einfluss von Rauschen
5.5.10. Einfluss dynamischer Effekte
5.5.11. Zusammenfassung
6. 3D-Abbildung elektrostatischer Potentiale 127
6.1. Experimentelle Details
6.2. Latexkugel
6.3. Dotierte Halbleiter
6.3.1. Nadel-Präparation mittels FIB
6.3.2. Dotierte Silizium-Nadeln
6.3.3. n-Dotierte Germanium-Nadel
6.3.4. Untersuchung der Diffusionsspannung
6.4. Halbleiter-Nanodrähte
6.4.1. GaAs-Nanodraht
6.4.2. GaAs/AlGaAs-Nanodraht
6.4.3. Bestimmung der Mittleren Inneren Potentiale
7. Zusammenfassung und Ausblick
A. Anhang
A.1. Näherung der Klein-Gordon Gleichung
A.2. Herleitung der Phase-Grating Approximation
A.3. Elongationsfaktor / Revealing the essential structure-property relation of materials on a (sub-)nanometer scale requires a powerful Transmission Electron Microscopy (TEM). In this context, the intrinsic electrostatic and magnetic fields, which are related to the materials nano structure, play a crucial role. Electron-holographic tomography (EHT), that is, the combination of off-axis electron holography (EH) with electron tomography (ET), provides an unique access to this information, because it allows the quantitative 3D mapping of electrostatic potentials and magnetostatic vector fields with a resolution of a few (5-10) nanometers.
The reconstruction of the 3D potential starts with the acquisition of a hologram tilt series in the electron microscope. The subsequent reconstruction of the electron object wave from each hologram yields a tilt series in both amplitude and phase images. Finally, the phase tilt series is used for the tomographic reconstruction of the 3D potential.
In this work, EHT has been developed from a manual and time-consuming approach to a widely automated method. The automation includes the development of the first software package for computer-controlled acquisition of holographic tilt series (THOMAS), a prerequisite for efficient data collection. Using THOMAS, the acquisition time for a holographic tilt series, consisting of object and reference holograms, is reduced by more than a factor of three, compared to the previous, completely manual approaches. Meanwhile, the acquisition takes 2-3 hours on average. In addition, the holographic reconstruction and corresponding methods for removal of artefacts in the phase images have been automated, now including one-step procedures for complete tilt series.
Furthermore, specific self-developed alignment routines facilitate the precise correction of displacements within the tilt series of the rod-shaped samples, which are investigated here (e.g. nanowires, FIB needles). For tomographic reconstruction, a W-SIRT algorithm based on a standard simultaneous iterative reconstruction technique (SIRT) has been developed. Within the W-SIRT, a weighted back-projection instead of a simple back-projection is used. This yields a better convergence of the W-SIRT compared to the SIRT.
In most cases in EHT (likewise in other ET techniques), the reconstruction of the three-dimensional tomogram is only feasible from projections covering a limited tilt range. This leads to a so-called missing wedge in the tomogram, which causes not only a lower resolution but also artefacts. Therefore, a method is presented, how to solve the missing wedge problem for suitable objects by exploiting symmetries.
The 3D potential offers the outer (morphology) and inner structure, as well as the mean inner potential (MIP) of the nano object. This is shown by means of EHT on epitaxially grown nanowires (NWs) of GaAs and AlGaAs. The 3D morphology is studied using the corresponding iso-surfaces of the 3D potential: The facets on the nanowires surface allow conclusions about the crystalline structure. Moreover, the reconstructed 3D potential of a AlGaAs/GaAs NW clearly shows its core/shell structure due to the MIP difference between GaAs and AlGaAs of 0.61 V.
In case of doped semiconductor structures with pn-junctions (e.g. transistors) the potential distribution, reconstructed by EHT, also provides access to the built-in voltage across the pn-junction. The built-in voltage can be analyzed in 3D and measured without projection and surface effects (e.g. dead layers) within the sample. The measurements in three needle-shaped specimens, prepared by FIB, yield for two silicon needles 1.0 V and 0.5 V, and for a germanium needle 0.4 V.
In case of the GaAs and AlGaAs nanowires the missing wedge reduces the accuracy of the reconstructed 3D potentials significantly, in particular in terms of MIP determination. However, the potentials of the silicon and germanium needles are in excellent agreement with theoretical values, when the object symmetry is exploited to fill-up the missing wedge.:Inhaltsverzeichnis
1. Einleitung
2. Grundlagen der TEM
2.1. Elastische Elektron-Objekt-Wechselwirkung
2.1.1. 3D-Potentialverteilung im Festkörper und Mittleres Inneres Potential (MIP)
2.1.2. Elektrische Phasenschiebung
2.1.3. Magnetische Phasenschiebung
2.1.4. Amplitudenkontrast
2.2. Abbildungstheorie
2.2.1. Abbildung durch ideale Linse
2.2.2. Abbildung durch fehlerbehaftete Linse
2.2.3. Partiell kohärente Abbildung durch fehlerbehaftete Linse
2.2.4. Abbildung schwacher Objekte
2.3. Zusammenfassung
3. Off-axis Elektronenholographie
3.1. Holographisches Prinzip
3.2. Aufzeichnung des Elektronenhologramms
3.3. Rekonstruktion der Bildwelle
3.4. Ein uss der Aberrationen
3.5. Stochastische Phasenschwankung
3.6. Stochastische Potentialschwankung und optimale Dicke für 2D-Abbildungen von Potentialen
3.7. Phase Unwrapping
3.7.1. Eindimensionales Phase Unwrapping
3.7.2. Goldsteins Branch-Cut Algorithmus
3.7.3. Flynns (Weighted) Minimum Discontinuity Approach (W)MDA
3.7.4. Anwendungsbeispiel
3.8. Zusammenfassung
4. Elektronentomographie
4.1. Ein-Achsen-Tomographie
4.2. Projektion
4.2.1. Die Radontransformation
4.2.2. Das Projektions-Schnitt-Theorem
4.2.3. TEM Abbildungsmodi und Projektionsbedingung für Tomographie
4.3. Rekonstruktion des Tomogramms
4.3.1. Gewichtete Rückprojektion
4.3.2. Simultane Iterative Rekonstruktions-Technik (SIRT)
4.3.3. Tomographische Auflösung
4.3.4. Missing Wedge
4.4. Automatisierte Elektronentomographie
4.5. Ausrichtung der Kippserie
4.5.1. Ausrichtung mittels Kreuzkorrelation
4.5.2. Ausrichtung anhand von Bezugspunkten
4.5.3. Ausrichtung ohne Bezugspunkte
4.6. 3D-Visualisierung
4.7. Rauschfilterung
4.8. Zusammenfassung
5. Holographische Tomographie
5.1. Vorarbeiten
5.2. Computergestützte Aufzeichnung einer holographischen Kippserie
5.2.1. Charakteristik des TEM Goniometers
5.2.2. Kalibrierung
5.2.3. Bestimmung des Euzentrischen Punktes und z-Korrektur in die Euzentrische Höhe
5.2.4. Optimale Position des Leerhologramms
5.2.5. Computergestützte Aufzeichnung
5.2.6. THOMAS
5.2.7. Zusammenfassung
5.3. Holographische Rekonstruktion
5.3.1. Beseitigung von Artefakten in Elektronenhologrammen
5.3.2. Rekonstruktion mit Sinc-Filter
5.3.3. Stabilität des Phasen-Offsets
5.3.4. Interaktives Unwrapping einer Phasenkippserie
5.4. Ausrichtung der Phasen-Kippserie
5.4.1. Manuelle Ausrichtung mithilfe von Bezugslinien
5.4.2. Manuelle Ausrichtung mithilfe der Schnittebenen
5.4.3. Bestimmung der Kippachse
5.4.4. Identifizierung dynamischer Phasenschiebungen
5.5. Tomographische Rekonstruktion mittels W-SIRT
5.5.1. W-SIRT - Implementierung
5.5.2. Gewichtungsfilter
5.5.3. Konvergenz
5.5.4. z-Auflösung bei Missing Wedge
5.5.5. Artefakte bei Missing Wedge
5.5.6. Konvergenz bei Missing Wedge
5.5.7. Lineare Korrektur bei Missing Wedge
5.5.8. Ausnutzung der Objektsymmetrie bei Missing Wedge
5.5.9. Einfluss von Rauschen
5.5.10. Einfluss dynamischer Effekte
5.5.11. Zusammenfassung
6. 3D-Abbildung elektrostatischer Potentiale 127
6.1. Experimentelle Details
6.2. Latexkugel
6.3. Dotierte Halbleiter
6.3.1. Nadel-Präparation mittels FIB
6.3.2. Dotierte Silizium-Nadeln
6.3.3. n-Dotierte Germanium-Nadel
6.3.4. Untersuchung der Diffusionsspannung
6.4. Halbleiter-Nanodrähte
6.4.1. GaAs-Nanodraht
6.4.2. GaAs/AlGaAs-Nanodraht
6.4.3. Bestimmung der Mittleren Inneren Potentiale
7. Zusammenfassung und Ausblick
A. Anhang
A.1. Näherung der Klein-Gordon Gleichung
A.2. Herleitung der Phase-Grating Approximation
A.3. Elongationsfaktor
| Identifer | oai:union.ndltd.org:DRESDEN/oai:qucosa:de:qucosa:25508 |
| Date | 04 February 2011 |
| Creators | Wolf, Daniel |
| Contributors | Lichte, Hannes, Radermacher, Michael, Technische Universität Dresden |
| Source Sets | Hochschulschriftenserver (HSSS) der SLUB Dresden |
| Language | German |
| Detected Language | German |
| Type | doc-type:doctoralThesis, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis, doc-type:Text |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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