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Síntese, caracterização e avaliação da atividade fotocatalítica de BiTa(Nb)O4 dopados com cromo e molibdênio na geração de hidrogênio

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Dissertação Cristiane.pdf: 9154051 bytes, checksum: aa1fa030f760c514e3fc02dbacb83066 (MD5) / Hidrogênio obtido a partir de água é uma atrativa fonte de energia, visto que
pode ser produzido por fontes renováveis e inesgotáveis, e é não poluente.
Atualmente, a principal forma de produção de hidrogênio é através da reforma
catalítica de gás natural; porém, um novo processo baseado na fotólise da
água com auxílio de semicondutores fotocatalíticos é considerado uma
alternativa promissora. Diversos materiais já foram testados e outros
desenvolvidos com o intuito de aumentar a atividade fotocatalítica na
decomposição da água, dentre estes estão o niobato e o tantalato de bismuto
(BiNbO4 e BiTaO4), fotocatalíticamente ativos quando irradiados com luz
ultravioleta. No entanto, é possível que modificações químicas e nas
dimensões de partículas resultem em melhor atividade. O método citrato de
precursores poliméricos foi empregado para preparar BiTaO4 e BiNbO4 com a
determinação da temperatura ideal de polimerização empregando técnicas
termoanalitícas, e um estudo exploratório da temperatura mínima de calcinação
foi realizado para obtenção da fase pura desejada, confirmada por difratometria
de raios X. A fim de ativar os semicondutores com radiação visível foi realizada
a dopagem desses semicondutores com íons de metais de transição, Cr(III) e
Mo(V), com concentrações que variaram de 1 – 4% (mol/mol), e um estudo de
como as energias de band gap sofreram modificações. Foi observado que a
atividade fotocatalítica dos óxidos dopados com molibdênio ou cromo, nas
condições avaliadas, é fortemente influenciada pelos teores dos metais e a
amostra que apresentou melhor atividade fotocatalítica na geração de
hidrogênio foi BiTaO4 dopado com Cr(III) a 2%. Os resultados desse trabalho
podem contribuir para o desenvolvimento de sistemas fotoquímicos eficientes
empregados na produção fotocatalítica de hidrogênio, utilizando matérias-
primas abundantes, renováveis e ambientalmente amigáveis, como água e luz
solar. / Hydrogen obtained from water is an attractive energy source, since it can be
produced by renewable and inexhaustible primary source, besides it is not
pollutant. Nowadays, the principal form of hydrogen production is through
catalytic reform of natural gas; although, a new process based on water
splitting, with the support of photocatalytic semiconductors, is considered a
promising alternative. Many materials have already been tested and developed
with the intention of increasing the photocatalytic activity for water splitting, in
which are present bismuth niobates and tantalates (BiNbO4 e BiTaO4),
photocatalyticly active under UV light irradiation. However, it is possible that
chemical modifications and modifications in particle dimensions result in better
activity. The citrate method of polymeric precursors was used to prepare
BiTaO4 e BiNbO4 with the determination of the ideal temperature of
polymerization using thermoanalytical techniques, and an exploratory study of
the minimal temperature of calcination was used to obtain a pure desired
phase, confirmed by X rays diffractometry. In order to activate the
semiconductors with visible radiation, a doping of these semiconductors with
ions of transition metals, Cr(III) and Mo(V), with concentrations that ranged from
1 – 4% (mol/mol), and a study of how the band gap energies suffered
modifications. The results suggest that the type and the concentration of metal
doping exercise great influence on the crystalline structure and morphology of
the oxides. While Cr(III) favors a beta phase (triclinic), Mo(V) favors an alpha
phase (orthorhombic). Also, the presence of Cr(III) induces the formation of
materials with more homogeneous morphologies and size of particles smaller
than the obtained in presence of Mo(V). It was observed that a photocatalytic
activity of the doped oxides with Molybdenum or Chromium, in the evaluated
conditions, is strongly influenced by the metal concentrations and the sample
that presented the best photocatalytic activity in hydrogen generation was
BiTaO4 doped with Cr(III) at 2%. The experimental ratio H2/CO2, in this case, is
much higher than the theoretical, suggesting that the isopropyl alcohol is not
completely mineralized. The results of this work can contribute for the
development of efficient photochemical systems applied in the photocatalytic
production of hydrogen, using raw material in abundance, renewable and
environmentally friendly like water and solar light.

Identiferoai:union.ndltd.org:IBICT/oai:192.168.11:11:ri/16253
Date05 1900
CreatorsAlmeida, Cristiane Gomes
ContributorsSilva, Luciana Almeida da, Mascarenhas, Arthur José Santos, Figueiredo, Renan Tavares
PublisherInstituto de Química, Química, UFBA, brasil
Source SetsIBICT Brazilian ETDs
LanguagePortuguese
Detected LanguageEnglish
Typeinfo:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/masterThesis
Sourcereponame:Repositório Institucional da UFBA, instname:Universidade Federal da Bahia, instacron:UFBA
Rightsinfo:eu-repo/semantics/openAccess

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