Noise-immune cavity-enhanced optical heterodyne molecular spectroscopy, NICE-OHMS, is a laser-based spectroscopic detection technique that comprises the concepts of frequency modulation (FM, for reduction of 1/f-noise by detecting the signal at a high frequency) and cavity enhancement (CE, for a prolongation of the optical path length) in a unique way. Properly designed, this gives the technique an intrinsic immunity against the frequency-to-noise conversion that limits many other types of CE techniques. All this gives it an exceptionally high sensitivity for detection of molecular species. Although originally developed for frequency standard purposes in the late 1990s, soon thereafter development of the technique towards molecular spectroscopy and trace gas detection was initiated. This thesis focuses on the further development of Doppler- broadened NICE-OHMS towards an ultra-sensitive detection technique. A number of concepts have been addressed. A few of these are: i) The detection sensitivity of fiber-laser-based NICE- OHMS has been improved to the 10−12 cm−1 range, which for detection of C2H2 corresponds to a few ppt (parts-per-trillion, 1:1012) in gas phase, by improving the locking of the laser to a cavity mode by use of an acousto-optic modulator. ii) It is shown that the system can be realized with a more compact footprint by implementation of a fiber-optic circulator. iii) A systematic and thorough investigation of the experimental conditions that provide maximum signals, referred to as the optimum conditions, e.g. modulation and demodulation conditions and cavity length, has been performed. As a part of this, an expression for the NICE-OHMS line shape beyond the conventional triplet formalism has been proposed and verified. iv) To widen the applicability of NICE-OHMS for detection of pressure broadened signals, also a setup based upon a distributed-feedback (DFB) laser has been realized. v) In this regime, the Voigt profile cannot model signals with the accuracy that is needed for a proper assessment of analyte concentrations. Therefore, the thesis demonstrates the first implementations of line profiles encompassing Dicke narrowing and speed-dependent effects to NICE-OHMS. While such profiles are well-known for absorption, there were no expressions available for their dispersion counterparts. Such expressions have been derived and validated by accompanying experiments. vi) The applicability of the technique for elemental detection, then referred to as NICE-AAS, has been prophesied. / Brusimmun kavitetsförstärkt optisk-heterodyndetekterad molekylärspektroskopi (NICE-OHMS) är en laser-baserad spektroskopisk teknik som förenar frekvensmodulation (för reducring av 1/f-brus genom detektion vid en hög frekvens) och kavitetsförstärkning (KF, för en förlängning av den optiska väglangden) på ett unikt sätt. Korrekt realiserad uppvisar tekniken en inneboende immunitet mot omvandling av frekvensbrus till intensitetsbrus som många andra KF-tekniker är begränsade av. Allt detta ger tekniken en exceptionellt hög känslighet för molekyldetektion. Ursprungligen utvecklad för frekvensstandardändamål i slutet av 1990, har den sedan dess utvecklats för molekylspektroskopi och spårgasdetektering. Denna avhandling fokuserar på vidareutvecklingen av NICE-OHMS mot en tillämpbar, ultrakänslig detektionsteknik. Ett antal koncept har adresserats. Några av dessa är: i) Detektionskänsligheten hos fiberlaserbaserad NICE-OHMS har förbättrats till 10-12 cm-1 området, vilket för detektion av C2H2 i gasfas motsvarar några få ppt (parts per biljon, 1:1012), genom att förbättra låsningen av lasern till en kavitetsmod med hjälp av en akustooptisk modulator. ii) Det har demonstrerats att NICE-OHMS kan realiseras mer kompakt med hjälp av en fiber-kopplad optisk cirkulator. iii) En systematisk och grundlig utredning av de experimentella förhållanden som ger maximala signaler, betecknade de optimala förhållanden, t.ex. modulering och demodulering och kavitetslängden, har utförts. Som ett led i detta har ett uttryck för NICE-OHMS linjeform bortom den konventionella triplett formalismen föreslagits och verifierats. iv) För att bredda tillämpbarheten av NICE-OHMS för detektering av tryckbreddade signaler har även en instrumentering baserad på en distribuerad-återkopplad (eng. distributed feedback, DFB) laser realiserats. v) I detta område kan inte Voigt profilen modellera signalen med den noggrannhet som krävs för en korrekt bedömning av analytkoncentrationer. Därför visar avhandlingen de första implementeringarna i NICE-OHMS av linjeprofiler som inkluderar Dicke avsmalning (eng. Dicke narrowing) och hastighetsberoende effekter (eng. speed-dependent effects). Emedan sådana profiler är välkända för absorption, fanns det inga uttryck för deras dispersiva motparter. Sådana uttryck har därför härletts och validerats av medföljande experiment. vi) Tillämpbarheten av tekniken för detektion av atomer, NICE-AAS, har diskuterats och förutspåtts. / <p>Ytterligare forskningsfinansiär: Kempestiftelserna</p>
| Identifer | oai:union.ndltd.org:UPSALLA1/oai:DiVA.org:umu-92510 |
| Date | January 2014 |
| Creators | Ehlers, Patrick |
| Publisher | Umeå universitet, Institutionen för fysik, Umeå : Umeå universitet |
| Source Sets | DiVA Archive at Upsalla University |
| Language | English |
| Detected Language | Swedish |
| Type | Doctoral thesis, comprehensive summary, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis, text |
| Format | application/pdf |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
Page generated in 0.002 seconds