Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico / This work aims the synthesis and study of ZSM-5 catalysts for the conversion of
ethanol to light olefins, especially, using an alternative and inexpensive route. The
ethanol emerges as a renewable source for the production of olefins and the ZSM-5
catalyst has important characteristics for this type of reaction such as acidity, surface
area and particle size. The synthesis was carried out in hydrothermal treatment at 170
°C. Were performed two conventional synthesis with templates, using n-Butylamine
and tetrapropylammonium hydroxide (TPAOH), and an third and alternative route using
a nucleating gel. The catalyst characterization was performed using several techniques
(XRD, BET, XRF, SEM and TGA) and was observed the formation of the ZSM-5
structure in all the synthesis methods. The catalysts were evaluated in the ethanol to
olefins (ETO) reaction, and was evaluated the influence of the reaction temperature
(250 to 450 °C) and SAR (SiO2/Al2O2 ratio) in the selectivity for olefins. The products
analyses were made with a gas chromatograph with a FID-type detector. The ethylene
yield was above to 80 % for all catalysts, and some above 90 %. Lower SAR values
provided higher yields for propylene, around to 9 %. The temperature, SAR and
template used in the synthesis influenced in the selectivity. In addition, was evaluated
the influence of the catalyst mass, dilution and also its modification with different
metals. When the mass was increase, the yield for propylene increased. The catalyst
dilution with common sand provided, in some concentrations, greater propylene
formation. The nucleating gel method showed to be a viable alternative for ZSM-5
synthesis and its use in the ETO reaction. / Este trabalho relata o estudo da síntese e caracterização de catalisadores ZSM-5 para
seu posterior uso na reação de conversão de etanol para olefinas, especialmente
utilizando uma rota alternativa mais econômica. O etanol surge como uma fonte
renovável para a produção de olefinas e o catalisador ZSM-5 possui importantes
características para esse tipo de reação, tais como acidez, área superficial e tamanho de
partícula. A síntese foi conduzida de maneira hidrotérmica a 170 °C. Foram realizadas
duas sínteses convencionais com direcionadores de estrutura, utilizando n-butilamina e
hidróxido de tetrapropilamônio (TPAOH), e uma terceira rota alternativa utilizando um
gel nucleante. A caracterização dos compostos sintetizados foi realizada com diversas
técnicas (DRX, BET, FRX, MEV e TGA) sendo observada a formação da estrutura de
ZSM-5 em todas as técnicas de síntese utilizadas. Os catalisadores foram avaliados na
reação de conversão de etanol à olefinas (ETO) e foi avaliada a influência da
temperatura de reação (250 a 450 °C) e SAR (SiO2/Al2O3 ratio) na seletividade das
olefinas. A análise dos produtos formados foi realizada em um cromatógrafo a gás com
detector tipo FID. O rendimento para eteno foi superior a 80 % em todos os
catalisadores, sendo para alguns acima de 90 %. Baixos valores de SAR
proporcionaram maiores rendimentos para propeno, em torno de 9 %. A temperatura, o
valor de SAR e os direcionadores empregados na síntese influenciaram na seletividade.
Também, foi avaliada a influência da quantidade de massa do catalisador, a diluição e
também a modificação com diferentes metais (Ga, La, In) e um não metal (P). Quando a
massa foi aumentada, o rendimento para propeno aumentou consideravelmente. A
diluição com areia comum, em algumas concentrações, proporcionou maior formação
de propeno. O método de síntese via gel nucleante mostrou ser uma alternativa viável
para a síntese de ZSM-5 e seu uso como catalisador na reação ETO.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:repositorio.ufsm.br:1/7986 |
| Date | 12 August 2014 |
| Creators | Salbego, Paulo Roberto dos Santos |
| Contributors | Jahn, Sérgio Luiz, Gonzalez, Ernesto Antonio Urquieta, Foletto, Edson Luiz |
| Publisher | Universidade Federal de Santa Maria, Programa de Pós-Graduação em Engenharia de Processos, UFSM, BR, Engenharia de Processos |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/masterThesis |
| Format | application/pdf |
| Source | reponame:Repositório Institucional da UFSM, instname:Universidade Federal de Santa Maria, instacron:UFSM |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
| Relation | 300800000005, 400, 300, 300, 300, 500, bde015d5-5b86-4fa0-a49b-46d96b916908, a6f4009f-484e-4ade-a30e-7e16be2c3086, e088bab6-ce30-47cd-bfc8-27f057936386, c562ca96-6b02-442f-916b-5e207d8c78e9 |
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