La compréhension des processus de migration et de piégeage des radionucléides est importante pour prédire leur comportement à proximité des sites de résidus miniers ou pour estimer la sûreté de sites potentiels de stockage de déchets nucléaires à haute activité. La spéciation de l'uranium, influencée par de nombreux facteurs biotiques ou abiotiques, est un paramètre clé pour le contrôle de son transfert dans l'environnement. La spéciation de l'uranium a tout d'abord été étudiée dans les opales du gisement d'uranium de Nopal I (Mexique). Des observations par microscopie électronique en transmission ont révélé la présence de nanocristaux de vorlanite, un rare uranate de calcium cubique de formule CaUO4. Pour la première fois, la vorlanite a été trouvée avec une morphologie cubique en accord avec sa structure. Ces opales ont ensuite été analysées par spectroscopie de luminescence résolue en temps. La comparaison des spectres des opales avec ceux de références synthétisées au laboratoire a indiqué la présence de complexes uranyles monomériques ou polymériques (associés ou non à du calcium ou des phosphates) adsorbés sur la surface interne de l'opale à pH 7-8. Enfin, les pièges naturels de l'uranium ont été déterminés dans les résidus miniers de Gunnar (Canada). L'uranium est majoritairement présent sous forme de complexes uranyles adsorbés sur les octaèdres Fe(O,OH)6 d'(oxyhydr)oxydes de fer ou de chlorite, dans un premier site de stockage. Dans le second, nos résultats suggèrent la présence de coprécipités d'U(VI) avec des (oxyhydr)oxydes de fer. La mobilité de l'uranium à Gunnar est donc contrôlée par des processus d'adsorption/désorption et de dissolution/(co)précipitation
| Identifer | oai:union.ndltd.org:CCSD/oai:tel.archives-ouvertes.fr:tel-00833415 |
| Date | 29 November 2012 |
| Creators | Othmane, Guillaume |
| Publisher | Université Pierre et Marie Curie - Paris VI |
| Source Sets | CCSD theses-EN-ligne, France |
| Language | French |
| Detected Language | French |
| Type | PhD thesis |
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