Spin- and angle-resolved photoelectron spectroscopy is the prime method to investigate
spin polarized electronic states at solid state surfaces. In how far the spin polarization
of an emitted photoelectron reflects the intrinsic spin character of an electronic state is
the main question in the work at hand. It turns out that the measured spin polarization
is strongly influenced by experimental conditions, namely by the polarization of the
incoming radiation and the excitation energy. The photoemission process thus plays a
non-negligible role in a spin-sensitive measurement. This work is dedicated to unravel
the relation between the result of a spin-resolved measurement and the spin character
in the ground state and, therefore, to gain a deep understanding of the spin-dependent
photoemission process.
Materials that exhibit significant spin-splittings in their electronic structure,
owing to a strong spin-orbit coupling, serve as model systems for the investigations in
this work. Therefore, systems with large Rashba-type spin-splittings as BiTeI(0001)
and the surface alloys BiAg2/Ag(111) and PbAg2/Ag(111) are investigated. Likewise,
the surface electronic structure of the topological insulators Bi2Te2Se(0001) and
Bi2Te3(0001) are analyzed.
Light polarization dependent photoemission experiments serve as a probe of the
orbital composition of electronic states. The knowledge of the orbital structure helps
to disentangle the spin-orbital texture inherent to the different surface states, when
in addition the spin-polarization is probed. It turns out that the topological surface
state of Bi2Te2Se(0001) as well as the Rashba-type surface state of BiTeI(0001) exhibit
chiral spin-textures associated with the p-like in-plane orbitals. In particular, opposite
chiralities are coupled to either tangentially or radially aligned p-like orbitals,
respectively. The results presented here are thus evidence that a coupling between
spin- and orbital part of the wave function occurs under the influence of spin-orbit
coupling, independent of the materials topology.
Systematic photon energy dependent measurements of the out-of-plane spin polarization
of the topological surface state of Bi2Te3(0001) reveal a strong dependence and
even a reversal of the sign of the photoelectron spin polarization with photon energy.
Similarly, the measured spin component perpendicular to the wave vector of the surface
state of BiAg2/Ag(111) shows strong modulations and sign reversals when the photon energy is changed. In BiAg2/Ag(111) the variations in the photoelectron spin
polarization are accompanied by significant changes and even a complete suppression
of the photoemission intensity from the surface state, indicating that the variations of
the spin polarization are strongly related to the photoemission cross section.
This relation is finally analyzed in detail by employing a simple model, which is
based on an evaluation of the transition matrix elements that describe the presented
experiments. The model shows that the underlying cause for the observed photoelectron
spin reversals can be found in the coupling of the spin structure to the spatial part
of the initial state wave function, revealing the crucial role of spin-orbit interaction
in the initial state wave function. The model is supported by ab initio photoemission
calculations, which show strong agreement with the experimental results. / Spin- und winkelaufgelöste Photoelektronenspektroskopie bietet einen Einblick in
die elektronische Struktur spinpolarisierter Zustände an Festkörperoberflächen. In- wieweit eine
Messung der Spinpolarisation emittierter Photoelektronen den tatsäch- lichen intrinsischen
Spincharakter eines elektronischen Zustandes wiedergibt, ist die zentrale Fragestellung der
vorliegenden Arbeit. Dabei zeigt sich, dass die gemessene Spinpolarisation stark von den
experimentellen Gegebenheiten wie etwa der Pola- risation des einfallenden Lichtes oder der
Photonenenergie abhängt und der Photo- emissionsprozess eine somit nicht zu vernachlässigende Rolle
für das Messergebnis spielt. Das Ziel dieser Arbeit ist es, den Zusammenhang zwischen dem Ergebnis
einer spinsensitiven Messung und dem Spincharakter des Grundzustandes zu entschlüsseln und dabei
ein tieferes Verständnis der Spinpolarisation im Photoemissionsprozess zu gewinnen.
Als Modellsysteme dienen dabei Materialien, die aufgrund einer starken Spin- Bahn-Kopplung
spinaufgespaltene Zustände aufweisen. Daher wird zum einen der Spin-und Orbitalcharakter der
elektronischen Struktur von Modellsystemen mit Rashba-artigen Oberflächenzuständen untersucht, wie
sie etwa BiTeI(0001) oder die Oberflächenlegierungen BiAg2/Ag(111) und PbAg2/Ag(111) aufweisen. Zum anderen wird die Oberflächenbandstruktur der topologischen Isolatoren Bi2Te2Se(0001) und
Bi2Te3(0001) genauer analysiert.
Mithilfe der winkelaufgelösten Photoelektronenspektroskopie mit unterschiedlicher Lichtpolarisation
wird die orbitale Struktur der untersuchten elektronischen Zustände entschlüsselt. Im folgenden
Schritt wird das Wissen um den orbitalen Charakter der Wellenfunktion genutzt, um durch zusätzliche
Detektion des Photoelektronenspins einen Einblick in die gekoppelte Spin- und Orbitalstruktur zu
gewinnen. Hierbei zeigt sich, dass sowohl der topologische Oberflächenzustand von Bi2Te2Se(0001)
als auch der Rashba-artige Oberflächenzustand von BiTeI(0001) chirale Spinstrukturen aufweist, die
an die in der Oberflächenebene orientierten p-artigen Orbitale gekoppelt sind. Für Orbitale, die
tangential an den Oberflächenzustand angeordnet sind, und solche, die radial angeordnet sind,
findet sich dabei eine entgegengesetzte Chiralität.
Die Resultate dieser Arbeit dienen somit als Nachweis, dass die Kopplung zwischen Spin und Orbital
unter dem Einfluss starker Spin-Bahn-Kopplung bei topologischen wie nicht-topologischen Zuständen in ähnlicher Form auftritt.
Systematische photonenenergieabhängige Messungen der Spinpolarisation paral- lel zur
Oberflächennormalen im topologischen Oberflächenzustand von Bi2Te3(0001) weisen eine starke
Photonenenergieabhängigkeit und sogar Vorzeichenwechsel in der Photoelektronenspinpolarisation auf.
In ähnlicher Weise zeigt auch die am Rashba- artigen Zustand von BiAg2/Ag(111) gemessene
Spinpolarisation starke Änderun- gen bis hin zu einer Umkehr der Spinpolarisation mit der
Photonenenergie. In BiAg2/Ag(111) gehen die Veränderungen der gemessenen Spinpolarisation mit
deut- lichen Modulationen der Photoemissionsintensität einher. Dies impliziert einen mö- glichen
Zusammenhang zwischen den Veränderungen des Photoelektronenspins und dem Wirkungsquerschnitt des Photoemissionsprozesses.
Ein solcher Zusammenhang wird zuletzt im Rahmen eines einfachen Modells genauer untersucht. Dieses basiert auf den Übergangsmatrixelementen, die die vorgestellten Photoemissionsexperimente
beschreiben, und ermöglicht es, die beobach- teten Veränderungen des Photoelektronenspins auf die
Kopplung des Spins an die Realraumwellenfunktion des Ausgangszustands zurückzuführen. Das Modell
wird durch ab initio-Photoemissionsrechnungen unterstützt, die eine hohe Übereinstim-
mung mit den gemessenen Daten aufweisen.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:uni-wuerzburg.de/oai:opus.bibliothek.uni-wuerzburg.de:15102 |
| Date | January 2017 |
| Creators | Maaß, Henriette |
| Source Sets | University of Würzburg |
| Language | English |
| Detected Language | German |
| Type | doctoralthesis, doc-type:doctoralThesis |
| Format | application/pdf |
| Rights | https://creativecommons.org/licenses/by/3.0/de/deed.de, info:eu-repo/semantics/openAccess |
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