Classical semiconductor physics has been continuously improving electronic
components such as diodes, light-emitting diodes, solar cells and transistors
based on highly purified inorganic crystals over the past decades. Organic
semiconductors, notably polymeric, are a comparatively young field of
research, the first light-emitting diode based on conjugated polymers having
been demonstrated in 1990. Polymeric semiconductors are of tremendous interest
for high-volume, low-cost manufacturing ("printed electronics"). Due to
their rather simple device structure mostly comprising only one or two
functional layers, polymeric diodes are much more difficult to optimize
compared to small-molecular organic devices. Usually, functions such as charge
injection and transport are handled by the same material which thus needs to
be highly optimized. The present work contributes to expanding the knowledge
on the physical mechanisms determining device performance by analyzing the
role of charge injection and transport on device efficiency for blue and
white-emitting devices, based on commercially relevant spiro-linked
polyfluorene derivatives. It is shown that such polymers can act as very
efficient electron conductors and that interface effects such as charge
trapping play the key role in determining the overall device efficiency. This work contributes to the knowledge of how charges drift through the polymer
layer to finally find neutral emissive trap states and thus allows a
quantitative prediction of the emission color of multichromophoric systems,
compatible with the observed color shifts upon driving voltage and temperature
variation as well as with electrical conditioning effects. In a more
methodically oriented part, it is demonstrated that the transient device
emission observed upon terminating the driving voltage can be used to monitor
the decay of geminately-bound species as well as to determine trapped charge
densities. This enables direct comparisons with numerical simulations based on
the known properties of charge injection, transport and recombination. The
method of charge extraction under linear increasing voltages (CELIV) is
investigated in some detail, correcting for errors in the published approach
and highlighting the role of non-idealized conditions typically present in
experiments. An improved method is suggested to determine the field dependence
of charge mobility in a more accurate way. Finally, it is shown that the
neglect of charge recombination has led to a misunderstanding of experimental
results in terms of a time-dependent mobility relaxation. / Klassische Halbleiterphysik beschäftigt sich bereits seit mehreren Jahrzehnten erfolgreich mit der Weiterentwicklung elektronischer Bauteile wie Dioden, Leuchtdioden, Solarzellen und Transistoren auf der Basis von hochreinen anorganischen Kristallstrukturen. Im Gegensatz hierzu ist das Forschungsgebiet der organischen, insbesondere der polymeren Halbleiter noch recht jung: Die erste Leuchtdiode auf der Basis von "leitfähigem Plastik" wurde erst 1990 demonstriert. Polymere Halbleiter sind hierbei von besonderem Interesse für hochvolumige Anwendungen im Beleuchtungsbereich, da sie sich kostengünstig herstellen und verarbeiten lassen ("gedruckte Elektronik"). Die vereinfachte Herstellung bedingt dabei eine vergleichsweise geringe Komplexität der Bauteilstruktur und verringert die Optimierungsmöglichkeiten. Die vorliegende Arbeit leistet einen Beitrag zum Verständnis der Vorgänge an Grenzflächen und im
Volumen von polymeren Leuchtdioden und ermöglicht damit ein besseres Verständnis der Bauteilfunktion. Im Fokus steht hierbei mit einem spiro-verknüpften Polyfluorenderivat ein kommerziell relevanter Polymertyp, der amorphe und hochgradig temperaturstabile Halbleiterschichten bildet. Ausgehend von einer Charakterisierung der Ladungstransporteigenschaften wird im Zusammenspiel mit numerischen Simulationen der Bauteilemission gezeigt, welche Rolle die polymeren und metallenen Kontaktelektroden für die Bauteilfunktion und -effizienz spielen. Des Weiteren wird ein weiß-emittierendes Polymer untersucht, bei dem die Mischung von blauen, grünen und roten Farbstoffen die Emissionsfarbe bestimmt. Hierbei wird das komplexe Wechselspiel aus Energieübertrag zwischen den Farbstoffen und direktem Ladungseinfang aufgeklärt. Es wird ein quantitatives Modell entwickelt, das die beobachtete Verschiebung der Emissionsfarbe unter wechselnden elektrischen Betriebsparametern erklärt und zusätzlich die Vorhersage von Temperatur- und elektrischen Konditionierungseffekten ermöglicht. Ausgehend von leicht messbaren Parametern wie Stromstärken und Emissionsspektren ermöglicht es Rückschlüsse auf mikroskopische Vorgänge wie die Diffusion von Ladungen hin zu Farbstoffen. Es wird gezeigt, dass im Gegensatz zu bisherigen Erkenntnissen der Ladungseinfang durch Drift im elektrischen Feld gegenüber der Diffusion überwiegt. In einem eher methodisch orientierten Teil zeigt die Arbeit, wie die beim Abschalten von Leuchtdioden beobachtbare Emission dazu verwendet werden kann, Erkenntnisse zu Ladungsdichten während der Betriebsphase zu gewinnen. Es wird abschließend nachgewiesen, dass eine gängige Methode zur Bestimmung von Ladungsbeweglichkeiten unter typischen Messbedingungen fehlerbehaftet ist. Ergebnisse, die bisher als eine zeitliche Relaxation der Beweglichkeit in ungeordneten Halbleitern interpretiert wurden, können damit auf die Rekombination von Ladungen während der Messung zurückgeführt werden. Es wird außerdem gezeigt, dass eine Modifikation der bei der Auswertung verwendeten Analytik die genauere Vermessung der Feldstärkeabhängigkeit der Beweglichkeit ermöglicht.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:Potsdam/oai:kobv.de-opus-ubp:3631 |
| Date | January 2009 |
| Creators | Bange, Sebastian |
| Publisher | Universität Potsdam, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät. Institut für Physik und Astronomie |
| Source Sets | Potsdam University |
| Language | English |
| Detected Language | English |
| Type | Text.Thesis.Doctoral |
| Format | application/pdf |
| Rights | http://creativecommons.org/licenses/by-nc-sa/3.0/de/ |
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