L'analyse des rapports isotopiques revêt une importance croissante dans l'étude des sources et puits des gaz traces atmosphériques et dans la détermination des diverses réactions chimiques mises en jeu. Dans le cadre de cette thèse, la composition isotopique du méthane piégé dans l'air du névé d'un site Arctique et d'un site Antarctique a été mesurée. A partir des profils obtenus dans le névé, et grâce à l'application récursive d'un modèle de transport diffusif des gaz à travers le névé, l'évolution du δ13 CH4 dans l'atmosphère depuis 1950 AD a pu être reconstruite pour ces deux sites. La compilation de données existantes avec les résultats de cette étude a permis de déduire une évolution du δ13 CH4 de l'ordre de +0.03‰/an dans l'hémisphère sud et +0.007‰/an dans l'hémisphère nord, depuis 1950 AD. Une méthode d'extraction et d'analyse du protoxyde d'azote dans l'air occlus dans la glace polaire a été mise au point avec succès, donnant alors accès à la composition isotopique du N2O en période pré-industrielle. La composition isotopique du N2O piégé dans le névé et la glace d'un site Arctique et d'un site Antarctique a été mesurée. Les profils alors obtenus ainsi que l'utilisation du modèle de diffusion, également employé pour le CH4, ont donné accès à l'évolution continue du signal isotopique du N2O dans l'atmosphère depuis le début de l'ère industrielle. En couplant les résultats obtenus pour les deux sites, l'évolution du δ15N2O, 1δ15N2O, 2δ15N2O et δ18(O)N2O a pu être déduite : elle est de l'ordre de -2.7‰, -2.4‰, -3.0‰ et -2.0‰ depuis 1700 AD respectivement. Une tendance sur le signal depuis 1970 AD a également pu être obtenue. L'alourdissement du signal isotopique observé dans le cas du méthane et l'allègement obtenu dans le cas du protoxyde d'azote confirment une responsabilité primordiale des sources d'origine anthropique dans l'augmentation exponentielle de la teneur de ces gaz depuis la révolution industrielle et permettent de proposer des scénarii plus restrictifs sur les sources et puits impliqués. Finalement, bien que la mise au point d'un système expérimental dédié à l'analyse de la composition isotopique du monoxyde de carbone par spectrométrie de masse en flux continu n'ait pas été suffisante pour aboutir à un système stable, de nombreuses améliorations ont été apportées afin de pouvoir mesurer les rapports isotopiques de ce gaz dans un futur proche.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:CCSD/oai:tel.archives-ouvertes.fr:tel-00701325 |
| Date | 10 December 2004 |
| Creators | Bernard, Sophie |
| Source Sets | CCSD theses-EN-ligne, France |
| Language | French |
| Detected Language | French |
| Type | PhD thesis |
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